異相光芬頓催化劑NCDs/Fe 2 O 3 /g-C 3 N 4 制備及降解煤化工廢水典型污染物研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-26 16:53
煤轉(zhuǎn)化工藝過(guò)程中產(chǎn)生大量高濃度有機(jī)廢水,其控制與處理一直是煤化工領(lǐng)域的難題。我國(guó)煤炭資源與水資源逆向分布,大規(guī)模發(fā)展煤化工必將受到水資源“質(zhì)”(水質(zhì))和“量”(水量)兩方面限制。均相Fenton試劑(Fe2+/H2O2)生成羥基自由基(?OH),可無(wú)選擇地破壞有機(jī)污染物,對(duì)去除煤化工廢水中芳烴類(lèi)、酚類(lèi)、芳胺類(lèi)具有明顯優(yōu)勢(shì)。但存在強(qiáng)酸性處理環(huán)境、污泥產(chǎn)量高以及催化劑難分離等關(guān)鍵問(wèn)題。異相Fenton催化劑將鐵離子固相化,形成鐵、鐵離子摻雜型、鐵氧化物等,在高初始pH值下促進(jìn)H2O2分解,并抑制鐵泥產(chǎn)生,但固相化過(guò)程中原子的相互作用使得Fe(III)/Fe(II)循環(huán)速率更慢,導(dǎo)致催化劑活性降低。因此,本文提出利用碳點(diǎn)、Fe2O3和g-C3N4構(gòu)建具有全可見(jiàn)光范圍響應(yīng)的異相光Fenton催化劑,利用更寬的光譜激發(fā)更多的光電子以加速Fe(III)/Fe(II)循環(huán)。本文以尿素和檸檬酸為原料水熱制備...
【文章來(lái)源】:中國(guó)礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
合成碳點(diǎn)的常見(jiàn)自上而下和自下而上的方法
3.NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑合成及表征17不銹鋼高壓釜中,180C下加熱6h,待冷卻至室溫后,在3000rpm轉(zhuǎn)速下離心20min,用去離子水多次沖洗,最后在40C下真空干燥后,在氮?dú)夥諊,?0C/min升至520C,煅燒4h,得到NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,實(shí)驗(yàn)合成步驟如圖2所示。稱(chēng)取0.20g氮摻雜碳點(diǎn),0.20g石墨相氮化碳粉末,改變六水合三氯化鐵用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為0:1:1、1:1:1、3:1:1、5:1:1和7:1:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究三氧化二鐵負(fù)載量對(duì)催化劑光降解效率的影響。稱(chēng)取0.60g六水合三氯化鐵,0.20g石墨相氮化碳粉末,改變氮摻雜碳點(diǎn)用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為3:0:1、3:1:1、3:2:1和3:5:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究氮摻雜碳點(diǎn)含量對(duì)催化劑光降解效率的影響。稱(chēng)取0.60g六水合三氯化鐵,0.20g氮摻雜碳點(diǎn),改變石墨相氮化碳用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為3:1:0、3:1:1、3:1:2、和3:1:5的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究石墨相氮化碳含量對(duì)催化劑光降解效率的影響。圖3-1合成步驟圖Figure3-1Synthesisstepdiagram3.2.2NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑表征利用場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜儀(XPS)、傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)、熱重分析(TG)、紫外-可見(jiàn)光漫反射光譜(UV-visDRS)、全自動(dòng)比表面/孔隙分析和蒸汽吸附儀(BET)以及同步熱分析儀(TGA-DSC)等分析技術(shù)對(duì)制備的樣品進(jìn)行表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)、物質(zhì)組成和含量等進(jìn)行表征分析,研究其表面性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特性。本章表征及第四章和第五章所用NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑均為FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比為3:1:1時(shí)所制備。
