隨著現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)的急速發(fā)展,環(huán)境問題日漸嚴(yán)峻,因而環(huán)境污染的檢測(cè)及預(yù)警研究就顯得尤為重要。環(huán)境污染中,水體中重金屬離子的的污染對(duì)人類的身體健康和生物體的影響都不容小覷,所以開發(fā)水體中重金屬離子的檢測(cè)技術(shù)就至關(guān)重要。與其他檢測(cè)技術(shù)相比,熒光傳感技術(shù)具有檢出限足夠低、靈敏度高、操作簡(jiǎn)便、不需要大型設(shè)備等多種優(yōu)點(diǎn),因而受到了科研工作者的青睞。一般的熒光探針通常具有水溶性不好的缺陷,不能直接應(yīng)用于水環(huán)境中的離子檢測(cè),而對(duì)于水樣中重金屬離子的檢測(cè)技術(shù)來說,能夠直接實(shí)現(xiàn)對(duì)水溶液樣品的檢測(cè)尤為重要,因此,本文設(shè)計(jì)并制備了兩類水溶性的熒光探針,并研究了它們對(duì)重金屬離子的檢測(cè)能力。研究結(jié)果如下:基于光致電子轉(zhuǎn)移（PET）機(jī)理設(shè)計(jì)合成了一種分子熒光探針PP,以吩噻嗪作為發(fā)光基團(tuán),酰胺結(jié)構(gòu)作為識(shí)別基團(tuán),并在酰胺上引入了二乙醇胺結(jié)構(gòu),以增強(qiáng)其水溶性。研究結(jié)果表明,PP分子能夠?qū)崿F(xiàn)直接對(duì)水中Pb²⁺的識(shí)別響應(yīng),靈敏度較高,檢出限為9.11*10-8 M,響應(yīng)速度較快且能夠很快達(dá)到平衡。使用水熱法,以青稞為碳源制備了一種氮摻雜碳點(diǎn)N-CDs,并對(duì)其進(jìn)行了一系列結(jié)構(gòu)及性能表征。研究結(jié)果表明N-... 

【文章來源】：青海大學(xué)青海省 211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

TC1的分子結(jié)構(gòu)與識(shí)別機(jī)理Fig.1-1MolecularstructureandrecognitionmechanismofTC1

青海大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論6作者進(jìn)行了密度泛函理論計(jì)算，提出了一種可能的絡(luò)合響應(yīng)機(jī)理：金屬離子以1:1的化學(xué)計(jì)量比結(jié)合到羰基氧原子上，導(dǎo)致TC1的UV-Vis吸光度和熒光光譜因光誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移(PET)過程而發(fā)生變化。Ca2+增強(qiáng)TC1熒光強(qiáng)度的原因可能是與香豆素-三唑基部分結(jié)合，并且TC1-Ca2+復(fù)合物的HOMO(-13.49eV)遠(yuǎn)低于受體激發(fā)香豆素?zé)晒鈭F(tuán)的HOMO(-6.75eV)，將a-PET過程限制在香豆素核心上，因此會(huì)導(dǎo)致熒光增強(qiáng)。由于TC1-Fe3+絡(luò)合物的HOMO能級(jí)(-7.55eV)位于受體激發(fā)的香豆素?zé)晒鈭F(tuán)的HOMO之間，因此由于Fe3+與TC1的絡(luò)合會(huì)導(dǎo)致整個(gè)分子上的PET過程增強(qiáng)進(jìn)而造成熒光淬滅。YousukeOoyama(2015)也曾報(bào)道了一種基于PET機(jī)理熒光分子探針的設(shè)計(jì)方向，設(shè)計(jì)合成了兩種以蒽-雙(氨基甲基)苯基硼酸酯為主體結(jié)構(gòu)的分子：OA-1、OA-2(圖1-2)，用于有機(jī)溶劑中的痕量水分子的檢測(cè)[29]。該研究發(fā)現(xiàn)，在熒光團(tuán)上引入雙(氨基甲基)苯基硼酸酯結(jié)構(gòu)能夠極大地活化分子的PET過程，使得OA-1和OA-2在有水存在時(shí)能夠有效促進(jìn)熒光離子的形成，進(jìn)而阻斷分子內(nèi)的PET過程，導(dǎo)致發(fā)生熒光增強(qiáng)的識(shí)別響應(yīng)(圖1-3)。圖1-2OA-1和OA-2的分子結(jié)構(gòu)及合成路線Fig.1-2MolecularstructureandsyntheticrouteofOA-1andOA-2圖1-3OA-1和OA-2對(duì)H2O的識(shí)別機(jī)理Fig.1-3RecognitionmechanismofOA-1andOA-2forH2O

青海大學(xué)碩士學(xué)位論文第1章緒論6作者進(jìn)行了密度泛函理論計(jì)算，提出了一種可能的絡(luò)合響應(yīng)機(jī)理：金屬離子以1:1的化學(xué)計(jì)量比結(jié)合到羰基氧原子上，導(dǎo)致TC1的UV-Vis吸光度和熒光光譜因光誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移(PET)過程而發(fā)生變化。Ca2+增強(qiáng)TC1熒光強(qiáng)度的原因可能是與香豆素-三唑基部分結(jié)合，并且TC1-Ca2+復(fù)合物的HOMO(-13.49eV)遠(yuǎn)低于受體激發(fā)香豆素?zé)晒鈭F(tuán)的HOMO(-6.75eV)，將a-PET過程限制在香豆素核心上，因此會(huì)導(dǎo)致熒光增強(qiáng)。由于TC1-Fe3+絡(luò)合物的HOMO能級(jí)(-7.55eV)位于受體激發(fā)的香豆素?zé)晒鈭F(tuán)的HOMO之間，因此由于Fe3+與TC1的絡(luò)合會(huì)導(dǎo)致整個(gè)分子上的PET過程增強(qiáng)進(jìn)而造成熒光淬滅。YousukeOoyama(2015)也曾報(bào)道了一種基于PET機(jī)理熒光分子探針的設(shè)計(jì)方向，設(shè)計(jì)合成了兩種以蒽-雙(氨基甲基)苯基硼酸酯為主體結(jié)構(gòu)的分子：OA-1、OA-2(圖1-2)，用于有機(jī)溶劑中的痕量水分子的檢測(cè)[29]。該研究發(fā)現(xiàn)，在熒光團(tuán)上引入雙(氨基甲基)苯基硼酸酯結(jié)構(gòu)能夠極大地活化分子的PET過程，使得OA-1和OA-2在有水存在時(shí)能夠有效促進(jìn)熒光離子的形成，進(jìn)而阻斷分子內(nèi)的PET過程，導(dǎo)致發(fā)生熒光增強(qiáng)的識(shí)別響應(yīng)(圖1-3)。圖1-2OA-1和OA-2的分子結(jié)構(gòu)及合成路線Fig.1-2MolecularstructureandsyntheticrouteofOA-1andOA-2圖1-3OA-1和OA-2對(duì)H2O的識(shí)別機(jī)理Fig.1-3RecognitionmechanismofOA-1andOA-2forH2O

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Biomass-Derived Carbon Dots and Their Applications[J]. Weixue Meng,Xue Bai,Boyang Wang,Zhongyi Liu,Siyu Lu,Bai Yang.  能源與環(huán)境材料(英文). 2019(03)



本文編號(hào)：3599098