發(fā)布時間：2017-05-15 04:03

  本文關鍵詞：石墨相氮化碳制備條件的優(yōu)化及高效耦合光催化系統(tǒng)的建立，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本論文在對石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化劑的研究現(xiàn)狀及其環(huán)境凈化應用進行簡要綜述的基礎上,優(yōu)化了g-C3N4光催化劑的制備條件,系統(tǒng)研究了制備條件對g-C3N4光催化活性和物理化學性質的影響,探討了制備條件影響g-C3N4光催化活性的具體機制；為了進一步提高g-C3N4的光催化活性,本論文提出了Fe(III)活化過硫酸鹽并與g-C3N4耦合構建光Fenton體系降解苯酚,系統(tǒng)評價了不同的光催化系統(tǒng)和外部反應環(huán)境對光催化降解效率的影響,探討了該系統(tǒng)中污染物的降解機制。本論文的主要研究內(nèi)容和研究結果如下： 1.以三聚氰胺(C3H6N6)為前驅體、在不同煅燒溫度(450℃、500℃、550℃、600℃)和煅燒時間(2h、4h、8h)下制備了12組g-C3N4樣品,通過光催化降解染料實驗和物理化學性質表征,優(yōu)化了g-C3N4的制備條件。與未優(yōu)化的g-C3N4相比,其元素構成、晶體結構、化學結構及能帶結構的變化較��；而其表面形貌及紋理性質有較大改變：制備條件優(yōu)化之后,g-C3N4的表面形貌趨于有序堆積的層片狀結構、比表面積由12.7m2/g增加至34.4m2/g。制備條件優(yōu)化之后的g-C3N4在可見光照射下催化降解羅丹明B的活性與未優(yōu)化的g-C3N4相差超過100倍；制備條件優(yōu)化能夠顯著提升g-C3N4光催化活性的原因主要包括材料比表面積的增大和光生電子-空穴遷移速度的增強。 2. g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系對苯酚的光催化降解率和表觀動力學常數(shù)分別是純g-C3N4體系的16.5倍和240倍,Fe(Ⅲ)/Persulfate體系的2.3倍和2.7倍,表明g-C3N、Fe(Ⅲ)和Persulfate之間存在協(xié)同效應并且顯著提升了體系的光催化活性。g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系對苯酚的光催化降解效率的顯著增強可以歸因于兩方面因素的共同促進：Persulfate活化產(chǎn)生活性物種S04·-和Fe(Ⅱ)/H2O2反應建立光Fenton系統(tǒng)。研究還發(fā)現(xiàn)g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系受外部反應環(huán)境(體系pH值、離子濃度以及超聲處理)的影響較小,因此具有較廣泛的適用性。
【關鍵詞】：g-C_3N_4光催化 制備條件 優(yōu)化Fe(Ⅲ) Persulfate 苯酚 Fenton
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;O613.71
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 緒論10-32
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半導體光催化的發(fā)展11-13
• 1.2.1 半導體光催化的發(fā)展歷程11-12
• 1.2.2 新型半導體光催化材料的探索12-13
• 1.3 C_3N_4光催化的研究現(xiàn)狀13-21
• 1.3.1 C_3N_4的制備方法與單元結構14-16
• 1.3.2 C_3N_4的光催化活性提升方法16-18
• 1.3.3 C_3N_4的光催化性能提升方法的應用展望18-21
• 1.4 本論文選題的意義21-22
• 1.5 本論文的主要內(nèi)容22
• 參考文獻22-32
• 第2章 C_3N_4制備方法的優(yōu)化32-48
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實驗部分33-35
• 2.2.1 試劑與儀器設備33
• 2.2.2 實驗方法33-35
• 2.2.2.1 C_3N_4的不同制備條件33-34
• 2.2.2.2 C_3N_4的光催化活性測試34
• 2.2.2.3 C_3N_4制備條件的敏感性分析34-35
• 2.2.2.4 C_3N_4的物化性質表征35
• 2.3 結果與討論35-44
• 2.3.1 制備條件對C_3N_4光催化活性的影響35-37
• 2.3.2 制備條件對C_3N_4物化性質的影響37-43
• 2.3.2.1 C_3N_4的晶體結構37-38
• 2.3.2.2 C_3N_4的表面形貌38-39
• 2.3.2.3 C_3N_4的光學性質39-41
• 2.3.2.4 C_3N_4的化學結構41-43
• 2.3.2.5 C_3N_4的紋理性質43
• 2.3.3 制備條件改變C_3N_4光催化活性的機理探討43-44
• 2.3.3.1 材料的比表面積對光催化活性的影響44
• 2.3.3.2 電子-空穴的遷移/復合對光催化活性的影響44
• 2.4 本章小結44-45
• 參考文獻45-48
• 第3章 C_3N_4協(xié)同F(xiàn)e(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚48-64
• 3.1 引言48
• 3.2 實驗部分48-51
• 3.2.1 試劑與儀器設備48-49
• 3.2.2 實驗方法49-51
• 3.2.2.1 苯酚及其降解中間產(chǎn)物的分析方法49-50
• 3.2.2.2 不同催化系統(tǒng)下的光催化活性測試50
• 3.2.2.3 不同反應環(huán)境下的光催化活性測試50-51
• 3.2.2.4 體系內(nèi)活性物種的檢測51
• 3.3 結果與討論51-60
• 3.3.1 不同催化系統(tǒng)對光催化降解苯酚的影響51-54
• 3.3.2 不同反應環(huán)境對光催化降解苯酚的影響54-55
• 3.3.3 C_3N_4協(xié)同F(xiàn)e(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚的機理分析55-60
• 3.3.3.1 體系內(nèi)活性自由基的作用機理分析55-57
• 3.3.3.2 體系內(nèi)光Fenton反應的作用機理分析57-59
• 3.3.3.3 體系光催化降解苯酚的總機理分析59-60
• 3.4 本章小結60-61
• 參考文獻61-64
• 第4章 結論64-66
• 致謝66-68
• 在讀期間發(fā)表的學術論文與取得的其他研究成果68

【參考文獻】

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2 劉莉;曹陽;賀軍輝;楊巧文;;硅納米線陣列的制備及其光電應用[J];化學進展;2013年Z1期

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 周敏;鉍氧基化合物納米陣列的合成及其光電催化性能研究[D];中國科學技術大學;2012年

  本文關鍵詞：石墨相氮化碳制備條件的優(yōu)化及高效耦合光催化系統(tǒng)的建立，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：366809