本文關(guān)鍵詞：熒光金銀納米簇的合成及其在無機(jī)離子和生物分子檢測(cè)中的應(yīng)用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：金銀納米簇(Au/Ag NCs),由于尺寸超小,與電子的費(fèi)米波長(zhǎng)相當(dāng),一般小于2 nm,而具有離散的能級(jí),顯示出獨(dú)特的理化性質(zhì),廣泛應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測(cè)、生化分析、醫(yī)學(xué)分析等。特別是它們具有高量子產(chǎn)率(QY)、發(fā)射可調(diào)、良好的光穩(wěn)定性以及優(yōu)良的生物相容性等特點(diǎn)的熒光性質(zhì)而備受研究者關(guān)注。近年來Au/Ag NCs已經(jīng)成為納米顆粒研究領(lǐng)域的前沿,也推動(dòng)了其他各個(gè)領(lǐng)域的快速發(fā)展。然而,簡(jiǎn)便、環(huán)境友好地合成特定尺寸和特定功能的Au/Ag NCs的方法還有待繼續(xù)開發(fā)。為此,我們?cè)O(shè)計(jì)了新方法合成Au/Ag NCs,并成功用于無機(jī)離子和生物分子的檢測(cè)中。所設(shè)計(jì)的光學(xué)傳感新體系均具有綠色簡(jiǎn)便、靈敏度高、特異性好的優(yōu)點(diǎn),具體內(nèi)容如下:1.BSA-Au NCs的制備及用于自來水中游離氯的檢測(cè)以牛血清白蛋白(BSA)作為模板和還原劑,合成了熒光強(qiáng)、水溶性好、穩(wěn)定性高的金納米簇(BSA-Au NCs)。研究發(fā)現(xiàn),游離氯能夠氧化BSA-Au NCs中的金原子,引起聚集,導(dǎo)致其熒光顯著猝滅�；谠摤F(xiàn)象,建立了一種簡(jiǎn)單靈敏檢測(cè)自來水中的游離氯的方法。在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下,游離氯濃度在8.0×10-7~8.0×10-4 mol/L范圍內(nèi),與BSA-Au NCs的熒光猝滅效率呈良好線性,相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.9975,檢測(cè)限(根據(jù)3σ規(guī)則,σ=S0/S)低至5.0×10-7 mol/L。結(jié)果表明,BSA-Au NCs作為檢測(cè)游離氯的新型熒光探針,具有檢測(cè)限低、線性范圍寬及選擇性良好的優(yōu)點(diǎn)。對(duì)實(shí)際自來水樣品中的游離氯檢測(cè)得到的結(jié)果滿意,證明該方法將有望用于實(shí)際的水質(zhì)分析中。2.DMF直接合成熒光銀納米簇靈敏地選擇性檢測(cè)汞離子本研究采用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作還原劑和保護(hù)劑,在140℃下回流反應(yīng),簡(jiǎn)便合成了熒光銀納米簇(DMF-Ag NCs)。通過高分辨率透射電鏡(HRTEM)、紫外-吸收光譜、熒光光譜對(duì)所合材料進(jìn)行表征,表明DMF-Ag NCs尺寸小,發(fā)射強(qiáng)藍(lán)色熒光,并且具有很好的水溶性和穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn),汞離子(Hg2+)會(huì)使DMF-Ag NCs聚集而猝滅熒光,從而建立了一種快速、靈敏檢測(cè)Hg2+的新方法。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下,Hg2+溶液濃度在5.0×10-9~1.5×10-7 mol/L范圍內(nèi),與DMF-Ag NCs熒光強(qiáng)度呈良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限為3.0×10-9 mol/L,線性相關(guān)系數(shù)為0.9958。3.新型DNA-Ag NCs的設(shè)計(jì)合成及用于生物素的檢測(cè)本研究設(shè)計(jì)了標(biāo)記有生物素(Biotin)的富含胞嘧啶(C)堿基的寡核苷酸序列為模板合成新型熒光銀納米簇(DNA-Ag NCs)。研究表明,合成的Ag NCs的熒光性質(zhì)與Biotin標(biāo)記在DNA序列的位置相關(guān)。Biotin標(biāo)記在中間胸腺嘧啶(T)堿基的DNA序列所合的Ag NCs表現(xiàn)出最強(qiáng)的熒光發(fā)射,并且親和素(AV)通過Biotin-AV相互作用會(huì)破壞該Ag NCs的穩(wěn)定性,從而引起熒光信號(hào)的下降。當(dāng)游離的Biotin存在時(shí),與標(biāo)記在DNA骨架上的Biotin競(jìng)爭(zhēng)結(jié)合AV,AV誘導(dǎo)的Ag NCs熒光下降將會(huì)受到抑制,熒光信號(hào)恢復(fù)。該方法實(shí)現(xiàn)了Biotin檢測(cè),線性范圍為1.0×10-8~1.0×10-6 mol/L,檢測(cè)下限為6.8×10-9mol/L。本文所合成的優(yōu)異熒光性質(zhì)的新型DNA-Ag NCs,后修飾方便,有望進(jìn)一步促進(jìn)生物傳感和生物成像的應(yīng)用。
