二維氧化鎢半導(dǎo)體光催化劑的設(shè)計、調(diào)控及光催化性能研究
發(fā)布時間:2022-01-05 10:26
WO3作為一種可見光半導(dǎo)體催化劑,具有光利用率高、穩(wěn)定性好、易制備等優(yōu)點,在光催化降解有機污染物、光催化裂解水等方面有著潛在的應(yīng)用前景。為了進一步提高其光催化性能,本論文在前期的工作基礎(chǔ)上,提出了利用二維材料具有大比表面積、暴露更多活性位點的特征,制備了大尺寸高質(zhì)量的WO3納米光催化材料,初步揭示了二維WO3的生長和調(diào)控規(guī)律,并通過助催化劑負(fù)載改善了WO3的光催化性能,結(jié)合多種測試方法,闡明了助催化劑的改性機理,本論文工作為制備高活性半導(dǎo)體光催化劑提供了研究基礎(chǔ)。首先,本論文分別研究了水和乙醇兩種溶劑對二維WO3納米材料生長的影響,結(jié)果表明指出乙醇促進了表面活性劑與催化劑前驅(qū)體的結(jié)合,更有利于獲得大尺寸二維WO3納米片;對合成反應(yīng)不同過程產(chǎn)物進行了研究,結(jié)果指出二維納米片結(jié)構(gòu)來自水解產(chǎn)物鎢酸,最終的熱處理雖然不影響產(chǎn)物的形貌,但會促使三斜相WO3的形成以及提高二維納米片的結(jié)晶性;通過改變表面活性劑,本論文發(fā)現(xiàn)非離子型表面活性劑有利于促進二維WO3納米片的生長;通過調(diào)控溶劑熱的反應(yīng)溫度和保溫時間,我們認(rèn)為溫度比時間對二維WO3納米片的生長影響更大,高溫溶劑熱反應(yīng)更有利于提高二維WO3納米...
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1光催化反應(yīng)機理圖??
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???讓麵??正交?單斜?六角??圖1-2\¥03常見晶體結(jié)構(gòu)圖??盡管W03半導(dǎo)體光催化劑具有較低的帶隙,但是一方面因為其導(dǎo)帶位置低??(0.5eVw.NHE)導(dǎo)致電子還原能力差[63],另一方面因為高的載流子復(fù)合幾率??導(dǎo)致光電流密度低,其光催化活性仍然較低。在本課題組的前期工作中,采用了??構(gòu)建六方/立方W〇3異質(zhì)結(jié)光催化劑、負(fù)載Au貴金屬助催化劑等方法,改善了??W03的光催化降解性能和光電化學(xué)性能。WangM通過濕化學(xué)法對W03的形貌進??行調(diào)控,獲得的納米棒、納米花等不同形貌光催化劑,因其具有大比表面積、載??流子分離和遷移快速等優(yōu)點I65"68],展現(xiàn)了較好的有機污染物降解性能。HwangW[69】??等人利用過渡金屬Mg、Fe等的摻雜,實現(xiàn)了?W03導(dǎo)帶位置的調(diào)控,實現(xiàn)光催??化裂解水產(chǎn)氫。ColetMMPU等人利用n摻雜的方法,改善了?W03的光催化性能,??并且避免了電子-空穴復(fù)合中心的出現(xiàn)。5〇八1^[72-75]等人利用Ti02與W03構(gòu)建了??異質(zhì)結(jié)光催化劑[?71由于界面的內(nèi)電場作用促進了載流子分離,使其光催化活??性大于單一的光催化劑?傊,為了提高W03光催化劑的性能,人們開展了一??系列催化劑改性實驗,取得了良好的效果[胃81]。相比Ti02、CdS等光催化劑,??W03半導(dǎo)體光催化劑的研究和應(yīng)用仍然較少。這一方面是由于其光催化性能仍??然較低,另一方面則由于當(dāng)前的改性方法還不盡如人意。例如,采用N摻雜W03??的改性方法,容易在催化劑中引入WNPWm這種第二相化合物;而構(gòu)建異質(zhì)結(jié)??光催化劑的方法,其光催化活性對半導(dǎo)體光催化劑的比例敏感,給實驗制備
