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有機(jī)碲化合物催化的以分子氧為氧化劑的自由基氧化反應(yīng)

發(fā)布時(shí)間:2023-06-08 20:12
  碲作為硫族元素的一員,在有機(jī)合成、醫(yī)藥化學(xué)、生物化學(xué)、材料科學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用逐漸顯現(xiàn)。同時(shí),含碲化合物也是相關(guān)合成領(lǐng)域中重要的中間體,具有獨(dú)特的化學(xué)性能和生物活性。有機(jī)碲化合物作為一種容易被忽視的物質(zhì),其催化性能方面的報(bào)道較少,而研究有機(jī)碲化合物的催化性能,可能會(huì)帶來一些獨(dú)特的發(fā)現(xiàn),有較好的科學(xué)意義。本文主要研究了有機(jī)碲化合物催化的以分子氧為氧化劑的熱驅(qū)動(dòng)脫肟反應(yīng)、光驅(qū)動(dòng)脫肟反應(yīng)以及交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)。主要內(nèi)容如下:1.研究了熱驅(qū)動(dòng)的有機(jī)碲催化氧化脫肟反應(yīng)。使用2.5 mmol%的二苯基二碲醚作為催化劑,以氧氣作為氧化劑,且使用無溶劑的方式進(jìn)行反應(yīng)。通過平行實(shí)驗(yàn)與XPS分析測(cè)試,驗(yàn)證了其獨(dú)特的自由基反應(yīng)機(jī)理。與傳統(tǒng)方法相比,該方法避免了有機(jī)溶劑的使用,還具有收率良好、底物適應(yīng)性廣泛、操作簡便等優(yōu)點(diǎn)。2.研究了光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)碲催化氧化脫肟反應(yīng)。該反應(yīng)用1 mmol%的二苯基二碲醚作為催化劑,氧氣作為氧化劑,以藍(lán)色LEDs作為光源來驅(qū)動(dòng)氧化脫肟。經(jīng)過對(duì)照實(shí)驗(yàn),確證了其自由基反應(yīng)機(jī)理。與熱驅(qū)動(dòng)脫肟反應(yīng)相比,該反應(yīng)條件更加溫和。其中,藍(lán)光可以準(zhǔn)確地破壞Te-Te鍵以生成活性自由基來催化反應(yīng),而不影響...

【文章頁數(shù)】:117 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
基金項(xiàng)目
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 概述
    1.2 含碲物質(zhì)參與的反應(yīng)
        1.2.1 無機(jī)碲參與的反應(yīng)
        1.2.2 有機(jī)碲參與的反應(yīng)
    1.3 氧化反應(yīng)
        1.3.1 脫肟反應(yīng)
        1.3.2 交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
    1.4 有機(jī)碲在脫肟反應(yīng)及交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)上應(yīng)用的可能性
    1.5 本論文的研究目的、意義及創(chuàng)新性
第二章 熱驅(qū)動(dòng)的有機(jī)碲催化氧化脫肟反應(yīng)
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.2.1 熱驅(qū)動(dòng)分子氧氧化脫肟反應(yīng)的條件篩選及優(yōu)化
        2.2.2 熱驅(qū)動(dòng)分子氧氧化脫肟反應(yīng)的底物拓展
        2.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究
            2.2.3.1 對(duì)照實(shí)驗(yàn)
            2.2.3.2 反應(yīng)中催化劑種類驗(yàn)證
            2.2.3.3 機(jī)理推測(cè)
            2.2.3.4 有機(jī)碲化合物與有機(jī)硒化合物催化脫肟反應(yīng)的聯(lián)系與區(qū)別
        2.2.4 實(shí)驗(yàn)小結(jié)
    2.3 實(shí)驗(yàn)操作
        2.3.1 實(shí)驗(yàn)操作步驟
        2.3.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
第三章 光驅(qū)動(dòng)的有機(jī)碲催化氧化脫肟反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.2.1 光驅(qū)動(dòng)分子氧氧化脫肟反應(yīng)的條件篩選及優(yōu)化
        3.2.2 光驅(qū)動(dòng)分子氧氧化脫肟反應(yīng)的底物拓展
        3.2.3 反應(yīng)機(jī)理研究
            3.2.3.1 對(duì)照實(shí)驗(yàn)
            3.2.3.2 反應(yīng)中催化劑種類驗(yàn)證
            3.2.3.3 機(jī)理推測(cè)
        3.2.4 實(shí)驗(yàn)小結(jié)
    3.3 實(shí)驗(yàn)操作
        3.3.1 實(shí)驗(yàn)操作步驟
        3.3.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
第四章 有機(jī)碲催化的分子氧氧化交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.2.1 分子氧氧化交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)的條件篩選及優(yōu)化
            4.2.1.1 底物投料比的調(diào)控
            4.2.1.2 酸種類的調(diào)控
            4.2.1.3 酸用量的調(diào)控
            4.2.1.4 溶劑種類及用量的調(diào)控
            4.2.1.5 氧化條件及反應(yīng)溫度的調(diào)控
        4.2.2 分子氧氧化交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)的底物拓展
        4.2.3 反應(yīng)機(jī)制探索
            4.2.3.1 對(duì)照實(shí)驗(yàn)
            4.2.3.2 反應(yīng)中催化劑種類驗(yàn)證
            4.2.3.3 機(jī)理推測(cè)
        4.2.4 實(shí)驗(yàn)小結(jié)
    4.3 實(shí)驗(yàn)操作
        4.3.1 實(shí)驗(yàn)操作步驟
        4.3.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
第五章 全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
附錄: 化合物譜圖
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝



本文編號(hào):3832413

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