本文關(guān)鍵詞：二氧化鈰載金催化劑的制備、表征及性質(zhì)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來,均相和多相納米金催化劑己成為研究熱點(diǎn)。將納米金顆粒負(fù)載在氧化物載體上,形成一系列負(fù)載型多相納米金催化劑,能應(yīng)用于多種反應(yīng)體系,并且表現(xiàn)出良好的催化活性。氧化物載體的主要作用是避免金納米粒子的團(tuán)聚所造成的催化活性嚴(yán)重降低的問題。另外,載體本身也可以在催化反應(yīng)中起到直接或間接的催化作用。在所研究的多種金屬氧化物載體中,CeO2以其良好的儲(chǔ)放氧能力和氧離子傳導(dǎo)性以及較強(qiáng)的Ce4+Ce3+氧化性能作為催化劑或載體在水氣變換反應(yīng)、CO低溫氧化反應(yīng)、甲醇裂解及氮氧化物,碳?xì)浠衔锏倪�原等反應(yīng)中有著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。而另一方面,Ce02作為催化劑載體又存在材料強(qiáng)度較差、比表面積不夠大等諸多缺陷,成為限制其實(shí)際應(yīng)用的主要原因。制備Ce02納米球、納米棒,特別是具有空心結(jié)構(gòu)的納米管或規(guī)則多面體等納米尺度多晶材料,可有效地增大CeO2載體的比表面積并提高其承載強(qiáng)度。以CeO2為載體負(fù)載貴金屬Au的復(fù)合型催化劑的制備及其反應(yīng)和催化機(jī)理引起了極大的關(guān)注。CeO2的存在能有效防止Au納米粒子的團(tuán)聚,增強(qiáng)載金催化劑的穩(wěn)定性；同時(shí),Au與CeO2的協(xié)同作用可大大提高催化劑的催化氧化能力。 本課題主要研究以CeO2為載體負(fù)載貴金屬Au的復(fù)合型催化劑的制備、結(jié)構(gòu)、反應(yīng)機(jī)理、CO催化氧化性能及催化機(jī)理等問題。具體研究?jī)?nèi)容如下： 1、Au@CeO2核殼納米粒子和CeO2納米管的制備及對(duì)反應(yīng)機(jī)理的探究 通過氧化還原的方法一步制備了CeO2納米管負(fù)載的Au@CeO2核殼結(jié)構(gòu)體系。系統(tǒng)地考察了反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、還原劑種類、反應(yīng)物濃度以及前軀體種類對(duì)Au@CeO2核殼結(jié)構(gòu)中金粒徑大小的影響,以及對(duì)CeO2納米管成形的影響。當(dāng)以Ce (OH) CO3為前軀體,以HAuCl4·6H2O為還原劑,濃度為3mmol/1,反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí),溫度為90℃時(shí),可得到粒徑比較小的納米金粒子,同時(shí)也可以得到成形很好的CeO2納米管。本實(shí)驗(yàn)詳細(xì)地探究了該反應(yīng)過程的原理,以及金粒子、二氧化鈰納米粒子的生長(zhǎng)機(jī)理。在此基礎(chǔ)上,對(duì)所制備體系進(jìn)行CO循環(huán)催化氧化反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該復(fù)合型催化劑具有很高的催化活性以及極其優(yōu)異的穩(wěn)定性。 2、探究不同形貌二氧化鈰載金體系催化氧化CO性能及VC處理的影響 通過水熱反應(yīng)制得了CeO2納米棒、納米立方體、納米多面體。將這三種形貌的CeO2用抗壞血酸還原后再用沉淀沉積法將金納米粒子負(fù)載到CeO2上。采用XRD、TEM及拉曼光譜等手段表征了經(jīng)過抗壞血酸還原的和未經(jīng)抗壞血酸還原的二氧化鈰載金體系的成份以及結(jié)構(gòu),并且通過測(cè)試證明了未經(jīng)過抗壞血酸還原的二氧化鈰載金體系具有更強(qiáng)的CO催化氧化性能。而經(jīng)過抗壞血還原的三種二氧化鈰載金體系對(duì)CO催化氧化活性順序?yàn)椋篊eO2nanoparticles CeO2nanorods CeO2nanocubes.未經(jīng)抗壞血酸還原的三種二氧化鈰載金體系對(duì)CO催化氧化活性順序?yàn)椋篊eO2nanorods) CeO2nanoparticles CeO2nanocubes本實(shí)驗(yàn)還探究了導(dǎo)致二氧化鈰載金體系在通過抗壞血酸還原前后產(chǎn)生CO催化氧化活性變化的原理以及不同形貌的二氧化鈰載金體系對(duì)CO催化氧化活性不同的原因。
【關(guān)鍵詞】：Au/CeO2 CO催化氧化 協(xié)同作用 納米復(fù)合材料
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 第一章 緒論10-28
• 第一節(jié) 納米金催化劑的研究概況10-21
• 第二節(jié) 課題研究的目的、內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)21-23
• 參考文獻(xiàn)23-28
• 第二章 原位氧化法合成Au@CeO2核殼納米粒子和CeO2納米管28-50
• 第一節(jié) 金納米粒子核殼結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)介28-29
• 第二節(jié) 論文思路的形成及依據(jù)29-31
• 第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)合成與樣品表征31-34
• 第四節(jié) 結(jié)果與討論34-44
• 第五節(jié) 結(jié)論44-45
• 參考文獻(xiàn)45-50
• 第三章 氧空位濃度對(duì)催化氧化CO性能的影響50-66
• 第一節(jié) 研究背景50-51
• 第二節(jié) 論文思路的形成及依據(jù)51-53
• 第三節(jié) 實(shí)驗(yàn)合成與樣品表征53-56
• 第四節(jié) 結(jié)果與討論56-62
• 第五節(jié) 結(jié)論62-63
• 參考文獻(xiàn)63-66
• 致謝66-67
• 碩士期間發(fā)表的論文67-68
• 附錄68-75
• 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表75

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前6條

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  本文關(guān)鍵詞：二氧化鈰載金催化劑的制備、表征及性質(zhì)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：383146