碩士學(xué)位論文20準(zhǔn)確稱(chēng)量0.1000g亞甲基藍(lán),溶解于去離子水中,并定容至1000mL容量瓶中,配置為100mg/L儲(chǔ)備液。用移液管分別取1、3、5、7和9mL亞甲基藍(lán)儲(chǔ)備液,定容至100mL容量瓶中,配置成1、3、5、7和9mg/L亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)溶液。采用紫外可見(jiàn)光分光光度計(jì)UV-1900于664nm吸收波長(zhǎng)處,用去離子水作為空白對(duì)照,測(cè)定亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)溶液的吸光度。繪制亞甲基藍(lán)濃度和吸光度標(biāo)準(zhǔn)曲線,如圖3-3所示。圖3-3亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)曲線圖Figure3-3StandardcureofMethyleneBlue將相應(yīng)的亞甲基藍(lán)溶液濃度與吸光度數(shù)值擬合得到吸光度和濃度的線性關(guān)系式(3-3),其相關(guān)系數(shù)R2=1。A=0.26134C+0.00538(3-3)3.3結(jié)果與討論(ResultsandDiscussion)3.3.1NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑表征(1)TEM表征結(jié)果圖3-4TEM、HRTEM圖像與NCDs的尺寸分布圖Figure3-4TEM,HRTEMimagesandthesizesdistributionofNCDs
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]探討煤化工廢水的處理技術(shù)及應(yīng)用[J]. 趙婷婷,王真,鄭雯倩. 中國(guó)資源綜合利用. 2019(05)
[2]天然沸石去除煤化工廢水中氨氮的研究[J]. 張璐,楊憶新,羅明生,禹耕之. 工業(yè)水處理. 2018(07)
[3]混凝-氣浮法處理煤化工廢水的試驗(yàn)研究[J]. 羅文. 山西化工. 2018(03)
[4]生物柴油萃取煤化工廢水除酚研究[J]. 宋丹,程文杰,楊憶新,張璐,羅明生. 工業(yè)用水與廢水. 2018(01)
[5]多相芬頓催化水處理技術(shù)與原理[J]. 呂來(lái),胡春. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(09)
[6]蘭炭基活性炭和高分子樹(shù)脂吸附焦化廢水[J]. 蔣緒,侯黨社,張蕾,張娟. 當(dāng)代化工. 2017(06)
[7]我國(guó)煤化工廢水處理關(guān)鍵工藝解析[J]. 方芳,吳剛,韓洪軍,吳限,韓文耀,吳艷軍. 水處理技術(shù). 2017(06)
[8]模擬日光-非均相Fenton光催化降解喹啉[J]. 付軍,余艷鴿,趙昱東,王穎. 環(huán)境化學(xué). 2017(05)
[9]SiO2/PDMS/PVDF復(fù)合膜滲透蒸發(fā)回收煤化工廢水中酚[J]. 姚杰,李道玉,劉帥,孫浩,李丹,韓幫軍. 水處理技術(shù). 2017(02)
[10]PAC混凝法去除煤化工廢水中難降解組分及其可生化性提高研究[J]. 吳錦華,方一莉,江燕斌,蓋恒軍,李平. 環(huán)境工程. 2017(02)
博士論文
[1]高鐵酸鉀的制備及去除水中鉈、吲哚和處理污水廠污泥的效果與機(jī)理[D]. 劉玉蕾.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[2]鐵基氧化物膜層制備及其類(lèi)Fenton降解苯酚研究[D]. 王建康.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
碩士論文
[1]基于石墨相氮化碳/石墨烯復(fù)合材料的制備、表征及其性能研究[D]. 郭雅敏.鄭州大學(xué) 2017
[2]苯酚氧化降解反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究[D]. 李劍.蘇州大學(xué) 2010
本文編號(hào):3610842
【文章來(lái)源】:中國(guó)礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
合成碳點(diǎn)的常見(jiàn)自上而下和自下而上的方法
3.NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑合成及表征17不銹鋼高壓釜中,180C下加熱6h,待冷卻至室溫后,在3000rpm轉(zhuǎn)速下離心20min,用去離子水多次沖洗,最后在40C下真空干燥后,在氮?dú)夥諊,?0C/min升至520C,煅燒4h,得到NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,實(shí)驗(yàn)合成步驟如圖2所示。稱(chēng)取0.20g氮摻雜碳點(diǎn),0.20g石墨相氮化碳粉末,改變六水合三氯化鐵用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為0:1:1、1:1:1、3:1:1、5:1:1和7:1:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究三氧化二鐵負(fù)載量對(duì)催化劑光降解效率的影響。稱(chēng)取0.60g六水合三氯化鐵,0.20g石墨相氮化碳粉末,改變氮摻雜碳點(diǎn)用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為3:0:1、3:1:1、3:2:1和3:5:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究氮摻雜碳點(diǎn)含量對(duì)催化劑光降解效率的影響。稱(chēng)取0.60g六水合三氯化鐵,0.20g氮摻雜碳點(diǎn),改變石墨相氮化碳用量,分別制備FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比分別為3:1:0、3:1:1、3:1:2、和3:1:5的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑,研究石墨相氮化碳含量對(duì)催化劑光降解效率的影響。