甲烷干重整（DRM）制合成氣反應(yīng)不僅有助于自然資源的合理利用,還可緩解溫室氣體減排壓力,因而備受關(guān)注。目前DRM反應(yīng)未能實(shí)現(xiàn)工業(yè)生產(chǎn)的主要原因之一是沒有高效穩(wěn)定的催化劑。當(dāng)前實(shí)驗(yàn)室研究常用的負(fù)載型Ni基催化劑主要存在兩個(gè)問題,一是高溫反應(yīng)條件下活性組分的燒結(jié);二是催化劑因表面積碳失活。這不僅限制了 Ni基催化劑的應(yīng)用,也阻礙了 DRM反應(yīng)的工業(yè)化進(jìn)程。本文的第一部分工作采用浸漬法以不同Ni前驅(qū)鹽制備了系列Ni/SiO₂催化劑,考察了相關(guān)催化劑上Ni物種的分散度和DRM反應(yīng)性能,在此基礎(chǔ)上重點(diǎn)考察了以Ni（acac）₂為前驅(qū)鹽制備高分散抗燒結(jié)Ni/SiO₂催化劑的機(jī)理;本文第二部分工作考察了氨水改性的負(fù)載型Ni/SiO₂催化劑性能,并對氨水的改性機(jī)理進(jìn)行了初步探索。主要研究結(jié)果如下:以Ni（acac）₂（乙酰丙酮鎳）、Ni₃（C6H5O7）₂（檸檬酸鎳）、Ni（CH₃COO）₂·4H_... 

【文章來源】：廈門大學(xué)福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：108 頁

【學(xué)位級別】：碩士

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圖１．１世界及中國２００７－２０１３年天然氣消費(fèi)情況??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．１?Ｎａｔｕｒｅ?ｇａｓ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｗｏｒｌｄ?ａｎｄ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２００７－２０１３??

第一章緒論??研宂溫度為８７３?－?１１７３?Ｋ。圖１．２（Ａ）為文獻(xiàn)報(bào)道的ＤＲＭ反應(yīng)平衡轉(zhuǎn)化率隨溫度??變化趨勢；（Ｂ）為產(chǎn)物氣Ｈ２／ＣＯ和Ｈ２０／Ｃ０比例隨溫度變化的趨勢。??，，０Ｔ?＾??Ｉ?：：?／??１?２〇：?Ｊ??〇Ｈ??????１???？?????４００?６００?８００?１０００?１２００??１．０?ｐ??０．８－?／??ｌｃ〇Ｊ?〇．６－?／??—°．４：＞Ｃ??ａ２：ｚ??４００?６００?８００?１０００?１２００??Ｔ（Ｋ）??圖１．２?（Ａ）?Ｃ０２?（ｏ）和ＣＨ４?（？）平衡轉(zhuǎn)化率（Ｂ）甲烷二氧化碳重整和逆水煤氣轉(zhuǎn)化??同時(shí)存在時(shí)１１２／（：０（口）和１１２０／＜：０（句比例隨溫度變化趨勢反應(yīng)條件：Ｐｌｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．１１６１??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．２（Ａ）?Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｃ〇２（〇）?ａｎｄ?ＣＨ４?（？）（０）?Ｐｒｏｄｕｅｔｒａｔｉｏｓｏｆ??Ｈ２／ＣＯ?（□）?ａｎｄ?Ｈ２Ｏ／ＣＯ?（■）?ｆｏｒ?ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓ?ＣＯ２－ＣＨ４?ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?ａｎｄ?ＲＷＧＳ??ｒｅａｃｔｉｏｎｓ?ａｓ?ａ?ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｐｔｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．??隨著溫度的升高甲烷和二氧化碳的平衡轉(zhuǎn)化率不斷增加Ｈ２／Ｃ０漸趨于１，??Ｈ２０／Ｃ０則逐漸減小，高溫有利于提高反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和降低逆水煤氣轉(zhuǎn)化??（ＲＷＧＳ）

圖２．１浸潰法制備催化劑示意圖??Ｄｉａｇｒａｍｍａｔｉｃ?ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｕｓｉｎｇｍｅｔｈｏｄ??坩堝（容量１００?ｍＬ），各加入１０?ｍＬ去離子?（六水合硝酸鎳）、ＮｉＣｌｒ６Ｈ２０?（六水（檸檬酸鎳）、Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯ）２‘４Ｈ２？（四水合醋酸鐘使鎳鹽充分溶解，稱取４份１１０?°Ｃ烘干的商徑６０?Ａ）于坩堝中（每份１?ｇ），最后再加入１０?ｍＬ的混合物。另�。眰�(gè)１００?ｍＬ坩堝，加入１０ｉ（ａｃａＣ）２?（乙酰丙酮鎳）于坩堝中，攪拌五分鐘使干的商品Ｓｉ０２?（Ａｌｄｒｉｃｈ，?３５？６０目，孔徑６０?Ａ）

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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