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ),而二維wo3光催化劑又為后續(xù)的改性提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)??4?.??.?**?.?i???4???*.?‘??圖1-3?WOy0.33H2O的俯視圖和側(cè)視圖??1.5本論文的選題思想和主要研究內(nèi)容??1.5.1選題思想??基于前文所述,為了進一步提高\^03半導(dǎo)體光催化劑的光催化活性,本論??文擬從wo3的形貌調(diào)控和貴金屬助催化劑負(fù)載兩方面入手:首先探索二維wo3??半導(dǎo)體光催化劑的制備方法,研宄二維納米材料的生長機理;對比研究二維W〇3??的光催化性能特點,進一步闡明二維W〇3高活性表面的光催化機理;在此基礎(chǔ)??上,通過不同的貴金屬助催化劑負(fù)載改性,研究助催化劑/W〇3光催化降解活性,??闡明貴金屬助催化劑的改性機理。本論文的工作將為后續(xù)高效半導(dǎo)體光催化劑的??實驗和理論研究提供研究基礎(chǔ),對促進半導(dǎo)體光催化技術(shù)在降解有機污染物方面??的應(yīng)用有重要意義。??本論文將按照以下技術(shù)路線開展相應(yīng)的實驗工作:??^?y?^??:維WO,的制備和?.維WO,光催化劑?貴金M負(fù)錢WO,的??生長M理研究?的光催也性能研究?光催化性能研究??===^==??揭氺維高活性WO,設(shè)?_明助催化劑改性以及??計和調(diào)控的基本規(guī)汴?\\〇3光催化反應(yīng)的機理??圖1-4技術(shù)路徑圖??9??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]BiVO4納米材料制備及其光催化性能[J]. 李昂,孫奉燁. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2019(06)
[2]Recent advancements in 2D nanomaterials for cancer therapy[J]. Menghuan Li,Zhong Luo,Yanli Zhao. Science China(Chemistry). 2018(10)
[3]晶面調(diào)控和新型二氧化鈦納米結(jié)構(gòu)的研究進展[J]. 姚霞喜,王文壽. 中國材料進展. 2017(11)
[4]BiVO4/BiPO4復(fù)合物的制備及可見光催化性能(英文)[J]. 尹延峰,周鋒,詹溯,楊一凡,劉昱君. 無機化學(xué)學(xué)報. 2016(03)
[5]鈀氮共摻雜TiO2的制備與表征及其可見光催化活性[J]. 于新孌,王巖,孟祥江,楊建軍. 催化學(xué)報. 2013(07)
[6]過渡金屬摻雜ZnO納米光催化劑對四環(huán)素的光催化降解[J]. 關(guān)衛(wèi)省,宋優(yōu)男,霍鵬偉,楊莉. 安全與環(huán)境學(xué)報. 2012(06)
[7]金屬和非金屬共摻雜銳鈦礦相TiO2的第一性原理計算[J]. 彭麗萍,夏正才,楊昌權(quán). 物理學(xué)報. 2012(12)
[8]Fe、N共摻雜TiO2納米管陣列的制備及可見光光催化活性[J]. 吳奇,蘇鈺豐,孫嵐,王夢曄,王瑩瑩,林昌健. 物理化學(xué)學(xué)報. 2012(03)
[9]不同晶型WO·30.33H2O的結(jié)構(gòu)及性能[J]. 胡棟虎,賀蘊秋,李林江,尹婷,季伶俐,李一鳴. 無機化學(xué)學(xué)報. 2011(01)
[10]過渡金屬摻雜TiO2/活性炭復(fù)合體的制備及雙協(xié)同光催化性能[J]. 李佑稷,陳偉,李志平,李雷勇,馬明遠(yuǎn),歐陽玉祝. 中國科學(xué):化學(xué). 2010(12)
碩士論文
[1]三氧化鎢基異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體光催化劑的制備及其光電催化性能研究[D]. 孔玥琪.山東大學(xué) 2017
本文編號:3570186
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1光催化反應(yīng)機理圖??
