自Haruta等發(fā)現(xiàn)負(fù)載型納米金在低溫下具有較高的催化活性后,人們發(fā)現(xiàn)負(fù)載型納米金對許多反應(yīng)都有很好的催化活性和選擇性,比如丙烯選擇性氧化,水煤氣反應(yīng),醇的選擇性氧化等。對于不同反應(yīng)的催化,納米金團(tuán)簇在不同的載體上所表現(xiàn)出的催化活性不同,如對CO氧化和丙烯氧化的反應(yīng),Au納米粒子負(fù)載在TiO₂上時催化劑的活性較好,對于水煤氣反應(yīng)活性較高的則是CeO₂作為載體的金催化劑,對于醇的選擇性氧化,在溫和的反應(yīng)條件下,HT(水滑石)負(fù)載的金催化劑的催化效果更好。實驗上報道了哪些反應(yīng)適用哪些載體,卻沒有具體指出載體與催化劑的催化活性以及選擇性之間的關(guān)系。因此,從理論計算的角度出發(fā),以Au₁₀/support為模型,將Au₁₀負(fù)載在HT、ZnO、ZrO₂-mono、CeO₂、Al₂O₃、TiO₂、SiO₂以及石墨烯上,在密度泛函理論水平下,通過CP2K軟件包對Au₁₀

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 Au催化劑的發(fā)現(xiàn)
    1.2 影響金催化劑催化活性的因素
        1.2.1 金粒子大小的影響
        1.2.2 金粒子價態(tài)的影響
        1.2.3 載體和其他影響因素
    1.3 負(fù)載型金催化劑的實驗研究
        1.3.1 催化CO氧化反應(yīng)
        1.3.2 催化丙烯氧化反應(yīng)
        1.3.3 催化水煤氣反應(yīng)
        1.3.4 催化醇選擇性氧化反應(yīng)
    1.4 負(fù)載型金催化劑的理論研究
        1.4.1 Au納米粒子在氣相中的穩(wěn)定生長模型
        1.4.2 Au納米粒子在不同載體上的生長模型
    1.5 本文的研究內(nèi)容及意義
2 理論基礎(chǔ)與計算方法
    2.1 量子化學(xué)第一性原理計算
        2.1.1 Schr?dinger方程和三個基本近似
        2.1.2 從頭計算方法原理
        2.1.3 電子相關(guān)
    2.2 密度泛函理論
        2.2.1 Hohenberg-Koho定理
        2.2.2 單電子近似和Kohn-Sham方程
        2.2.3 交換關(guān)聯(lián)勢的處理
    2.3 CP2K軟件簡介
3 載體對負(fù)載型金催化劑影響的理論研究
    3.1 引言
    3.2 表面模型和計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Au₁₀在不同載體上的生長模型
        3.3.2 成鍵機(jī)理
        3.3.3 電荷分布
    3.4 本章小結(jié)
4 載體對負(fù)載型金催化劑吸附O₂影響的理論研究
    4.1 引言
    4.2 研究模型和計算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 O₂分子在各個載體上的穩(wěn)定吸附結(jié)構(gòu)
        4.3.2 成鍵機(jī)理
        4.3.3 電荷分布
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝



本文編號：3744872