二氧化碳加氫合成甲烷,不僅可以實(shí)現(xiàn)碳資源的循環(huán)利用,而且可以有效緩解天然氣供需矛盾。此外,電轉(zhuǎn)氣(PtG)技術(shù)的提出,使得二氧化碳甲烷化受到了更廣泛的關(guān)注。提高二氧化碳甲烷化反應(yīng)效率的關(guān)鍵技術(shù)是開發(fā)高效催化劑。本論文針對(duì)鎳基催化劑低溫性能較差的問題,對(duì)不同類型鎳基催化劑的制備和改性進(jìn)行了研究。使用不同方法制備了Ni/SiO₂催化劑,其中,水熱合成法制備的Ni/SiO₂-HS催化劑具有最佳的反應(yīng)性能。在Ni/SiO₂-HS中添加TiO₂,可以進(jìn)一步提高催化劑中Ni的分散度,增加催化劑表面弱堿性位的數(shù)量,Ti⁴⁺/Ti³⁺氧化還原對(duì)的存在還增加了Ni原子周圍的電子云密度,有利于CO₂的活化,因而顯著提高了催化劑的性能。使用尿素均相沉淀法制備了La助劑改性的Ni/Mg-Al催化劑,研究發(fā)現(xiàn)La可以提高Ni的分散度、減小Ni粒徑,增加催化劑表面中等強(qiáng)度堿性位的數(shù)目,從而顯著提高了催化劑的低溫催化活性。當(dāng)La添加量為5 wt%時(shí),催化劑的反應(yīng)性...

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳甲烷化反應(yīng)概述
        1.2.1 二氧化碳甲烷化反應(yīng)簡介
        1.2.2 二氧化碳甲烷化反應(yīng)機(jī)理
    1.3 鎳基二氧化碳甲烷化催化劑研究進(jìn)展
        1.3.1 載體的影響
        1.3.2 助劑的影響
        1.3.3 制備方法的影響
    1.4 論文選題背景及研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法及實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器和設(shè)備
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 Ni/SiO₂催化劑制備
        2.2.2 La助劑改性Ni/Mg-Al催化劑制備
        2.2.3 檸檬酸絡(luò)合法制備催化劑
    2.3 催化劑表征方法
        2.3.1 氮?dú)馕锢砦矫摳?br>        2.3.2 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.3 氫氣程序升溫脫附(H₂-TPD)
        2.3.4 二氧化碳程序升溫脫附(CO₂-TPD)
        2.3.5 X射線衍射(XRD)
        2.3.6 場發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.7 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
    2.4 催化劑二氧化碳甲烷化反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及流程
        2.4.2 分析方法
第3章 Ni/SiO₂ 催化劑制備及其二氧化碳甲烷化反應(yīng)性能研究
    3.1 制備方法對(duì)Ni/SiO₂ 催化劑的影響
        3.1.1 制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        3.1.2 制備方法對(duì)催化劑二氧化碳甲烷化性能的影響
    3.2 TiO₂ 助劑對(duì)Ni/SiO₂-HS催化劑的影響
        3.2.1 不同TiO₂ 含量催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.2.2 不同TiO₂ 含量催化劑的二氧化碳甲烷化活性評(píng)價(jià)
    3.3 小結(jié)
第4章 La助劑改性Ni/Mg-Al催化劑的二氧化碳甲烷化性能
    4.1 La含量對(duì)Ni/Mg-Al催化劑的影響
        4.1.1 La含量對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.1.2 La含量對(duì)催化劑二氧化碳甲烷化性能的影響
    4.2 制備方法對(duì)催化劑的影響
        4.2.1 制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.2.2 制備方法對(duì)催化劑二氧化碳甲烷化性能的影響
    4.3 Ni負(fù)載量對(duì)催化劑的影響
        4.3.1 不同Ni負(fù)載量催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 不同Ni負(fù)載量催化劑的二氧化碳甲烷化活性評(píng)價(jià)
    4.4 穩(wěn)定性測試
    4.5 小結(jié)
第5章 檸檬酸絡(luò)合法制備鎳基催化劑的甲烷化反應(yīng)性能研究
    5.1 載體的影響
        5.1.1 不同載體催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        5.1.2 載體對(duì)催化劑二氧化碳甲烷化性能的影響
    5.2 檸檬酸用量對(duì)Ni/ZrO₂ 催化劑的影響
        5.2.1 檸檬酸用量對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        5.2.2 檸檬酸用量對(duì)催化劑二氧化碳甲烷化性能的影響
    5.3 穩(wěn)定性測試
    5.4 小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝



本文編號(hào)：3799990