順丁烯二酸酐（Maleic Anhydride,MA）,簡稱順酐,可由煤化工初級產(chǎn)品苯、石油化工中的丁烷、以及生物質(zhì)平臺化合物5-羥甲基糠醛或糠醛氧化制得。經(jīng)順酐加氫可合成一系列高附加值化學(xué)品,如丁二酸酐,γ-丁內(nèi)酯,四氫呋喃和1,4-丁二醇等,被廣泛應(yīng)用于機(jī)械、農(nóng)藥、軍工、電池和塑料工業(yè),市場前景廣闊。開展順酐加氫制備下游衍生物的研究,對于拓展煤化工產(chǎn)業(yè)鏈,推動煤化工焦化產(chǎn)業(yè)、石油化工C₄產(chǎn)業(yè)和生物質(zhì)糠醛等向高、終端延伸具有重要的理論意義和實際應(yīng)用價值。CeO₂作為重要的可還原性氧化物,其可與負(fù)載金屬產(chǎn)生強(qiáng)的M-CeO₂相互作用,在催化劑表面形成氧空位,使以其為載體或者助劑引入的催化劑在CO、CO₂、乙烯等小分子加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。然而,在順酐加氫反應(yīng)中,M\CeO₂催化劑中活性金屬的存在形態(tài)、表面性質(zhì)、強(qiáng)M-CeO₂相互作用是否以及如何影響順酐分子中不飽和鍵形式吸附活化行為以及其催化順酐加氫性能,還未見文獻(xiàn)報道,有待開展相關(guān)工作并進(jìn)行深入研... 

【文章頁數(shù)】：131 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述和選題背景
    1.1 選題背景及意義
    1.2 順酐加氫的研究現(xiàn)狀
        1.2.0 順酐加氫概述
        1.2.1 順酐均相加氫體系
        1.2.2 順酐多相加氫體系
    1.3 CeO_2在催化反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.3.1 CeO_2在催化CO氧化反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.3.2 CeO_2在催化CH_4-CO_2重整反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.3.3 CeO_2在催化水汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的應(yīng)用
        1.3.4 CeO_2催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用
    1.4 選題目的及研究思路
        1.4.1 選題目的
        1.4.2 體系選擇與研究思路
    參考文獻(xiàn)
第二章 論文中使用的試劑及主要測試表征方法
    2.1 主要實驗試劑及儀器
        2.1.1 主要試劑
        2.1.2 催化劑制備及評價的主要實驗設(shè)備
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 低溫氮氣物理吸脫附表征
        2.2.2 電感耦合等離子體發(fā)射光譜
        2.2.3 X射線粉末衍射
        2.2.4 透射電子顯微鏡
        2.2.5 氫氣程序升溫還原
        2.2.6 氫氣程序升溫脫附
        2.2.7 X-射線光電子能譜
        2.2.8 拉曼光譜
        2.2.9 原位透射紅外光譜
    2.3 催化劑評價
        2.3.1 催化劑評價
        2.3.2 擴(kuò)散極限對催化劑反應(yīng)影響
        2.3.3 產(chǎn)物分析
        2.3.4 催化劑的TOF值計算
第三章 Ni/CeO_2催化劑順酐加氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑載體制備
        3.2.2 Ni/CeO_2和Ni/Al_2O_3催化劑的制備
        3.2.3 催化劑的表征與評價
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)分析
        3.3.2 催化劑還原性能分析
        3.3.3 催化劑表面物種分析
        3.3.4 催化劑氫氣吸附活化能力分析
        3.3.5 催化劑活性評價
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 Ni-CeO_2界面構(gòu)筑以及其對順酐液相加氫性能的影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 CeO_2表面修飾的Ni/SiO_2催化劑的制備
        4.2.2 催化劑的表征與評價
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)分析
        4.3.2 催化劑表面結(jié)構(gòu)分析
        4.3.3 催化劑還原性能分析
        4.3.4 催化劑氫氣吸附活化
        4.3.5 催化劑活性評價
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 Ni/CeO_2催化劑活性位點調(diào)變及其對順酐加氫性能影響
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 CeO_2載體的制備
        5.2.2 xNi/CeO_2催化劑的制備
        5.2.3 催化劑的表征及評價
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)分析
        5.3.2 催化劑還原性能分析
        5.3.3 催化劑表面結(jié)構(gòu)分析
        5.3.5 催化劑氫氣吸附活化
        5.3.6 催化劑活性評價
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 不同形貌CeO_2載體的可控制備及其負(fù)載Ni催化劑順酐加氫性能
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 不同形貌CeO_2載體的制備
        6.2.2 催化劑的制備
        6.2.3 催化劑表征及評價
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 載體和催化劑形貌分析
        6.3.2 載體和催化劑晶相結(jié)構(gòu)分析
        6.3.3 載體和催化劑氧空位分析
        6.3.4 催化劑還原性能分析
        6.3.5 催化劑表面結(jié)構(gòu)分析
        6.3.6 催化劑氫氣吸附活化
        6.3.7 催化劑活性評價
    6.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第七章 活性金屬種類對M/CeO_2催化劑順酐加氫性能影響
    7.1 引言
    7.2 實驗部分
        7.2.1 CeO_2載體的制備
        7.2.2 催化劑的制備
        7.2.3 催化劑表征及評價
    7.3 結(jié)果與討論
        7.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)分析
        7.3.2 催化劑還原性能分析
        7.3.3 催化劑表面結(jié)構(gòu)分析
        7.3.4 催化劑的氫氣吸附活化
        7.3.5 催化劑活性評價
    7.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第八章 結(jié)論與展望
    8.1 論文的主要結(jié)論
    8.2 論文的創(chuàng)新點
    8.3 后續(xù)工作設(shè)想
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
個人簡況及聯(lián)系方式