【關(guān)鍵詞】：金銀納米簇 熒光分析 游離氯 汞離子 生物素 親和素
【學(xué)位授予單位】：四川師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O657.3;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 1 緒論11-23
• 1.1 金銀納米簇的制備方法11-17
• 1.1.1 硫醇類化合物作為保護(hù)劑或蝕刻劑合成金銀納米簇12-13
• 1.1.2 聚合物作為模板合成金銀納米簇13
• 1.1.3 寡核苷酸作為模板合成金銀納米簇13-16
• 1.1.4 多肽、蛋白質(zhì)作為模板合成金銀納米簇16-17
• 1.2 金銀納米簇在環(huán)境與生物分析檢測(cè)中的應(yīng)用17-22
• 1.2.1 檢測(cè)環(huán)境中的無機(jī)離子17-19
• 1.2.2 檢測(cè)生物小分子19-20
• 1.2.3 蛋白質(zhì)的測(cè)定20
• 1.2.4 核酸的測(cè)定20-22
• 1.3 本論文的立意及主要研究工作22-23
• 2 BSA-AuNCs的制備及用于自來水中游離氯的檢測(cè)23-35
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分24-25
• 2.2.1 主要儀器與試劑24
• 2.2.2 溶液配制24
• 2.2.3 BSA-AuNCs的合成24-25
• 2.2.4 游離氯的檢測(cè)25
• 2.2.5 實(shí)際水樣中游離氯的檢測(cè)25
• 2.3 結(jié)果與討論25-34
• 2.3.1 BSA-AuNCs的光學(xué)性質(zhì)25-26
• 2.3.2 BSA-AuNCs對(duì)游離氯的熒光響應(yīng)及猝滅機(jī)理26-27
• 2.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化27-30
• 2.3.3.1 BSA-Au NCs 濃度的選擇27-29
• 2.3.3.2 反應(yīng)時(shí)間的選擇29
• 2.3.3.3 反應(yīng)pH值對(duì)猝滅效率的影響29-30
• 2.3.4 游離氯的檢測(cè)靈敏度30
• 2.3.5 特異性考察30-34
• 2.3.6 實(shí)際樣品分析34
• 2.4 結(jié)論34-35
• 3 DMF直接合成熒光銀納米簇靈敏地選擇性檢測(cè)Hg~(2+)35-46
• 3.1 引言35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分35-37
• 3.2.1 主要儀器與試劑35-36
• 3.2.2 溶液配制36
• 3.2.3 DMF-AgNCs的合成36-37
• 3.2.4 汞離子的檢測(cè)37
• 3.2.5 實(shí)際水樣中汞離子的檢測(cè)37
• 3.3 結(jié)果與討論37-44
• 3.3.1 銀納米簇的合成及表征37-38
• 3.3.2 DMF-AgNCs對(duì)Hg~(2+)的熒光響應(yīng)38-39
• 3.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化39-42
• 3.3.4 Hg~（2+）的檢測(cè)靈敏度42
• 3.3.5 特異性考察42-43
• 3.3.6 實(shí)際樣品分析43-44
• 3.4 結(jié)論44-46
• 4 新型DNA-AgNCs的設(shè)計(jì)合成及用于生物素的檢測(cè)46-60
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-49
• 4.2.1 主要儀器與試劑47-48
• 4.2.2 溶液配制48
• 4.2.3 新型DNA-AgNCs的合成48-49
• 4.2.4 生物素的檢測(cè)49
• 4.3 結(jié)果與討論49-59
• 4.3.1 DNA-AgNCs的合成及光譜表征49-50
• 4.3.2 新型DNA-AgNCs檢測(cè)生物素的設(shè)計(jì)原理50-53
• 4.3.3 檢測(cè)條件優(yōu)化53-57
• 4.3.4 檢測(cè)生物素57-58
• 4.3.5 特異性考察58-59
• 4.4 結(jié)論59-60
• 5 結(jié)論與展望60-62
• 5.1 全文總結(jié)60
• 5.2 前景展望60-62
• 參考文獻(xiàn)62-77
• 致謝77-78
• 在校期間的科研成果78

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