氮是地球上最豐富的元素之一,可以轉(zhuǎn)化為氨（NH₃）、一氧化氮（NO）等不同產(chǎn)物。NH₃是動植物和其他生命形式所必需的物質(zhì),而NO是一種嚴(yán)重的環(huán)境污染物。因此,減少或轉(zhuǎn)化NO是氮循環(huán)領(lǐng)域中的一個重要問題。電化學(xué)方法由于能在溫和條件下進(jìn)行、低耗、清潔等優(yōu)勢被認(rèn)為是解決人類所面臨的能源和環(huán)境問題的有效手段之一。電催化一氧化氮（NOER）是減少其污染、并轉(zhuǎn)化為有用氨產(chǎn)物的主要途徑之一,該過程能快速發(fā)生依賴于催化劑的輔助作用。然而,目前常用的NOER催化劑主要是基于過渡金屬的催化劑。常常面臨成本高、含量低、催化效率低等缺點,因而極大限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)高穩(wěn)定性、高活性、高選擇性的廉價新型催化劑是電催化一氧化氮領(lǐng)域所面臨的挑戰(zhàn)。為此,我們通過密度泛函理論研究了硼摻雜石墨烯（BG）以及碳摻雜的氮化硼納米片（C-doped BN）作為非金屬催化劑應(yīng)用于NOER過程中,具體結(jié)果如下:（1）在二維石墨烯中引入元素硼,以此提高其對NOER的催化活性。NOER在該類催化劑上的最優(yōu)反應(yīng)路徑為:NO→NO^*→HNO^*

【文章頁數(shù)】：56 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 NO電還原反應(yīng)簡介
        1.2.1 NOER的研究背景和現(xiàn)狀
        1.2.2 NOER目前面臨的挑戰(zhàn)
    1.3 二維材料
        1.3.1 石墨烯簡介
        1.3.2 氮化硼單層的研究進(jìn)展
    1.4 本論文的研究內(nèi)容
第2章 理論化學(xué)方法
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
        2.1.4 交換相關(guān)能泛函
    2.2 本論文所使用的軟件
        2.2.1 DMol3簡介
        2.2.2 VASP簡介
第3章 硼摻雜石墨烯作為NO電化學(xué)還原的電催化劑的計算研究
    3.1 研究背景
    3.2 計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 NO在BG上的吸附
        3.3.2 NO在BG上的電還原反應(yīng)
        3.3.3 NOER在 BG上的動力學(xué)能壘
        3.3.4 BG上 NOER生成N2 物質(zhì)
    3.4 本章小結(jié)
第4章 碳摻雜氮化硼納米片作為NO電還原的潛在的非金屬催化劑的DFT機理研究
    4.1 研究背景
    4.2 計算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 C-doped h-BN催化劑的幾何和電子性質(zhì)
        4.3.2 在CNBN上吸附NO分子
        4.3.3 CNBN上的NOER路徑
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Recent advances in the precise control of isolated single-site catalysts by chemical methods[J]. Zhijun Li,Dehua Wang,Yuen Wu,Yadong Li.  National Science Review. 2018(05)



本文編號：3730787