從Cleardfield等人發(fā)現(xiàn)磷酸鋯可結(jié)晶開始,有機(jī)膦酸鹽取得了很長久的發(fā)展。其中,有機(jī)膦酸鋯受到廣泛關(guān)注,在離子去除、分離、催化、導(dǎo)電等方面有很深入的應(yīng)用。但是,由于Zr⁴⁺的易水解性和與磷酸根間存在強(qiáng)親和力導(dǎo)致高結(jié)晶度有機(jī)膦酸鋯的合成很困難,這也限制了有機(jī)膦酸鋯的發(fā)展和應(yīng)用。另一方面,隨著化石能源危機(jī)的加深,核能作為替代的清潔能源獲得了很好的發(fā)展,但也導(dǎo)致了包含U、Pu等錒系元素,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs等放射性裂變元素在內(nèi)的乏燃料的大量累積,預(yù)計(jì)在2020年將產(chǎn)生8700噸的乏燃料。這就需要大量可用于乏燃料后處理和核應(yīng)急處理的材料。而有機(jī)膦酸鋯本身表現(xiàn)出優(yōu)異的水、熱、輻照穩(wěn)定性,具有良好的離子交換和分離性能,所以合成新型的晶態(tài)有機(jī)膦酸鋯對于促進(jìn)乏燃料處理和核能發(fā)展有很積極的意義。本論文中合成了兩例有機(jī)膦酸鋯,表征了其基本性質(zhì),并深入研究了兩種化合物對⁹⁰Sr的處理能力。具體工作為:1.利用亞甲基二磷酸為配體,通過溶劑熱方法合成了兩種新型的有機(jī)膦酸鋯晶體:[(CH₃)

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 乏燃料
        1.2.1 乏燃料的構(gòu)成
        1.2.2 乏燃料的處理
    1.3 Sr-90的環(huán)境化學(xué)
        1.3.1 Sr-90的來源和性質(zhì)
        1.3.2 Sr-90的環(huán)境問題
    1.4 Sr-90的去除
        1.4.1 ⁹⁰ Sr去除的技術(shù)發(fā)展
        1.4.2 Sr-90去除材料的發(fā)展
    1.5 有機(jī)膦酸鋯的發(fā)展
        1.5.1 膦酸鋯的制備
        1.5.2 有機(jī)膦酸鋯研究進(jìn)展
        1.5.3 膦酸鋯在放射性核素去除方面的應(yīng)用
    1.6 本課題的選題目的及意義
    1.7 本課題的研究目標(biāo)和內(nèi)容
第二章 SZ-5的合成及導(dǎo)電和Sr²⁺的去除應(yīng)用
    2.1 研究思路
    2.2 試劑和儀器
    2.3 [(CH₃)₂NH₂]₂[Zr(CH₂(HPO₃)(PO₃))₂](SZ-5)的合成
    2.4 SZ-5的單晶分析和結(jié)構(gòu)
        2.4.1 SZ-5的單晶表征
        2.4.2 SZ-5的結(jié)構(gòu)描述
    2.5 SZ-5的表征
        2.5.1 SZ-5的粉末X衍射表征
        2.5.2 SZ-5的熱重分析
        2.5.3 SZ-5的紅外分析
        2.5.4 SZ-5的SEM/EDS分析
        2.5.5 SZ-5的水穩(wěn)定性和輻照穩(wěn)定性測定
    2.6 SZ-5的導(dǎo)電性能
    2.7 SZ-5對Sr的處理能力
        2.7.1 交換動(dòng)力學(xué)
        2.7.2 吸附等溫線
        2.7.3 選擇性
        2.7.4 輻照條件下的去除能力
        2.7.5 海水中放射性90Sr的去除
    2.8 SZ-5吸附Sr的機(jī)理分析-XAFS表征
    2.9 小結(jié)
第三章 SZ-4的合成及其對Sr²⁺的去除
    3.1 研究思路
    3.2 試劑和儀器
    3.3 實(shí)驗(yàn)過程
        3.3.1 主要晶體的合成方法
        3.3.2 單晶分析
        3.3.3 SZ-4的穩(wěn)定性測試
        3.3.4 晶體的基本表征
        3.3.5 SZ-4去除Sr的測試
        3.3.6 吸附機(jī)理的DFT理論計(jì)算
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 SZ-4的結(jié)構(gòu)描述
        3.4.2 穩(wěn)定性結(jié)果
        3.4.3 基礎(chǔ)表征結(jié)果
        3.4.4 SZ-4對Sr²⁺的吸附結(jié)果
        3.4.5 DFT計(jì)算結(jié)果
        3.4.6 吸附機(jī)理討論
    3.5 本章小結(jié)
第四章 總結(jié)與展望
    4.1 總結(jié)
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝



本文編號(hào)：3788527