本文關鍵詞：含Cu和Co的金屬有機骨架材料催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：烯烴催化氧化成有價值的含氧衍生物在有機化學中是一步重要的基礎反應,這在工業(yè)上有廣泛應用。嚴重的環(huán)境污染問題使得以控制環(huán)境污染源頭為目標的綠色催化技術受到了研究者們的極大關注。實現(xiàn)這些綠色催化過程的核心是研發(fā)新型催.化材料。金屬有機骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)具有：(1)比表面積和孔容大；(2)高度有序的孔結構和高度分散的不飽和金屬離子位點；(3)易于設計、修飾和調(diào)變等優(yōu)點,是一類非常有潛力的多相催化劑或催化劑載體。然而,目前MOFs在催化氧化烯烴的研究尚處于起步階段。本論文通過水熱法合成出了一系列以2,5-二羥基對苯二甲酸為配體同時含有Cu和Co過渡金屬離子的MOF-74(Cu, Co)。采用X-射線衍謝(XRD)、掃描電鏡(SEM)以及能譜分析(EDS)等多種分析表征手段對所合成的催化劑進行表征,并考察其在無溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應條件下催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能。本論文得到的主要研究結果如下：1、在保持原有的骨架結構基礎上,可以通過水熱法同時引入Cu2+和Co2+兩種過渡金屬離子于MOF-74中,形成雙金屬Cu-Co-MOF-74,且骨架結構中Cu2+和Co2+二者分散均勻、其含量可以調(diào)控。2、雙金屬Cu-Co-MOF-74在無溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應條件下能催化氧化環(huán)己烯生成2-環(huán)己烯醇和2-環(huán)己烯-1-酮,且骨架中Cu2+和Co2+的含量直接影響著環(huán)己烯的轉(zhuǎn)化率及對產(chǎn)物的選擇性。3、在無溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應條件下催化氧化苯乙烯時,MOF-74(Cu)基本無活性,而MOF-74(Co)催化苯乙烯易發(fā)生聚合反應；雙金屬Cu-Co-MOF-74主要催化苯乙烯的環(huán)氧化,且Co2+在金屬有機骨架材料中的含量增加有利于提高苯乙烯的轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物環(huán)氧苯乙烷的生成。本論文的創(chuàng)新點：成功合成出了同時含有Cu2+和Co2+的金屬有機骨架材料雙金屬Cu-Co-MOF-74,且通過改變Co2+和Cu2+的含量可以調(diào)控其催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能,這對于研發(fā)MOFs作為高穩(wěn)定的、可調(diào)控的烯烴氧化多相催化劑具有重要的指導意義。
【關鍵詞】：金屬有機骨架材料 雙金屬催化 綠色合成 選擇性氧化 環(huán)己烯 苯乙烯
【學位授予單位】：浙江師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O621.251
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-25
• 1.1 環(huán)己烯氧化反應簡介9-15
• 1.1.1 環(huán)己烯制各環(huán)氧環(huán)己烷的研究進展9-13
• 1.1.2 環(huán)己烯氧化制備2-環(huán)己烯-1-酮研究進展13-14
• 1.1.3 制備2-環(huán)己烯醇的研究進展14-15
• 1.2 苯乙烯氧化反應簡介15-16
• 1.2.1 苯乙烯制備苯甲醛的研究進展15-16
• 1.2.2 苯乙烯制備環(huán)氧苯乙烷的研究進展16
• 1.3 MOFs材料簡介16-21
• 1.3.1 MOFs材料在催化中的應用17-18
• 1.3.2 基于MOFs材料的催化劑18-19
• 1.3.3 MOFs材料作為催化劑的潛力19-20
• 1.3.4 不同催化作用的MOFs材料20-21
• 1.4 MOF-74在催化中的應用21-22
• 1.5 課題研究意義、目標及內(nèi)容22-25
• 1.5.1 課題研究意義和目標22-23
• 1.5.2 課題研究內(nèi)容23-25
• 第二章 MOF-74(Cu和Co)的合成與表征25-37
• 2.1 實驗試劑和儀器25
• 2.1.1 實驗試劑25
• 2.2 材料合成25-27
• 2.2.1 MOF-74(Cu)催化劑的合成26
• 2.2.2 MOF-74(Co)催化劑的合成26
• 2.2.3 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的合成26-27
• 2.3 表征技術27
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)27
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM-EDS)27
• 2.3.3 元素分析儀(ICP-AES)27
• 2.4 結果與討論27-37
• 2.4.1 MOF-74(Cu)和MOF-74(Co)27-28
• 2.4.2 雙金屬Cu-Co-MOF-7428
• 2.4.3 雙金屬Cu-Co-MOF-74的ICP表征28-29
• 2.4.4 雙金屬Cu-Co-MOF-74的XRD表征29
• 2.4.5 雙金屬Cu-Co-MOF-74的SEM-EDS表征29-36
• 2.4.6 結論36-37
• 第三章 MOF-74(Cu和Co)催化氧化環(huán)己烯的性能研究37-47
• 3.1 引言37-38
• 3.2 實驗部分38-39
• 3.2.1 MOF-74(Cu),MOF-74(Co)和雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的制備38
• 3.2.2 催化劑表征38
• 3.2.3 催化劑活性評價38-39
• 3.3 結果與討論39-46
• 3.3.1 催化劑的表征39
• 3.3.2 環(huán)己烯的催化氧化反應39
• 3.3.3 MOF-74(Cu)催化氧化環(huán)己烯39-42
• 3.3.4 MOF-74(Cu)催化劑穩(wěn)定性考察42-43
• 3.3.5 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化氧化環(huán)己烯43-46
• 3.4 本章小結46-47
• 第四章 MOF-74(Cu和Co)催化氧化苯乙烯的性能研究47-55
• 4.1 引言47
• 4.2 實驗部分47-48
• 4.2.1 MOF-74(Cu),MOF-74(Co)和雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的制備47-48
• 4.2.2 催化劑表征48
• 4.2.3 催化劑活性評價48
• 4.3 結果與討論48-53
• 4.3.1 催化劑的表征48
• 4.3.2 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化氧化苯乙烯48-53
• 4.4 本章小結53-55
• 第五章 全文總結與課題展望55-57
• 5.1 全文總結55-56
• 5.2 課題展望56-57
• 參考文獻57-65
• 攻讀學位期間取得的研究成果65-67
• 致謝67-69
• 浙江師范大學學位論文誠信承諾書69-71

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 章亞東;王振興;蘇媛;;SiO_2負載雙氯基橋聯(lián)雙核Mo(V)催化劑合成、表征及其催化環(huán)己烯環(huán)氧化性能[J];高�；瘜W工程學報;2006年04期

2 楊秀洲;徐成華;劉建英;鐘燕;鄭良科;葉芝祥;;V-MCM-41催化環(huán)己烯環(huán)氧化性能[J];化工學報;2009年09期

  本文關鍵詞：含Cu和Co的金屬有機骨架材料催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：355354