圖3-1合成步驟圖Figure3-1Synthesisstepdiagram3.2.2NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑表征利用場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜儀(XPS)、傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)、熱重分析(TG)、紫外-可見(jiàn)光漫反射光譜(UV-visDRS)、全自動(dòng)比表面/孔隙分析和蒸汽吸附儀(BET)以及同步熱分析儀(TGA-DSC)等分析技術(shù)對(duì)制備的樣品進(jìn)行表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)、物質(zhì)組成和含量等進(jìn)行表征分析,研究其表面性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特性。本章表征及第四章和第五章所用NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑均為FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4質(zhì)量比為3:1:1時(shí)所制備。
碩士學(xué)位論文20準(zhǔn)確稱(chēng)量0.1000g亞甲基藍(lán),溶解于去離子水中,并定容至1000mL容量瓶中,配置為100mg/L儲(chǔ)備液。用移液管分別取1、3、5、7和9mL亞甲基藍(lán)儲(chǔ)備液,定容至100mL容量瓶中,配置成1、3、5、7和9mg/L亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)溶液。采用紫外可見(jiàn)光分光光度計(jì)UV-1900于664nm吸收波長(zhǎng)處,用去離子水作為空白對(duì)照,測(cè)定亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)溶液的吸光度。繪制亞甲基藍(lán)濃度和吸光度標(biāo)準(zhǔn)曲線,如圖3-3所示。圖3-3亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)曲線圖Figure3-3StandardcureofMethyleneBlue將相應(yīng)的亞甲基藍(lán)溶液濃度與吸光度數(shù)值擬合得到吸光度和濃度的線性關(guān)系式(3-3),其相關(guān)系數(shù)R2=1。A=0.26134C+0.00538(3-3)3.3結(jié)果與討論(ResultsandDiscussion)3.3.1NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化劑表征(1)TEM表征結(jié)果圖3-4TEM、HRTEM圖像與NCDs的尺寸分布圖Figure3-4TEM,HRTEMimagesandthesizesdistributionofNCDs
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]探討煤化工廢水的處理技術(shù)及應(yīng)用[J]. 趙婷婷,王真,鄭雯倩. 中國(guó)資源綜合利用. 2019(05)
[2]天然沸石去除煤化工廢水中氨氮的研究[J]. 張璐,楊憶新,羅明生,禹耕之. 工業(yè)水處理. 2018(07)
[3]混凝-氣浮法處理煤化工廢水的試驗(yàn)研究[J]. 羅文. 山西化工. 2018(03)
[4]生物柴油萃取煤化工廢水除酚研究[J]. 宋丹,程文杰,楊憶新,張璐,羅明生. 工業(yè)用水與廢水. 2018(01)
[5]多相芬頓催化水處理技術(shù)與原理[J]. 呂來(lái),胡春. 化學(xué)進(jìn)展. 2017(09)
[6]蘭炭基活性炭和高分子樹(shù)脂吸附焦化廢水[J]. 蔣緒,侯黨社,張蕾,張娟. 當(dāng)代化工. 2017(06)
[7]我國(guó)煤化工廢水處理關(guān)鍵工藝解析[J]. 方芳,吳剛,韓洪軍,吳限,韓文耀,吳艷軍. 水處理技術(shù). 2017(06)
[8]模擬日光-非均相Fenton光催化降解喹啉[J]. 付軍,余艷鴿,趙昱東,王穎. 環(huán)境化學(xué). 2017(05)
[9]SiO2/PDMS/PVDF復(fù)合膜滲透蒸發(fā)回收煤化工廢水中酚[J]. 姚杰,李道玉,劉帥,孫浩,李丹,韓幫軍. 水處理技術(shù). 2017(02)
[10]PAC混凝法去除煤化工廢水中難降解組分及其可生化性提高研究[J]. 吳錦華,方一莉,江燕斌,蓋恒軍,李平. 環(huán)境工程. 2017(02)
博士論文
[1]高鐵酸鉀的制備及去除水中鉈、吲哚和處理污水廠污泥的效果與機(jī)理[D]. 劉玉蕾.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[2]鐵基氧化物膜層制備及其類(lèi)Fenton降解苯酚研究[D]. 王建康.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
碩士論文
[1]基于石墨相氮化碳/石墨烯復(fù)合材料的制備、表征及其性能研究[D]. 郭雅敏.鄭州大學(xué) 2017
[2]苯酚氧化降解反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究[D]. 李劍.蘇州大學(xué) 2010
本文編號(hào):3610842
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