光催化CO₂還原成CO、CH₄和烴類衍生物的催化轉(zhuǎn)化體系既可以緩解溫室效應(yīng),又可以高效的實(shí)現(xiàn)人工碳循環(huán),具有重要的研究意義。光催化還原CO₂可利用太陽光作為能量輸入,是最清潔的CO₂轉(zhuǎn)化方式。但CO₂分子是直線型非極性分子,鍵能大不易被活化,在熱力學(xué)上能壘很高,該課題的研究仍具有很大的挑戰(zhàn)性。利用過渡金屬配合物分子催化劑均相催化還原CO₂是研究的方向之一,這種催化劑被廣泛應(yīng)用于光催化和電催化體系,已有報(bào)道,但還有大量問題需要解決。1)、催化過程中涉及各組分之間電子轉(zhuǎn)移的機(jī)理不是很清楚。2)、大量貴金屬配合物催化劑的使用使得成本居高不下,所以開發(fā)以地球豐儲(chǔ)的過度金屬配合物作為催化劑以降低成本,與此同時(shí),提高催化效率和選擇性也是目前研究的重要問題之一。針對(duì)上述問題,本文設(shè)計(jì)合成了4個(gè)基于Fe配合物的均相催化劑,研究了它們的光催化還原CO₂性能,并討論了反應(yīng)機(jī)理。取得結(jié)果如下:1、鄰菲羅啉鐵（Ⅱ）配合物光催化還原CO₂... 

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
縮寫表
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 均相光催化還原CO_2的基本原理
    1.3 均相光催化還原CO_2的研究進(jìn)展
        1.3.1 稀、貴金屬配合物作為催化劑
        1.3.2 廉價(jià)金屬配合物作為催化劑
        1.3.3 廉價(jià)光敏劑用于CO_2光催化還原
        1.3.4 超分子配合物均相光催化體系簡介
    1.4 本文的設(shè)計(jì)思路
第2章 多吡啶胺類鐵(Ⅱ)配合物的制備與光催化還原CO_2性能初探
    2.1 概述
    2.2 化合物合成、表征與分析
    2.3 光催化還原CO_2性能初探
        2.3.1 C3的基本光學(xué)電化學(xué)性質(zhì)
        2.3.2 C3作為催化劑的光催化還原CO_2性能初探
    2.4 本章小結(jié)
第3章 鄰菲羅啉鐵(Ⅱ)配合物光催化還原CO_2性能研究
    3.1 概述
    3.2 化合物的合成與表征
    3.3 Fe(phen)_3Cl_2的基本電化學(xué)和光學(xué)性質(zhì)
        3.3.1 Fe(phen)_3Cl_2的循環(huán)伏安掃描曲線
        3.3.2 Fe(phen)_3Cl_2的穩(wěn)態(tài)吸收光譜曲線
    3.4 鄰菲羅啉-Fe配合物的光催化還原CO_2性能研究
        3.4.1 溶劑-犧牲劑對(duì)體系光催化活性影響
        3.4.2 輔助犧牲劑BIH對(duì)體系光催化活性影響
        3.4.3 Fe(phen)_3Cl_2濃度對(duì)體系光催化活性的影響及控制實(shí)驗(yàn)
        3.4.4 不同濃度光敏劑對(duì)體系光催化還原CO_2活性影響
        3.4.5 光照時(shí)間對(duì)體系光催化還原CO_2活性影響
        3.4.6 表觀量子效率的測(cè)定
    3.5 鄰菲羅啉-Fe配合物的光催化還原CO_2機(jī)理研究
        3.5.1 吸收光譜監(jiān)測(cè)
        3.5.2 動(dòng)態(tài)光散射監(jiān)測(cè)及掃描電鏡
        3.5.3 高分辨質(zhì)譜監(jiān)測(cè)
        3.5.4 激發(fā)態(tài)壽命測(cè)試及光敏劑的穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜猝滅
        3.5.5 ~(13)CO_2同位素標(biāo)記定性實(shí)驗(yàn)
        3.5.6 催化循環(huán)簡圖
    3.6 本章小結(jié)
第4章 實(shí)驗(yàn)部分
    4.1 試劑與儀器
        4.1.1 試劑及預(yù)處理
        4.1.2 實(shí)驗(yàn)使用的儀器
    4.2 實(shí)驗(yàn)方法
        4.2.1 紫外-可見吸收光譜
        4.2.2 循環(huán)伏安掃描
        4.2.3 光催化還原CO_2活性篩選
        4.2.4 溶劑-犧牲劑比例優(yōu)化
        4.2.5 光敏劑濃度確定
        4.2.6 催化劑濃度的確定
        4.2.7 光照時(shí)間的確定
        4.2.8 催化活性數(shù)據(jù)的收集
        4.2.9 紫外-可見吸收光譜跟蹤反應(yīng)
        4.2.10 高分辨質(zhì)譜跟蹤反應(yīng)
        4.2.11 發(fā)光壽命測(cè)量
        4.2.12 光敏劑發(fā)光猝滅與猝滅速率常數(shù)的計(jì)算
        4.2.13 動(dòng)態(tài)光散射
        4.2.14 掃描電鏡與表面能譜
        4.2.15 ~(13)CO_2同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)
        4.2.16 光催化表觀量子效率的測(cè)定
第5章 全文總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
附錄
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和研究成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]均相體系可見光催化還原CO2研究進(jìn)展和面臨挑戰(zhàn)[J]. 陳金平,都新豐,于天君,曾毅,張小輝,李嫕.  影像科學(xué)與光化學(xué). 2015(05)
[2]動(dòng)態(tài)光散射實(shí)驗(yàn)[J]. 尚玉峰,蔣達(dá)婭,肖井華,楊胡江,王鑫.  物理實(shí)驗(yàn). 2004(10)



本文編號(hào)：3733620