咪唑改性MCM-22分子篩的制備及其甲烷無氧芳構(gòu)化性能研究
發(fā)布時間:2022-01-24 10:48
芳烴是石油工業(yè)重要的有機中間體之一,目前主要通過原油加工進(jìn)行生產(chǎn)。近年來,由于我國紡織行業(yè)高速發(fā)展以及聚酯產(chǎn)業(yè)和精對苯二甲酸產(chǎn)業(yè)的快速擴張,使得市場對芳烴的需求量保持持續(xù)快速增長。一方面,石油資源供應(yīng)短缺,使石油芳烴的價格受到影響。另一方面,我國芳烴一直需要大量進(jìn)口,對外依存度高。但是石油芳烴的供應(yīng)已經(jīng)很難滿足市場對芳烴的需求。我國近年來正在積極發(fā)展煤制芳烴等技術(shù),作為石油芳烴的補充,降低芳烴對外依存度和石油價格兩者對我國芳烴市場的影響。甲烷無氧芳構(gòu)化制芳烴,能夠通過雙功能催化劑將甲烷直接轉(zhuǎn)化為高價值的液態(tài)芳烴,同時產(chǎn)生氫氣,不僅提高了甲烷化工利用價值,同時還有利于解決甲烷運輸成本高的問題,具有良好的發(fā)展前景。本文以研發(fā)高效的甲烷無氧芳構(gòu)化制芳烴催化劑為主要目的,主要進(jìn)行了以下幾方面研究:(1)MCM-22分子篩合成條件的優(yōu)化:系統(tǒng)研究了水熱合成法制備MCM-22分子篩時,晶化方式、硅鋁比、堿硅比、老化和模硅比等對MCM-22分子篩合成的影響。結(jié)果表明,靜態(tài)合成時先將合成凝膠在一定進(jìn)行老化有利于得到晶相良好的MCM-22分子篩樣品;動態(tài)條件下合成時,合成凝膠的摩爾組成之間存在相互制約的...
【文章來源】:西北大學(xué)陜西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
甲烷化學(xué)轉(zhuǎn)化途徑Fig.1-2Chemicalconversionpathwayformethane
.5 MCM-22 分子篩.5.1 分子篩的簡介MCM-22 屬于 MWW 結(jié)構(gòu)分子篩中的一員,由美國 Mobile 公司于 1990 首次報道。MWW 族分子篩還包括 MCM-49、MCM-22(P)、EMM-10(P)、ITQ-30CM-56。對 MCM-22(P)進(jìn)行后處理還可以得到 MWW 族的另外三種分子篩,CM-22、MCM-36和ITQ-2,其中MCM-36由前驅(qū)態(tài)的MCM-22(P)經(jīng)過溶脹(swel柱撐(pillaring)制得,ITQ-2 由前驅(qū)態(tài)的 MCM-22(P)經(jīng)過溶脹(swelling)和剝delamination)制得,MCM-22 由 MCM-22(P)直接焙燒就可以得到。在焙燒前CM-22(P)分子篩中,合成分子篩時添加的模板劑(通常為環(huán)己亞胺)還存在分子體的層之間并與分子篩的相互作用。焙燒會脫除 MCM-22(P)分子篩片層間的模,并使分子篩相鄰層的表面上的硅羥基脫水縮合形成 Si-O-Si,最終分子篩由二 MCM-22(P)形成三維的 MCM-22 分子篩[46]。
比、堿硅比和模硅比等對 MCM-22 分子篩晶化的影響,篩晶化條件,提高 MCM-22 分子篩的合成效率和成功率。22 分子篩的合成方法為硅源、環(huán)己亞胺為模板劑,靜態(tài)合成 MCM-22 分子篩的膠的配制:用 100 mL 反應(yīng)釜依次稱取一定質(zhì)量的偏鋁酸攪拌 10 分鐘至澄清得溶液 A。將適量環(huán)己亞胺逐滴加入鐘,得溶液 B。稱取一定量硅溶膠,逐滴加入溶液 B 得到化:20~50℃老化 24 小時。(3)晶化:再在 150~170℃晶化化結(jié)束后,將反應(yīng)釜用冷水沖洗驟冷至室溫,將晶化后的產(chǎn)離出分子篩產(chǎn)品,100℃干燥過夜,得到的樣品記為前驅(qū)M-22P)。(5)焙燒:最后,在 550℃焙燒 6 小時,得到 Na
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國內(nèi)外芳烴生產(chǎn)情況及市場供需價格分析[J]. 米多. 化學(xué)工業(yè). 2017(05)
[2]Catalytic performance of imidazole modified HZSM-5 for methanol to aromatics reaction[J]. Haifeng Tian,Zhuangzhuang Zhang,Hui Chang,Xiaoxun Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[3]負(fù)載Mo、W氧化物對Y型分子篩結(jié)構(gòu)及酸性的影響[J]. 楊平,辛靖,李明豐,聶紅. 石油學(xué)報(石油加工). 2011(05)
[4]Mo基分子篩催化劑及甲烷無氧芳構(gòu)化[J]. 胥月兵,陸江銀,王吉德,張戰(zhàn)國. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(01)
[5]甲烷無氧芳構(gòu)化的碳-氫鍵活化反應(yīng)和Mo/分子篩催化劑[J]. 陶龍驤. 石油學(xué)報(石油加工). 2010(05)
[6]沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料合成及性能研究進(jìn)展[J]. 刁紅敏,任素貞. 化工進(jìn)展. 2010(09)
[7]甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑Mo/HZSM-5的H2-TPR研究[J]. 劉紅梅,徐奕德. 催化學(xué)報. 2006(04)
[8]載體硅烷化改性對W/MCM-22催化劑上甲烷脫氫芳構(gòu)化反應(yīng)性能的影響[J]. 朱曙明,黃利強,曾金龍,林國棟,張鴻斌. 廈門大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2006(02)