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]不同晶型TiO2負(fù)載鎳催化劑催化順酐液相加氫[J]. 孟志宇,張因,趙麗麗,張鴻喜,趙永祥.  高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報. 2015(09)
[3]載體對鎳基催化劑順酐液相加氫性能的影響[J]. 張因,趙麗麗,張鴻喜,李海濤,劉盼盼,蓋媛媛,趙永祥.  化工學(xué)報. 2015(07)
[4]CeO2改性Ni/γ-Al2O3催化劑上順酐加氫制備丁二酸酐[J]. 汪國輝,劉輝,陳曉蓉,梅華.  工業(yè)催化. 2014(09)
[5]Ni-Cu/Al2O3催化劑上順酐液相選擇加氫制丁二酸酐反應(yīng)性能[J]. 王達(dá),張因,李海濤,趙麗麗,張鴻喜,趙永祥.  催化學(xué)報. 2012(07)
[6]二氧化鈰表面氧的活化及對氧化反應(yīng)的催化作用[J]. 詹望成,郭耘,龔學(xué)慶,郭楊龍,王艷芹,盧冠忠.  中國科學(xué):化學(xué). 2012(04)
[7]TiOx（x＜2）表面修飾Ni/TiO2-SiO2催化順酐液相選擇加氫合成γ-丁內(nèi)酯[J]. 楊燕萍,張因,高春光,趙永祥.  催化學(xué)報. 2011(11)
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[10]前驅(qū)物對NiO/SiO2氣凝膠催化劑性能的影響[J]. 趙永祥,武志剛,許臨萍,張臨卿,劉滇生,徐賢倫.  化學(xué)學(xué)報. 2002(04)

博士論文
[1]順酐液相加氫鎳基催化劑載體與活性組分的協(xié)同作用研究[D]. 張因.山西大學(xué) 2011

碩士論文
[1]ZrO2晶型對Ni/ZrO2催化劑順酐液相加氫性能的影響[D]. 張顏鑫.山西大學(xué) 2013
[2]Ni/TiO2催化劑的制備、表征及催化加氫反應(yīng)性能[D]. 李楊.山西大學(xué) 2013
[3]Ni/TiO2-SiO2催化劑的制備、表征及順酐加氫性能研究[D]. 楊燕萍.山西大學(xué) 2011



本文編號：3685919