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Cu 2 O、Cu 2 O/TiO 2 催化甲醛乙炔化反應(yīng)性能

發(fā)布時間:2023-06-03 01:33
  1,4-丁炔二醇(BYD)是一種重要的有機化工原料,其生產(chǎn)主要采用以甲醛和乙炔為原料的炔醛法(或稱Reppe法),選用Cu-Bi的堿式碳酸鹽或氧化物為催化劑。在甲醛乙炔化反應(yīng)過程中,Cu2+化合物要經(jīng)過復(fù)雜的化學(xué)變化原位轉(zhuǎn)變?yōu)橐胰瞾嗐~活性物種,這種轉(zhuǎn)變主要包含兩個過程:Cu2+被甲醛還原為Cu+;Cu+與乙炔反應(yīng)生成乙炔亞銅絡(luò)合物。其中,Cu2+選擇性還原為Cu+是一個關(guān)鍵且很難控制的步驟,過度還原為Cu0將促使副產(chǎn)物聚炔的生成,導(dǎo)致催化劑的活性與選擇性降低。而直接選用Cu+化合物作活性前驅(qū)體則省去了Cu2+復(fù)雜的還原過程,將更有利于乙炔亞銅活性物種的生成。氧化亞銅是一種典型的p型半導(dǎo)體材料,禁帶寬度較窄,能夠被可見光激發(fā),被廣泛應(yīng)用于許多領(lǐng)域,如傳感器、太陽能電池、鋰離子電池等。氧化亞銅也可用于許多催化反應(yīng),如光解水制氫、光降解有機染料、丙烯部分氧化、CO氧化、Rochow反應(yīng)、CO還原N...

【文章頁數(shù)】:71 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述與課題選擇
    1.1 引言
    1.2 1,4-丁炔二醇概述
        1.2.1 1,4-丁炔二醇的物化性質(zhì)及應(yīng)用
        1.2.2 1,4-丁炔二醇的生產(chǎn)方法
        1.2.3 炔醛法催化劑的研究進(jìn)展
    1.3 氧化亞銅概述
        1.3.1 氧化亞銅的物化性質(zhì)
        1.3.2 氧化亞銅的制備方法
        1.3.3 氧化亞銅的催化應(yīng)用
    1.4 TiO2載體的基本性質(zhì)
    1.5 選題依據(jù)和主要研究內(nèi)容
第二章 實驗方法和表征
    2.1 試劑及儀器
        2.1.1 主要試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 XRD表征
        2.2.2 SEM表征
        2.2.3 FT-IR表征
        2.2.4 Raman表征
        2.2.5 XPS表征
        2.2.6 N2吸附-脫附表征
        2.2.7 ICP表征
        2.2.8 H2-TPR表征
        2.2.9 in-situ DRIFTS表征
    2.3 催化劑活性評價
    2.4 產(chǎn)物分析
        2.4.1 碘量法測定甲醛轉(zhuǎn)化率
        2.4.2 內(nèi)標(biāo)法測定 1,4-丁炔二醇產(chǎn)率
        2.4.3 1,4-丁炔二醇選擇性的計算
第三章 銅源對Cu2O物化性質(zhì)及其催化甲醛乙炔化反應(yīng)性能的影響
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 催化劑的性能評價
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 SEM表征
        3.3.3 FT-IR表征
        3.3.4 Raman表征
        3.3.5 XPS表征
        3.3.6 H2-TPR表征
        3.3.7 in-situ DRIFTS表征
        3.3.8 催化劑的評價結(jié)果
    3.4 小結(jié)
第四章 NaOH濃度對Cu2O催化甲醛乙炔化反應(yīng)性能的影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑的制備
        4.2.2 催化劑的表征
        4.2.3 催化劑的性能評價
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 FT-IR與Raman表征
        4.3.3 SEM表征
        4.3.4 XPS表征
        4.3.5 H2-TPR表征
        4.3.6 催化劑的評價結(jié)果
    4.4 小結(jié)
第五章 Cu2O/TiO2催化劑的載體效應(yīng)對其催化甲醛乙炔化反應(yīng)性能的影響
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 TiO2載體的制備
        5.2.2 Cu2O/TiO2催化劑的制備
        5.2.3 催化劑的表征
        5.2.4 催化劑的性能評價
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 XRD表征
        5.3.2 N2吸附-脫附表征
        5.3.3 H2-TPR表征
        5.3.4 催化劑的評價結(jié)果
    5.4 小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 引言
    6.2 工作總結(jié)
    6.3 論文的創(chuàng)新性
    6.4 后續(xù)工作設(shè)想
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
個人簡況及聯(lián)系方式



本文編號:3828410

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