[9]甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化W/MCM-22基催化劑積炭的表征研究[J]. 黃利強,林種玉,于臘佳,廖新麗,曾金龍,張鴻斌. 廈門大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2005(01)
[10]甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化雙促進(jìn)W/MCM-22基催化劑研究[J]. 黃利強,曾金龍,林國棟,袁友珠,張鴻斌. 化學(xué)學(xué)報. 2004(18)
本文編號:3606438
【文章來源】:西北大學(xué)陜西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
甲烷化學(xué)轉(zhuǎn)化途徑Fig.1-2Chemicalconversionpathwayformethane
.5 MCM-22 分子篩.5.1 分子篩的簡介MCM-22 屬于 MWW 結(jié)構(gòu)分子篩中的一員,由美國 Mobile 公司于 1990 首次報道。MWW 族分子篩還包括 MCM-49、MCM-22(P)、EMM-10(P)、ITQ-30CM-56。對 MCM-22(P)進(jìn)行后處理還可以得到 MWW 族的另外三種分子篩,CM-22、MCM-36和ITQ-2,其中MCM-36由前驅(qū)態(tài)的MCM-22(P)經(jīng)過溶脹(swel柱撐(pillaring)制得,ITQ-2 由前驅(qū)態(tài)的 MCM-22(P)經(jīng)過溶脹(swelling)和剝delamination)制得,MCM-22 由 MCM-22(P)直接焙燒就可以得到。在焙燒前CM-22(P)分子篩中,合成分子篩時添加的模板劑(通常為環(huán)己亞胺)還存在分子體的層之間并與分子篩的相互作用。焙燒會脫除 MCM-22(P)分子篩片層間的模,并使分子篩相鄰層的表面上的硅羥基脫水縮合形成 Si-O-Si,最終分子篩由二 MCM-22(P)形成三維的 MCM-22 分子篩[46]。
比、堿硅比和模硅比等對 MCM-22 分子篩晶化的影響,篩晶化條件,提高 MCM-22 分子篩的合成效率和成功率。22 分子篩的合成方法為硅源、環(huán)己亞胺為模板劑,靜態(tài)合成 MCM-22 分子篩的膠的配制:用 100 mL 反應(yīng)釜依次稱取一定質(zhì)量的偏鋁酸攪拌 10 分鐘至澄清得溶液 A。將適量環(huán)己亞胺逐滴加入鐘,得溶液 B。稱取一定量硅溶膠,逐滴加入溶液 B 得到化:20~50℃老化 24 小時。(3)晶化:再在 150~170℃晶化化結(jié)束后,將反應(yīng)釜用冷水沖洗驟冷至室溫,將晶化后的產(chǎn)離出分子篩產(chǎn)品,100℃干燥過夜,得到的樣品記為前驅(qū)M-22P)。(5)焙燒:最后,在 550℃焙燒 6 小時,得到 Na
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國內(nèi)外芳烴生產(chǎn)情況及市場供需價格分析[J]. 米多. 化學(xué)工業(yè). 2017(05)
[2]Catalytic performance of imidazole modified HZSM-5 for methanol to aromatics reaction[J]. Haifeng Tian,Zhuangzhuang Zhang,Hui Chang,Xiaoxun Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[3]負(fù)載Mo、W氧化物對Y型分子篩結(jié)構(gòu)及酸性的影響[J]. 楊平,辛靖,李明豐,聶紅. 石油學(xué)報(石油加工). 2011(05)
[4]Mo基分子篩催化劑及甲烷無氧芳構(gòu)化[J]. 胥月兵,陸江銀,王吉德,張戰(zhàn)國. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(01)
[5]甲烷無氧芳構(gòu)化的碳-氫鍵活化反應(yīng)和Mo/分子篩催化劑[J]. 陶龍驤. 石油學(xué)報(石油加工). 2010(05)
[6]沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料合成及性能研究進(jìn)展[J]. 刁紅敏,任素貞. 化工進(jìn)展. 2010(09)
[7]甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑Mo/HZSM-5的H2-TPR研究[J]. 劉紅梅,徐奕德. 催化學(xué)報. 2006(04)
[8]載體硅烷化改性對W/MCM-22催化劑上甲烷脫氫芳構(gòu)化反應(yīng)性能的影響[J]. 朱曙明,黃利強,曾金龍,林國棟,張鴻斌. 廈門大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2006(02)
[9]甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化W/MCM-22基催化劑積炭的表征研究[J]. 黃利強,林種玉,于臘佳,廖新麗,曾金龍,張鴻斌. 廈門大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2005(01)
[10]甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化雙促進(jìn)W/MCM-22基催化劑研究[J]. 黃利強,曾金龍,林國棟,袁友珠,張鴻斌. 化學(xué)學(xué)報. 2004(18)
本文編號:3606438
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