一氧化碳和氨氣都是廉價(jià)且豐富的化工原料,因此,從一氧化碳和氨氣出發(fā)合成高附加值的化工產(chǎn)品具有顯著的應(yīng)用價(jià)值和深遠(yuǎn)的科學(xué)意義。本文采用介質(zhì)阻擋放電,詳細(xì)研究了CO/NH3等離子體反應(yīng),得到如下結(jié)果：首先,反應(yīng)器類(lèi)型對(duì)CO/NH3介質(zhì)阻擋放電等離子體反應(yīng)結(jié)果具有顯著的影響。在雙介質(zhì)阻擋循環(huán)水接地和螺旋接地反應(yīng)器中,CO/NH3等離子體反應(yīng)主要生成酰胺類(lèi)物質(zhì),包括甲酰胺、乙酰胺、N-甲基甲酰胺等；在雙介質(zhì)鋁箔接地反應(yīng)器中,CO/NH3等離子體反應(yīng)主要生成尿素；而在單介質(zhì)循環(huán)水反應(yīng)器中,CO/NH3等離子體反應(yīng)主要生成肼。其次,反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)、放電參數(shù)及反應(yīng)條件對(duì)CO/NH3等離子體反應(yīng)合成酰胺、尿素和肼的結(jié)果具有顯著的影響。在雙介質(zhì)循環(huán)水接地反應(yīng)器中,合成酰胺類(lèi)物質(zhì)的最佳條件是：放電區(qū)長(zhǎng)度7 cm,高壓電極直徑4mm,輸入功率45 W,放電頻率9 kHz,CO/NH3原料進(jìn)料比1：1,原料氣體總流量60 mL/min,循環(huán)水溫度29℃,甲酰胺的收率最高為4.8%;在雙介質(zhì)鋁箔接地反應(yīng)器中,合成尿素的最佳條件是放電區(qū)長(zhǎng)度7 cm,高壓電極直徑4mm,輸入功率45 W,放電頻率9 kHz,CO/... 

