實(shí)驗(yàn)研究了溶膠凝膠法制備催化劑過程中釩元素的初始價態(tài)(V⁴⁺或V⁵⁺)對焙燒后催化劑特性的影響,并考察了催化劑在150—350℃溫度范圍內(nèi)對1,2-二氯苯（1,2-DCBz）的催化轉(zhuǎn)化效果.通過低溫氮?dú)馕�、X射線衍射（X-ray diffraction,XRD）、光電子能譜（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）、氫氣程序升溫還原（H2Temperature programmed reduction,H2-TPR）、以及色散光譜（Energy dispersive spectroscopy,EDS）來獲取催化劑的基本特性.結(jié)果表明,在催化劑制備過程中,將偏釩酸銨中的V⁵⁺還原至V⁴⁺可以有效改善焙燒后催化劑V₂O₅/TiO₂理化特性,提高1,2-二氯苯的催化轉(zhuǎn)化效率.150℃時,1,2-二氯苯轉(zhuǎn)化率由43%增加至62%,而在220—350℃范圍內(nèi),轉(zhuǎn)化效率提升仍大于10%.這與催化劑吸附能力和氧化... 

【文章來源】：環(huán)境化學(xué). 2017,36(01)北大核心CSCD

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【部分圖文】：

催化劑(a)N2吸附-脫附等溫曲線和(b)孔徑分布

144環(huán)境化學(xué)36卷表1催化劑特性Table1Thecatalystproperties催化劑Catalysts比表面Specificsurfacearea/(m2·g－1)總孔容積Totalporevolume/(cm3·g－1)V的平均化合價VaverageoxidationstateCl含量Clcontent/%V/Ti730．114．640．31pV/T950．204．720．32V/Ti-CNTs1240．174．760．26pV/Ti-CNTs1210．234．730．24圖2催化劑XＲD譜圖Fig．2TheXＲDprofilesofthecatalystsXPS可以表征催化劑表面元素化學(xué)價態(tài)．本文分析了催化劑在V2p3/2和O1s區(qū)域的XPS譜圖，來研究催化劑表面活性組分V的化學(xué)價態(tài)以及氧物種的分布．如圖3a所示，將V2p3/2的XPS譜峰去卷積，在517．2—517．3eV和516．3—516．6eV處獲得兩個譜峰，分別歸屬于V5+和V4+［20］．分別計(jì)算兩種價態(tài)V的譜峰面積與總譜峰面積之比作為兩種價態(tài)V(V5+、V4+)的百分含量，基于此結(jié)果，計(jì)算V的平均氧化態(tài)，結(jié)果列于表1中．如圖3b所示，將O1s的譜峰去卷積，獲得兩個譜峰，分別屬于兩種不同類型的氧:處于529．8—530．3eV之間的譜峰歸屬于晶格氧(記作Olatt);處于531．5—532．0eV之間的譜峰歸屬于催化劑表面化學(xué)吸附氧(記作Oads)［21］．有研究表明，V的平均化合價(Vaos)與釩基催化劑的活性密切相關(guān)，一般來說，釩的平均化合價越高，催化劑活性越好［22］．催化劑表面化學(xué)吸附氧是活性氧，在氧化反應(yīng)中扮演重要角色，它的存在有利于催化反應(yīng)的進(jìn)行［21，23］．相較于V/Ti，pV/Ti催化劑中釩的平均化合價和表面吸附氧濃度都明顯增加．這可能與pV/Ti催化劑比表面積的增大有關(guān)．比表面積增加，有利于氧化釩在載體表面的分散，使得釩與氣氛中氧氣接觸的幾率增大，有利于釩的氧化以及表面吸附氧的活化．而CNTs的添加，

催化劑在V2p3/2區(qū)域(a)和O1s區(qū)域(b)的XPS譜圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]電導(dǎo)率法對偏釩酸銨在草酸溶液中的溶解研究[J]. 翟麗軍,胡志勇,牛宇嵐.  應(yīng)用化工. 2008(09)



本文編號：3628978