多金屬氧酸鹽（POMs）是一類優(yōu)秀的無機構(gòu)筑單元,具有多樣的結(jié)構(gòu),高的負電荷,強氧化還原性和酸性等獨特的物理化學性質(zhì),以具有特定功能的POMs作為建筑單元設(shè)計合成新型功能性多酸材料是多酸化學發(fā)展的主要方向之一。本論文以鉬釩多酸[Mo6V2026]6-和Evans-Showell型多酸[Co2Mo10O38H4]6-作為基本建筑單元,通過稀土金屬、過渡金屬和有機配體修飾和橋連,合成了一系列新的化合物,通過元素分析、紅外光譜、紫外-可見光譜、熱重分析、X-射線粉末衍射、單晶X-射線衍射對化合物的組成和結(jié)構(gòu)進行了表征,并對化合物的催化性能進行了系統(tǒng)研究。主要內(nèi)容分以下四部分:1.以[Mo6V2O26]6-多酸陰離子為建筑單元,與稀土離子Ln3+（Ln = La,Ce,Nd,Sm,Eu）配位組裝,首次獲得五例基于鉬釩多酸和稀土金屬的無機化合物1-5。固體紫外漫反射光譜分析結(jié)果說明該無機化合物帶隙較窄,具有半導體性質(zhì)。在羰基化合物的硅腈化反應(yīng)中化合物1-5均顯示了較高的催化活性,并且反應(yīng)可以在無溶劑條件下進行,化合物3經(jīng)過回收循環(huán)利用催化活性沒有明顯的降低。在光催化降解有機染料羅丹明B的實驗中化... 

【文章頁數(shù)】：148 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
主要符號表
1 緒論
    1.1 多金屬氧酸鹽概述
    1.2 多鉬酸鹽化合物的研究進展
        1.2.1 同多鉬酸鹽及釩取代的同多鉬酸鹽化合物的研究進展
        1.2.2 雜多鉬酸鹽化合物的研究進展
    1.3 金屬離子與多鉬酸鹽化合物的研究進展
        1.3.1 稀土金屬修飾的多鉬酸鹽化合物
        1.3.2 過渡金屬修飾的多鉬酸鹽化合物
    1.4 多金屬氧酸鹽催化性質(zhì)研究進展
        1.4.1 多金屬氧酸鹽作為酸催化劑
        1.4.2 多金屬氧酸鹽作為氧化催化劑
        1.4.3 多金屬氧酸鹽作為光催化劑
        1.4.4 多金屬氧酸鹽的電催化
    1.5 選題目的和依據(jù)
2 稀土金屬修飾的鉬釩多酸化合物
    2.1 前言
    2.2 化合物的合成
        2.2.1 試劑和儀器
        2.2.2 化合物1-5的合成
    2.3 結(jié)構(gòu)
        2.3.1 X-射線晶體衍射
        2.3.2 化合物1-5的晶體結(jié)構(gòu)
        2.3.3 討論
    2.4 表征
        2.4.1 FT-IR光譜
        2.4.2 TG分析
        2.4.3 PXRD表征
        2.4.4 固體漫反射分析
        2.4.5 光催化性質(zhì)的研究
        2.4.6 硅腈化反應(yīng)
    2.5 本章小結(jié)
3 稀土金屬和吡啶羧酸配體修飾的Evans-Showell型多酸化合物
    3.1 前言
    3.2 化合物的合成
        3.2.1 試劑和儀器
        3.2.2 化合物6-9的合成
    3.3 結(jié)構(gòu)
        3.3.1 X-射線晶體衍射
        3.3.2 化合物6-9的晶體結(jié)構(gòu)
        3.3.3 討論
    3.4 表征
        3.4.1 FT-IR光譜
        3.4.2 TG分析
        3.4.3 PXRD表征
        3.4.4 UV-Vis光譜
    3.5 光催化反應(yīng)
    3.6 本章小結(jié)
4 稀土金屬和氮氧化配體修飾的Evans-Showell型多酸化合物
    4.1 前言
    4.2 化合物的合成
        4.2.1 試劑和儀器
        4.2.2 配體dpdo的合成
        4.2.3 化合物10-14的合成
    4.3 結(jié)構(gòu)
        4.3.1 X-射線晶體衍射
        4.3.2 化合物10-14的晶體結(jié)構(gòu)
        4.3.3 討論
    4.4 表征
        4.4.1 FT-IR光譜
        4.4.2 TG分析
        4.4.3 PXRD表征
        4.4.4 UV-Vis光譜
    4.5 硅腈化反應(yīng)
    4.6 本章小結(jié)
5 過渡金屬和含氮配體修飾的Evans-Showell型多酸化合物
    5.1 前言
    5.2 化合物的合成
        5.2.1 試劑和儀器
        5.2.2 化合物15-18的合成
    5.3 結(jié)構(gòu)
        5.3.1 X-射線晶體衍射
        5.3.2 化合物15-18的晶體結(jié)構(gòu)
        5.3.3 討論
    5.4 表征
        5.4.1 FT-IR光譜
        5.4.2 TG分析
        5.4.3 PXRD表征
        5.4.4 UV-Vis光譜
    5.5 硅腈化反應(yīng)
    5.6 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 展望
參考文獻
附錄A 部分鍵長鍵角數(shù)據(jù)表
附錄B 部分催化產(chǎn)物測試譜圖
攻讀博士學位期間科研項目及科研成果
致謝
作者簡介


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Dawson結(jié)構(gòu)鉬砷雜多酸（鹽）的合成與性質(zhì)研究[J]. 王恩波,胡長文,周延修,劉景福,趙世良.  化學學報. 1990(08)



本文編號：3661089