綠色、高效地開發(fā)利用CO₂,有利于緩解“溫室效應”,變廢為寶,具有重要的理論和實際意義。螺旋結(jié)構金屬配合物,尤其是螺旋結(jié)構稀土功能配合物,其作為一種仿生模型由于其具有獨特的結(jié)構及在光、電、磁學、生物醫(yī)藥及催化等方面的應用而受到人們的廣泛關注。因此,開發(fā)具有催化、發(fā)光等性能的稀土多功能配合物體系,探索構效關系,優(yōu)選出高性能的CO₂化學固定和轉(zhuǎn)化體系,為性能優(yōu)異的CO₂化學固定和轉(zhuǎn)化體系的設計提供重要的實驗和理論依據(jù)。本論文中,我們以自然界模擬為最終目標、仿生螺旋結(jié)構的稀土功能配合物為模板,尋求構筑新穎的螺旋結(jié)構稀土功能配合物來實現(xiàn)催化、發(fā)光等多功能的應用。主要分為以下六部分:（1）主要從CO₂資源利用及仿生螺旋結(jié)構稀土配合物的研究現(xiàn)狀兩方面進行綜述。（2）設計、合成了一種新型不對稱的具有螺旋性的配體H₃L¹,構筑了一系列基于多重Zn-Ln雜雙核基元的螺旋體,將其應用于催化環(huán)碳酸酯的合成,詳細考察了這種仿生雜多核螺旋體結(jié)構催化劑的催化性能,研究了其在發(fā)光性能在... 

【文章來源】：蘭州大學甘肅省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：149 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 CO_2與環(huán)氧化合物環(huán)加成反應制備環(huán)碳酸酯的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 金屬卟啉催化劑
        1.2.2 金屬Salen催化劑
    1.3 稀土配合物研究現(xiàn)狀
        1.3.1 稀土配合物在CO_2與環(huán)氧化合物環(huán)加成反應中的應用
        1.3.2 仿生螺旋結(jié)構稀土配合物研究進展
    1.4 本論文的選題意義
    參考文獻
第二章 基于Zn-Ln雙核基元的螺旋體的構筑及應用研究
    2.1 引言
    2.2 試劑與儀器
        2.2.1 試劑
        2.2.2 儀器
    2.3 配體H_3L~1及其配合物的合成與表征
        2.3.1 配體H_3L~1的合成與表征
        2.3.2 配合物1-5的合成與表征
        2.3.3 配合物1-5的紫外、X-射線粉末衍射及熱重分析
        2.3.4 配合物1-5的晶體結(jié)構分析
    2.4 配合物1-5的催化性能研究
        2.4.1 催化的一般步驟
        2.4.2 不同條件對催化反應的影響
        2.4.3 催化體系的普適性
        2.4.4 催化循環(huán)
        2.4.5 催化機理
    2.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第三章 3d-4f螺旋分子籠的構筑及應用研究
    3.1 引言
    3.2 試劑與儀器
        3.2.1 試劑
        3.2.2 儀器
    3.3 配體H_2L~2及配合物的合成與表征
        3.3.1 配體H_2L~2的合成與表征
        3.3.2 配合物6-7的合成與表征
        3.3.3 配合物6-7的X-射線粉末衍射及熱重分析
        3.3.4 配合物6-7的晶體結(jié)構分析
    3.4 配合物的性能研究
        3.4.1 配合物6的近紅外發(fā)光性能研究
        3.4.2 配合物催化性能研究
    3.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 非對稱性3d-4f四核螺旋體的構筑及應用研究
    4.1 引言
    4.2 試劑與儀器
        4.2.1 試劑
        4.2.2 儀器
    4.3 配體H_2L~3及其配合物的合成與表征
        4.3.1 配體H_2L~3的合成與表征
        4.3.2 配合物8-11的合成與表征
        4.3.3 配合物8-11的晶體結(jié)構分析
    4.4 配合物的熒光及催化性能研究
        4.4.1 配合物的熒光性能研究
        4.4.2 配合物催化性能研究
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 稀土環(huán)狀及多重螺旋體的構筑及應用研究
    5.1 引言
    5.2 試劑與儀器
        5.2.1 試劑
        5.2.2 儀器
    5.3 配體H_3L~4和H_+3L~5及其稀土配合物的合成與表征
        5.3.1 配體H_3L~4和H_+3L~5的合成與表征
        5.3.2 配合物12-18的合成與表征
        5.3.3 配合物12-18的晶體結(jié)構分析
        5.3.4 配合物的紅外光譜分析
    5.4 配合物的性能研究
        5.4.1 配合物的近紅外發(fā)光性能研究
        5.4.2 配合物的催化性能研究
    5.5 本章小結(jié)
    參考文獻
全文總結(jié)
在學期間的研究成果
致謝
附錄


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Efficient fixation of CO2 at mild conditions by a Cr-conjugated microporous polymer[J]. Yong Xie,Rui-Xia Yang,Nian-Yu Huang,Hua-Jun Luo,Wei-Qiao Deng.  Journal of Energy Chemistry. 2014(01)



本文編號：3637722