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Ni基雙金屬催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)中的研究

發(fā)布時間:2022-10-10 12:16
  叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)是具有良好空間位阻效應(yīng)的仲氨基醚醇,其作為一種選擇性脫硫溶劑在酸性氣體洗滌過程中具有重要的應(yīng)用價值,可有效應(yīng)用于天然氣中H2S、CO2等酸性氣體的凈化。天然氣脫硫是天然氣廣泛使用的重要前提,脫硫溶劑的地位就顯得極為重要。TBEE的高效選擇性脫硫效果已經(jīng)在工業(yè)應(yīng)用中被證實,與其他的脫硫溶劑相比有顯著的優(yōu)勢。TBEE作為應(yīng)用前景廣闊的工業(yè)產(chǎn)品,通過二甘醇和叔丁胺為反應(yīng)原料合成叔丁胺基乙氧基乙醇是一條經(jīng)濟環(huán)保的生產(chǎn)路線。目前,如何實現(xiàn)二甘醇與叔丁胺的高效胺化仍是該反應(yīng)研究的重點問題,催化劑的設(shè)計與制備尤為重要。本課題組前期研究結(jié)果表明金屬Ni具有較好的活性。然而在高負(fù)載量的Ni基催化劑中存在Ni組分易在催化劑表面聚集、金屬分散度較差等問題,對催化劑的活性產(chǎn)生不利的影響。據(jù)報道,加入第二種金屬與Ni形成雙金屬催化劑可調(diào)節(jié)催化劑的電子特性、幾何結(jié)構(gòu),從而有效改善Ni基催化劑的催化活性。本論文的研究主要集中在以金屬Ni作為主要的活性組分,并結(jié)合添加助劑的方式設(shè)計制備催化性能更加優(yōu)異的雙金屬催化劑。結(jié)合一系列表征,對催化劑的組... 

【文章頁數(shù)】:75 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的性質(zhì)及用途
    1.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生產(chǎn)工藝和研究進展
        1.2.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生產(chǎn)工藝
        1.2.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的研究進展
    1.3 脫硫溶劑的發(fā)展趨勢
    1.4 醇的催化胺化反應(yīng)研究進展
        1.4.1 均相催化劑
        1.4.2 非均相催化劑
    1.5 課題研究的目的、意義及研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 主要原料和試劑
    2.2 實驗儀器
    2.3 催化劑的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.4.2 N_2吸附脫附實驗(N_2-adsorption-desorption)
        2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.4 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.5 程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.6 程序升溫脫附(NH_3/CO_2-TPD)
    2.5 反應(yīng)性能的評價及數(shù)據(jù)處理
        2.5.1 反應(yīng)性能評價
        2.5.2 產(chǎn)物分析與數(shù)據(jù)處理
第三章 Ni-M/Al_2O_3催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化合成TBEE反應(yīng)中的研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 不同金屬助劑M(Fe、Co、Cr、Cu、Ag)對Ni/Al_2O_3催化劑胺化反應(yīng)性能的影響
    3.4 Ni-Fe/Al_2O_3雙金屬催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)中的催化性能
        3.4.1 XRD表征
        3.4.2 H_2-TPR表征
        3.4.3 Fe的含量對二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)性能的影響..
    3.5 Ni-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)中的催化性能
        3.5.1 XRD表征
        3.5.2 H_2-TPR表征
        3.5.3 XPS表征
        3.5.4 Ag的含量對二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)性能的影響.
    3.6 本章小結(jié)
第四章 Ni-Cu/Al_2O_3催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化合成TBEE反應(yīng)中的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 N_2吸附-脫附表征
        4.3.4 XPS表征
        4.3.5 H_2-TPR表征
        4.3.6 NH_3/CO_2-TPD表征
    4.4 Ni-Cu/Al_2O_3雙金屬催化劑在二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)中的催化性能
        4.4.1 Cu的含量對二甘醇與叔丁胺催化胺化反應(yīng)性能的影響..
        4.4.2 反應(yīng)溫度對胺化反應(yīng)性能的影響
        4.4.3 Ni-Cu/Al_2O_3催化劑體系穩(wěn)定性的探究
    4.5 還原溫度對催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)以及催化活性的影響
        4.5.1 XRD表征
        4.5.2 TEM表征
        4.5.3 還原溫度對催化劑催化活性的影響
    4.6 焙燒溫度對催化劑催化活性的影響
        4.6.1 XRD表征
        4.6.2 H_2-TPR表征
        4.6.3 焙燒溫度對催化劑胺化反應(yīng)活性的影響
    4.7 金屬的浸漬順序?qū)﹄p金屬催化劑結(jié)構(gòu)及催化活性的影響
        4.7.1 催化劑的制備
        4.7.2 XRD表征
        4.7.3 H_2-TPR表征
        4.7.4 金屬的浸漬順序?qū)Υ呋瘎┐呋阅艿挠绊?br>    4.8 二甘醇與叔丁胺胺化反應(yīng)反應(yīng)機理的探討
    4.9 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻
作者簡介
攻讀碩士期間所取得的科研成果
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
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[6]天然氣脫硫脫碳方法的研究進展[J]. 陳穎,楊鶴,梁宏寶,張靜偉.  石油化工. 2011(05)
[7]位阻胺選擇性脫硫配方溶劑(CT8-16)脫除天然氣中H2S、CO2現(xiàn)場應(yīng)用試驗[J]. 何金龍,楊春生,常宏崗,陳勝永,印敬,胡天友.  石油與天然氣化工. 2010(06)
[8]二甘醇的綜合利用進展[J]. 李軍,吳美玲.  精細(xì)石油化工. 2009(06)
[9]醇催化胺化反應(yīng)的研究進展[J]. 楊志鋼,戴偉,李寶琴,張桂英.  化工科技市場. 2009(04)
[10]元素量比對Cu-Ni二元脂肪醇胺化催化劑性能的影響[J]. 李秋小,張高勇,彭少逸.  精細(xì)化工. 2003(03)

博士論文
[1]適用于天然氣選擇性脫硫的空間位阻胺合成及性能評價[D]. 楊超越.西南石油大學(xué) 2016



本文編號:3689606

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