本論文首次對(duì)SO42-/ZrO2固體超強(qiáng)酸（SZ）催化脫烯烴的性能進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)中制備了性能優(yōu)越的可再生SO42-/ZrO2固體超強(qiáng)酸芳烴精制催化劑,其催化活性遠(yuǎn)高于目前工業(yè)上普通使用的白土及被認(rèn)為有望替代白土的USY分子篩。論文考察了焙燒溫度及時(shí)間、沉淀劑種類及用量、浸漬液種類及濃度等制備條件對(duì)SO42-/ZrO2脫烯烴性能的影響。采用XRD、TG-DTG、BET、吡啶吸附FTIR以及13C NMR等分析手段對(duì)SO42-/ZrO2進(jìn)行了表征。研究發(fā)現(xiàn)：以氨水為沉淀劑、硫酸為浸漬液時(shí),沉淀終點(diǎn)pH＞9.5、650℃焙燒3h、浸漬液濃度為2.0 mol/L的條件下芳烴精制性能最佳。SO42-/ZrO2具有優(yōu)良的再生性能,連續(xù)失活再生4次后催化脫烯烴反應(yīng)8h,烯烴轉(zhuǎn)化率仍高達(dá)80%。在制得的SO42-/ZrO2基礎(chǔ)上,通過(guò)摻雜改性的方式對(duì)SO42-/ZrO2進(jìn)行了改性,將適量的Fe2O3引入了SO42-/ZrO2,在提高其催化脫烯烴活性的同時(shí),更優(yōu)化了芳烴產(chǎn)品的分布。適量Fe2O3的引入增大了SO42-/ZrO2的比表面積,純化了ZrO2的四方晶型,增強(qiáng)了超強(qiáng)酸酸量。將摻雜5wt%Fe2... 

【文章頁(yè)數(shù)】：68 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 研究背景
第2章 文獻(xiàn)綜述
    2.1 研究概述
    2.2 芳烴中微量烯烴精制工藝現(xiàn)狀及研究進(jìn)展
        2.2.1 白土精制
        2.2.2 加氫精制
        2.2.3 其他芳烴精制工藝
    2.3 芳烴精制催化劑發(fā)展趨勢(shì)
    2.4 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的研究進(jìn)展
        2.4.1 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的簡(jiǎn)介
        2.4.2 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的制備
        2.4.3 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的結(jié)構(gòu)
        2.4.4 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的表征
        2.4.5 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的應(yīng)用
        2.4.6 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的失活
        2.4.7 SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸的改性
    2.5 本論文的研究目的及主要內(nèi)容
第3章 實(shí)驗(yàn)部分
    3.1 實(shí)驗(yàn)原料、主要試劑及儀器
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 固體超強(qiáng)酸催化劑的制備
        3.2.2 SO_4~(2-)/ZrO_2催化劑制備條件的考察
        3.2.3 改性SO_4~(2-)/ZrO_2催化劑的制備
    3.3 實(shí)驗(yàn)裝置及流程
    3.4 催化劑活性的測(cè)定
        3.4.1 烯烴轉(zhuǎn)化率
        3.4.2 色譜分析
    3.5 催化劑的表征
        3.5.1 比表面積和孔結(jié)構(gòu)的測(cè)定
        3.5.2 吡啶吸附紅外(py-FTIR)分析
        3.5.3 氨氣-程序升溫脫附(NH_3-TPD)
        3.5.4 XRD分析
        3.5.5 熱重分析
        3.5.6 ~(13)C固體核磁分析
第4章 SO_4~(2-)/ZrO_2催化劑脫烯烴性能研究
    4.1 不同固體超強(qiáng)酸脫烯烴性能
    4.2 不同芳烴精制材料的脫烯烴反應(yīng)性能
    4.3 不同焙燒溫度條件下SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴性能研究
        4.3.1 焙燒溫度對(duì)SZ催化脫烯烴性能的影響
        4.3.2 TG-DTG表征
        4.3.3 不同焙燒溫度SZ的XRD分析
        4.3.4 不同焙燒溫度SZ的FTIR分析
        4.3.5 焙燒時(shí)間的影響
    4.4 不同浸漬條件SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴性能研究
        4.4.1 不同促進(jìn)劑對(duì)SZ芳烴精制活性的影響
        4.4.2 不同硫酸浸漬液濃度對(duì)芳烴精制活性的影響
        4.4.3 硫酸浸漬時(shí)間對(duì)芳烴精制活性的影響
    4.5 不同沉淀?xiàng)l件對(duì)SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴性能的影響
        4.5.1 不同沉淀劑對(duì)SZ芳烴精制活性的影響
        4.5.2 不同沉淀劑對(duì)SZ孔道結(jié)構(gòu)的影響
        4.5.3 沉淀終點(diǎn)pH對(duì)SZ催化性能的影響
    4.6 SO_4~(2-)/ZrO_2再生性能研究
        4.6.1 再生次數(shù)對(duì)SZ脫烯烴活性的影響
        4.6.2 熱重分析
        4.6.3 XRD分析
        4.6.4 ~(13)C NMR分析
        4.6.5 低溫N_2吸脫附分析
    4.7 反應(yīng)溫度對(duì)SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴活性的影響
    4.8 本章小結(jié)
第5章 Fe_2O_3促進(jìn)SO_4~(2-)/ZrO_2固體超強(qiáng)酸脫烯烴性能研究
    5.1 不同金屬氧化物改性SO_4~(2-)/ZrO_2芳烴精制性能研究
    5.2 Fe_2O_3-SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴的研究
        5.2.1 鐵源種類對(duì)Fe_2O_3-SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴的影響
        5.2.2 Fe_2O_3含量對(duì)Fe_2O_3-SO_4~(2-)/ZrO_2催化脫烯烴的影響
    5.3 Fe_2O_3促進(jìn)SO_4~(2-)/ZrO_2催化劑的表征
        5.3.1 XRD分析
        5.3.2 孔結(jié)構(gòu)及比表面積測(cè)定
        5.3.3 NH_3-TPD分析
    5.4 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
發(fā)表論文


【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號(hào)：3729735