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???讓麵??正交?單斜?六角??圖1-2\¥03常見晶體結(jié)構(gòu)圖??盡管W03半導(dǎo)體光催化劑具有較低的帶隙,但是一方面因為其導(dǎo)帶位置低??(0.5eVw.NHE)導(dǎo)致電子還原能力差[63],另一方面因為高的載流子復(fù)合幾率??導(dǎo)致光電流密度低,其光催化活性仍然較低。在本課題組的前期工作中,采用了??構(gòu)建六方/立方W〇3異質(zhì)結(jié)光催化劑、負(fù)載Au貴金屬助催化劑等方法,改善了??W03的光催化降解性能和光電化學(xué)性能。WangM通過濕化學(xué)法對W03的形貌進??行調(diào)控,獲得的納米棒、納米花等不同形貌光催化劑,因其具有大比表面積、載??流子分離和遷移快速等優(yōu)點I65"68],展現(xiàn)了較好的有機污染物降解性能。HwangW[69】??等人利用過渡金屬Mg、Fe等的摻雜,實現(xiàn)了?W03導(dǎo)帶位置的調(diào)控,實現(xiàn)光催??化裂解水產(chǎn)氫。ColetMMPU等人利用n摻雜的方法,改善了?W03的光催化性能,??并且避免了電子-空穴復(fù)合中心的出現(xiàn)。5〇八1^[72-75]等人利用Ti02與W03構(gòu)建了??異質(zhì)結(jié)光催化劑[?71由于界面的內(nèi)電場作用促進了載流子分離,使其光催化活??性大于單一的光催化劑?傊,為了提高W03光催化劑的性能,人們開展了一??系列催化劑改性實驗,取得了良好的效果[胃81]。相比Ti02、CdS等光催化劑,??W03半導(dǎo)體光催化劑的研究和應(yīng)用仍然較少。這一方面是由于其光催化性能仍??然較低,另一方面則由于當(dāng)前的改性方法還不盡如人意。例如,采用N摻雜W03??的改性方法,容易在催化劑中引入WNPWm這種第二相化合物;而構(gòu)建異質(zhì)結(jié)??光催化劑的方法,其光催化活性對半導(dǎo)體光催化劑的比例敏感,給實驗制備
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ),而二維wo3光催化劑又為后續(xù)的改性提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)??4?.??.?**?.?i???4???*.?‘??圖1-3?WOy0.33H2O的俯視圖和側(cè)視圖??1.5本論文的選題思想和主要研究內(nèi)容??1.5.1選題思想??基于前文所述,為了進一步提高\^03半導(dǎo)體光催化劑的光催化活性,本論??文擬從wo3的形貌調(diào)控和貴金屬助催化劑負(fù)載兩方面入手:首先探索二維wo3??半導(dǎo)體光催化劑的制備方法,研宄二維納米材料的生長機理;對比研究二維W〇3??的光催化性能特點,進一步闡明二維W〇3高活性表面的光催化機理;在此基礎(chǔ)??上,通過不同的貴金屬助催化劑負(fù)載改性,研究助催化劑/W〇3光催化降解活性,??闡明貴金屬助催化劑的改性機理。本論文的工作將為后續(xù)高效半導(dǎo)體光催化劑的??實驗和理論研究提供研究基礎(chǔ),對促進半導(dǎo)體光催化技術(shù)在降解有機污染物方面??的應(yīng)用有重要意義。??本論文將按照以下技術(shù)路線開展相應(yīng)的實驗工作:??^?y?^??:維WO,的制備和?.維WO,光催化劑?貴金M負(fù)錢WO,的??生長M理研究?的光催也性能研究?光催化性能研究??===^==??揭氺維高活性WO,設(shè)?_明助催化劑改性以及??計和調(diào)控的基本規(guī)汴?\\〇3光催化反應(yīng)的機理??圖1-4技術(shù)路徑圖??9??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]BiVO4納米材料制備及其光催化性能[J]. 李昂,孫奉燁. 石化技術(shù)與應(yīng)用. 2019(06)
[2]Recent advancements in 2D nanomaterials for cancer therapy[J]. Menghuan Li,Zhong Luo,Yanli Zhao. Science China(Chemistry). 2018(10)
[3]晶面調(diào)控和新型二氧化鈦納米結(jié)構(gòu)的研究進展[J]. 姚霞喜,王文壽. 中國材料進展. 2017(11)
[4]BiVO4/BiPO4復(fù)合物的制備及可見光催化性能(英文)[J]. 尹延峰,周鋒,詹溯,楊一凡,劉昱君. 無機化學(xué)學(xué)報. 2016(03)
[5]鈀氮共摻雜TiO2的制備與表征及其可見光催化活性[J]. 于新孌,王巖,孟祥江,楊建軍. 催化學(xué)報. 2013(07)
[6]過渡金屬摻雜ZnO納米光催化劑對四環(huán)素的光催化降解[J]. 關(guān)衛(wèi)省,宋優(yōu)男,霍鵬偉,楊莉. 安全與環(huán)境學(xué)報. 2012(06)
[7]金屬和非金屬共摻雜銳鈦礦相TiO2的第一性原理計算[J]. 彭麗萍,夏正才,楊昌權(quán). 物理學(xué)報. 2012(12)
[8]Fe、N共摻雜TiO2納米管陣列的制備及可見光光催化活性[J]. 吳奇,蘇鈺豐,孫嵐,王夢曄,王瑩瑩,林昌健. 物理化學(xué)學(xué)報. 2012(03)
[9]不同晶型WO·30.33H2O的結(jié)構(gòu)及性能[J]. 胡棟虎,賀蘊秋,李林江,尹婷,季伶俐,李一鳴. 無機化學(xué)學(xué)報. 2011(01)
[10]過渡金屬摻雜TiO2/活性炭復(fù)合體的制備及雙協(xié)同光催化性能[J]. 李佑稷,陳偉,李志平,李雷勇,馬明遠(yuǎn),歐陽玉祝. 中國科學(xué):化學(xué). 2010(12)
碩士論文
[1]三氧化鎢基異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體光催化劑的制備及其光電催化性能研究[D]. 孔玥琪.山東大學(xué) 2017
本文編號:3570186
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