【文章來(lái)源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 等離子體技術(shù)
        1.1.1 等離子體的基本概念
        1.1.2 等離子體的發(fā)展及應(yīng)用
        1.1.3 等離子體的分類(lèi)及其產(chǎn)生方法
    1.2 介質(zhì)阻擋放電
        1.2.1 介質(zhì)阻擋放電的概念
        1.2.2 介質(zhì)阻擋放電的原理
    1.3 CO轉(zhuǎn)化和利用現(xiàn)狀
        1.3.1 一氧化碳的費(fèi)托法合成有機(jī)物
        1.3.2 一氧化碳偶聯(lián)合成草酸酯
    1.4 介質(zhì)阻擋在小分子活化轉(zhuǎn)化方面的潛力
        1.4.1 介質(zhì)阻擋放電合成氨氣
        1.4.2 介質(zhì)阻擋放電轉(zhuǎn)化甲烷
        1.4.3 介質(zhì)阻擋放電轉(zhuǎn)化甲醇制氫
        1.4.4 介質(zhì)阻擋放電分解CO_2
        1.4.5 介質(zhì)阻擋放電轉(zhuǎn)化一氧化碳
    1.5 CO和NH_3轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展
        1.5.1 一氧化碳和氨氣常規(guī)轉(zhuǎn)化研究
        1.5.2 一氧化碳和氨氣光解轉(zhuǎn)化研究
    1.6 甲酰胺、尿素和肼的研究現(xiàn)狀
        1.6.1 甲酰胺的合成及應(yīng)用
        1.6.2 尿素的合成及應(yīng)用
        1.6.3 肼的合成及應(yīng)用
    1.7 論文選題思路及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
        2.2.1 低溫等離子體電源
        2.2.2 質(zhì)量流量計(jì)
        2.2.3 氣相色譜
        2.2.4 發(fā)射光譜儀
        2.2.5 數(shù)字示波器
    2.3 實(shí)驗(yàn)裝置和流程
    2.4 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和參數(shù)
        2.4.1 介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器
    2.5 試驗(yàn)評(píng)價(jià)指標(biāo)及計(jì)算方法
        2.5.1 液相產(chǎn)物的色譜分析方法
        2.5.2 實(shí)驗(yàn)計(jì)算方法
3 DBD反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對(duì)CO/NH_3等離子體反應(yīng)產(chǎn)物的影響
    3.1 DDBD循環(huán)水接地極/螺旋鐵絲接地反應(yīng)器
        3.1.1 產(chǎn)物的定性分析
    3.2 DDBD螺旋鐵絲接地極反應(yīng)器
    3.3 DDBD鋁箔接地反應(yīng)器
        3.3.1 產(chǎn)物的定性分析
    3.4 SDBD循環(huán)水接地極反應(yīng)器
    3.5 本章小結(jié)
4 CO/NH_3介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)研究
    4.1 CO/NH_3介質(zhì)阻擋放電生成甲酰胺
        4.1.1 反應(yīng)器參數(shù)的優(yōu)化
        4.1.2 電源參數(shù)考察
        4.1.3 反應(yīng)條件考察
        4.1.4 螺旋接地極反應(yīng)器
    4.2 CO/NH_3介質(zhì)阻擋放電生成尿素
        4.2.1 反應(yīng)器參數(shù)考察
        4.2.2 電源參數(shù)考察
        4.2.3 反應(yīng)條件考察
    4.3 CO/NH_3介質(zhì)阻擋放電生成肼
        4.3.1 反應(yīng)器參數(shù)考察
        4.3.2 電源參數(shù)考察
        4.3.3 反應(yīng)條件考察
    4.4 本章小結(jié)
5 CO/NH_3介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)機(jī)理的初步探索
    5.1 等離子體中活性物種的比較
        5.1.1 CO/NH_3等離子體發(fā)射光譜
        5.1.2 甲酰胺生成路徑的探討
        5.1.3 尿素生成路徑的探討
        5.1.4 肼生成路徑的探討
        5.1.5 等離子體中活性物種的比較
    5.2 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]合成氨工業(yè):過(guò)去、現(xiàn)在和未來(lái)——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J]. 劉化章.  化工進(jìn)展. 2013(09)
[2]Modeling of Carbon Monoxide Removal by Corona Plasma[J]. 馮景偉,孫亞兵,趙大勇,鄭正,徐躍武,楊海鋒,朱洪標(biāo),周曉霞.  Plasma Science and Technology. 2009(05)
[3]等離子體與等離子體隱身技術(shù)[J]. 潘文俊,童創(chuàng)明,周明.  電訊技術(shù). 2009(08)
[4]非平衡等離子體降解氣態(tài)污染物反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型[J]. 李戰(zhàn)國(guó),胡真,劉志農(nóng),曹鵬.  化工學(xué)報(bào). 2009(06)
[5]等離子體種子處理技術(shù)的試驗(yàn)及應(yīng)用[J]. 遇榮,許文成.  農(nóng)業(yè)科技與裝備. 2009(02)
[6]CF4射頻容性耦合等離子體對(duì)硅橡膠表面雙疏改性的研究[J]. 高松華,聞立時(shí),周克省,劉洋,雷明凱.  功能材料. 2009(01)
[7]等離子體隱身技術(shù)及發(fā)展現(xiàn)狀[J]. 唐恩凌,張靜.  飛航導(dǎo)彈. 2008(05)
[8]高頻介質(zhì)阻擋放電傳輸電荷影響因素的研究[J]. 章程,方志,胡建杭,趙龍章.  絕緣材料. 2008(01)
[9]低溫等離子體放電技術(shù)應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 李天鳴,閆光緒,郭紹輝.  石化技術(shù). 2007(02)
[10]等離子體種子處理機(jī)[J]. 李曉春,白利斌.  農(nóng)機(jī)科技推廣. 2005(01)

博士論文
[1]輝光放電等離子體技術(shù)處理難降解有機(jī)污染物及機(jī)理研究[D]. 鞏建英.上海交通大學(xué) 2008
[2]基于微等離子體的原子化與離子化方法研究[D]. 朱振利.清華大學(xué) 2009



本文編號(hào)：3581415