采用溶膠凝膠法制備了高性能納米Cu/SiO₂催化劑,并將其應(yīng)用于芳香酮的加氫反應(yīng)。采用ICP、XRD、H₂-TPR、TEM、N₂物理吸附和XPS等手段對催化劑進(jìn)行了表征分析。比較了催化劑制備方式對加氫反應(yīng)的影響。同時對芳香酮的加氫反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了探究,結(jié)果表明:在最佳反應(yīng)條件下,苯乙酮基本完全轉(zhuǎn)化。采用溶膠凝膠法制備的Cu/SiO₂催化劑相較于共沉淀法,具有更小的顆粒粒徑,活性物種分散性良好。最后對反應(yīng)的苯乙酮加氫機(jī)理進(jìn)行了探究,Cu⁰和Cu⁺的協(xié)同作用提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性。 

【文章來源】：青島科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2020,41(03)

【文章頁數(shù)】：8 頁

【部分圖文】：

不同制備方式得到的Cu/SiO2催化劑XRD譜圖

Cu/SiO2催化劑的紅外表征譜圖見圖2。由圖2可見,在3 480和1 640 cm-1處為吸附水的OH鍵的振動峰,3種催化劑在1 110,800和460 cm-1處均存在不同類型的Si—O—Si的振動峰,表明催化劑中的SiO2以無定型的形式存在[7,16]。共沉淀法制備的催化劑中沒有氫氧化銅或者堿式碳酸銅的特征峰,說明催化劑在焙燒后全部分解成為了CuO。相比較于共沉淀法在制備的Cu/SiO2催化劑,Cu/SiO2-TE樣品中在1 040 cm-1存在一肩峰為Si—O鍵的伸縮振動峰,同時在670 cm-1處存在OH鍵的變形振動峰,表明催化劑中含有層狀硅酸銅結(jié)構(gòu)。文獻(xiàn)[13-14]表明層狀硅酸銅的存在有利于提高催化劑的分散度和穩(wěn)定性。層狀硅酸銅結(jié)構(gòu)在焙燒過程中分解形成高分散性的CuO,這一點(diǎn)和XRD的分析一致,還原后的催化劑顆粒大小變化不明顯,說明銅物種分散性好。

不同方式制備的催化劑焙燒后的物理性能見圖3。如圖3所示,3種類型的Cu/SiO2催化劑均為Ⅳ型吸附等溫線,H3型滯回環(huán)。這種滯回環(huán)多對應(yīng)于片狀顆粒材料和裂隙孔材料,并且在較高的相對壓力下沒有出現(xiàn)吸附飽和。其中共沉淀法制備的Cu/SiO2催化劑中的滯回環(huán)要比溶膠凝膠法制備的催化劑要小,說明采用溶膠凝膠法制備的Cu/SiO2催化劑孔道結(jié)構(gòu)較為豐富,由圖3(b)可知,Cu/SiO2-OH樣品中孔含量很少,Cu/SiO2-CO樣品中主要為單孔結(jié)構(gòu),孔集中分布在10 nm左右,Cu/SiO2-TE樣品為雙孔結(jié)構(gòu),孔分布在3和10 nm左右。多孔結(jié)構(gòu)有利于反應(yīng)物和產(chǎn)物的吸附和脫附,對催化劑的穩(wěn)定性有一定的促進(jìn)作用。表1列出了3種催化劑的孔結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù),Cu/SiO2-TE樣品的比表面積遠(yuǎn)大于共沉淀法制備的催化劑,這對活性組分的分散具有很大的促進(jìn)作用。2.1.4 Cu/SiO2催化劑的還原狀態(tài)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：3624016