1,2,3,4-四氫喹啉及其衍生物是一種重要結構單元,廣泛應用于藥物和染料等領域。在文獻報道的多種合成方法中,喹啉選擇性加氫制備1,2,3,4-四氫喹啉具有原子經濟性高的優(yōu)點,但該方法存在反應條件苛刻,易生成大量副產物等缺點。因此,制備高效、穩(wěn)定的催化劑在溫和條件下催化喹啉選擇性加氫至關重要�；诖�,本文設計并制備了一系列鎳基催化劑用于喹啉選擇性加氫,并研究了所制備催化劑的結構和性質對催化性能的影響。首先,以鎳硅酸鹽為催化劑前驅體制得了NiSi-PS催化劑用于喹啉選擇性加氫反應中。該原位還原制備的催化劑NiSi-PS活性高于雷尼鎳催化劑和浸漬法制備的催化劑。進一步優(yōu)化反應條件,喹啉轉化率可達99.0%。通過TEM、H₂-TPR、XPS等表征發(fā)現(xiàn)與浸漬法制備的催化劑相比,原位還原制備的催化劑NiSi-PS中活性金屬分散性好,金屬粒徑小僅為3.2 nm且具有較強的活性金屬與載體間相互作用。對NiSi-PS催化劑進行了穩(wěn)定性測試,并初步探究了其失活原因。然后,以碳球為模板設計并制備了中空核殼型催化劑Ni@hw-mSiO₂并將其用于喹啉選擇性加氫反應... 

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 1,2,3,4-四氫喹啉的應用和制備方法
    1.2 喹啉加氫反應研究進展
        1.2.1 貴金屬催化體系
        1.2.2 非貴金屬催化體系
    1.3 本文的研究內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 鎳硅酸鹽衍生催化劑的制備
        2.2.2 中空核殼催化劑Ni@hw-mSiO_2的制備
        2.2.3 水凝膠因子輔助浸漬催化劑Ni/mSiO_2-DMBSx的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 傅立葉紅外光譜(FT-IR)
        2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.4 等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)
        2.3.5 比表面積及孔徑分析(BET)
        2.3.6 氫氣-化學脈沖(H_2-chemisorption)
        2.3.7 氫-程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.3.8 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.9 熱重-質譜分析(TG-MS)
        2.3.10 核磁共振氫譜(~1H-NMR)
    2.4 催化性能測試
        2.4.1 催化劑的加氫性能測試
        2.4.2 產物的定量和定性分析
第三章 鎳硅酸鹽衍生催化劑NiSi-PS的制備及其喹啉加氫性能
    3.1 引言
    3.2 結果與討論
        3.2.1 催化劑的篩選及反應條件的優(yōu)化
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 催化劑的穩(wěn)定性測試
    3.3 本章小結
第四章 空心核殼催化劑Ni@hw-mSiO_2的制備及其喹啉加氫性能
    4.1 引言
    4.2 結果與討論
        4.2.1 催化劑表征
        4.2.2 催化劑性能測試
    4.3 本章小結
第五章 水凝膠因子輔助浸漬制備負載型Ni/mSiO_2催化劑及其喹啉加氫性能
    5.1 引言
    5.2 結果與討論
        5.2.1 催化劑表征
        5.2.2 催化劑性能測試
        5.2.3 DMBS對Ni分散性的影響
    5.3 本章小結
第六章 結論
參考文獻
致謝
攻讀學位期間取得的科研成果



本文編號：3676623