隨著現(xiàn)代納米技術(shù)的飛速發(fā)展,納米和亞納米過渡族金屬(transition metal,TM)和貴金屬(noble metal,NM)催化劑在工業(yè)生產(chǎn)和應(yīng)用中被廣泛應(yīng)用,這些納米體系表面的原子具有更低的原子配位數(shù)以及更高的化學(xué)活性。但是由于納米顆粒的尺寸和微觀結(jié)構(gòu)存在非均勻、復(fù)雜、動(dòng)態(tài)變化等不確定因素,在實(shí)際應(yīng)用中往往會(huì)產(chǎn)生多種不同的反應(yīng)活性中心,導(dǎo)致發(fā)生不必要副反應(yīng)。近十年來,隨著制備方法和技術(shù)手段的提升,研究人員將納米過渡族金屬顆粒高度分散,形成原子團(tuán)簇,甚至高度離散的“單原子”體系,即“單原子催化劑”(Single-atomic Catalysts,SACs)。單原子催化劑具有高原子利用率和高選擇性的特點(diǎn),具有重要工業(yè)化應(yīng)用前景,開發(fā)能在合適的襯底上具有高穩(wěn)定性、高效的SACs具有重要的實(shí)際意義。本文通過第一性原理計(jì)算,發(fā)現(xiàn)了電荷轉(zhuǎn)移和應(yīng)變工程的協(xié)同作用可以顯著提高二維(2D)Pd₃在MoS₂/Au(Ag)(111)異質(zhì)結(jié)上的穩(wěn)定性,同時(shí)CO氧化反應(yīng)過程中可以在2D-Pd₃中一個(gè)Pd(TER機(jī)制)或兩個(gè)Pd(CLH機(jī)...

【文章頁數(shù)】：59 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 單原子催化劑背景
    1.2 單原子催化劑的發(fā)展與挑戰(zhàn)
    1.3 基于MoS₂/Metal的 SACs設(shè)計(jì)背景
2 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法概述
    2.1 第一性原理從頭算法
    2.2 密度泛函理論
        2.2.1 多粒子系統(tǒng)的薛定諤方程
        2.2.2 絕熱近似
        2.2.3 單電子近似
        2.2.4 Hohenberg-Kohn定律
        2.2.5 Kohn-Sham方程
        2.2.6 交換關(guān)聯(lián)泛函
    2.3 贗勢方法
    2.4 計(jì)算軟件和細(xì)節(jié)
        2.4.1 VASP
        2.4.2 The nudged elastic band method
        2.4.3 Material Studio,VESTA,和p4vasp
3 Pd_N在MoS₂/Metal表面的吸附行為分析
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    3.3 MoS₂/Metal異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)性質(zhì)
    3.4 Pd₁在襯底表面上的吸附與擴(kuò)散
    3.5 Pd_N在四種襯底上的吸附
        3.5.1 氣相Pd_N的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)分析
        3.5.2 二維和三維Pd_N在襯底上吸附行為
        3.5.3 Pd1和二維Pd₃穩(wěn)定吸附結(jié)構(gòu)的態(tài)密度分析
    3.6 小結(jié)
4 協(xié)同作用調(diào)控Pd_N結(jié)構(gòu)的CO氧化催化活性
    4.1 引言
    4.2 CO與O₂的在Pd₃上的吸附行為
    4.3 Pd₁與Pd₃上TER反應(yīng)機(jī)制
    4.4 Pd₃與Pd₂上CLH反應(yīng)機(jī)制
    4.5 小結(jié)
5 總結(jié)
致謝
參考文獻(xiàn)
個(gè)人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果



本文編號：3807854