本文關(guān)鍵詞：含Cu和Co的金屬有機(jī)骨架材料催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：烯烴催化氧化成有價(jià)值的含氧衍生物在有機(jī)化學(xué)中是一步重要的基礎(chǔ)反應(yīng),這在工業(yè)上有廣泛應(yīng)用。嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題使得以控制環(huán)境污染源頭為目標(biāo)的綠色催化技術(shù)受到了研究者們的極大關(guān)注。實(shí)現(xiàn)這些綠色催化過(guò)程的核心是研發(fā)新型催.化材料。金屬有機(jī)骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)具有：(1)比表面積和孔容大；(2)高度有序的孔結(jié)構(gòu)和高度分散的不飽和金屬離子位點(diǎn)；(3)易于設(shè)計(jì)、修飾和調(diào)變等優(yōu)點(diǎn),是一類非常有潛力的多相催化劑或催化劑載體。然而,目前MOFs在催化氧化烯烴的研究尚處于起步階段。本論文通過(guò)水熱法合成出了一系列以2,5-二羥基對(duì)苯二甲酸為配體同時(shí)含有Cu和Co過(guò)渡金屬離子的MOF-74(Cu, Co)。采用X-射線衍謝(XRD)、掃描電鏡(SEM)以及能譜分析(EDS)等多種分析表征手段對(duì)所合成的催化劑進(jìn)行表征,并考察其在無(wú)溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應(yīng)條件下催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能。本論文得到的主要研究結(jié)果如下：1、在保持原有的骨架結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,可以通過(guò)水熱法同時(shí)引入Cu2+和Co2+兩種過(guò)渡金屬離子于MOF-74中,形成雙金屬Cu-Co-MOF-74,且骨架結(jié)構(gòu)中Cu2+和Co2+二者分散均勻、其含量可以調(diào)控。2、雙金屬Cu-Co-MOF-74在無(wú)溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應(yīng)條件下能催化氧化環(huán)己烯生成2-環(huán)己烯醇和2-環(huán)己烯-1-酮,且骨架中Cu2+和Co2+的含量直接影響著環(huán)己烯的轉(zhuǎn)化率及對(duì)產(chǎn)物的選擇性。3、在無(wú)溶劑、以02為氧化劑且在溫和的反應(yīng)條件下催化氧化苯乙烯時(shí),MOF-74(Cu)基本無(wú)活性,而MOF-74(Co)催化苯乙烯易發(fā)生聚合反應(yīng)；雙金屬Cu-Co-MOF-74主要催化苯乙烯的環(huán)氧化,且Co2+在金屬有機(jī)骨架材料中的含量增加有利于提高苯乙烯的轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物環(huán)氧苯乙烷的生成。本論文的創(chuàng)新點(diǎn)：成功合成出了同時(shí)含有Cu2+和Co2+的金屬有機(jī)骨架材料雙金屬Cu-Co-MOF-74,且通過(guò)改變Co2+和Cu2+的含量可以調(diào)控其催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能,這對(duì)于研發(fā)MOFs作為高穩(wěn)定的、可調(diào)控的烯烴氧化多相催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機(jī)骨架材料 雙金屬催化 綠色合成 選擇性氧化 環(huán)己烯 苯乙烯
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O621.251
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-25
• 1.1 環(huán)己烯氧化反應(yīng)簡(jiǎn)介9-15
• 1.1.1 環(huán)己烯制各環(huán)氧環(huán)己烷的研究進(jìn)展9-13
• 1.1.2 環(huán)己烯氧化制備2-環(huán)己烯-1-酮研究進(jìn)展13-14
• 1.1.3 制備2-環(huán)己烯醇的研究進(jìn)展14-15
• 1.2 苯乙烯氧化反應(yīng)簡(jiǎn)介15-16
• 1.2.1 苯乙烯制備苯甲醛的研究進(jìn)展15-16
• 1.2.2 苯乙烯制備環(huán)氧苯乙烷的研究進(jìn)展16
• 1.3 MOFs材料簡(jiǎn)介16-21
• 1.3.1 MOFs材料在催化中的應(yīng)用17-18
• 1.3.2 基于MOFs材料的催化劑18-19
• 1.3.3 MOFs材料作為催化劑的潛力19-20
• 1.3.4 不同催化作用的MOFs材料20-21
• 1.4 MOF-74在催化中的應(yīng)用21-22
• 1.5 課題研究意義、目標(biāo)及內(nèi)容22-25
• 1.5.1 課題研究意義和目標(biāo)22-23
• 1.5.2 課題研究?jī)?nèi)容23-25
• 第二章 MOF-74(Cu和Co)的合成與表征25-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑25
• 2.2 材料合成25-27
• 2.2.1 MOF-74(Cu)催化劑的合成26
• 2.2.2 MOF-74(Co)催化劑的合成26
• 2.2.3 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的合成26-27
• 2.3 表征技術(shù)27
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)27
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM-EDS)27
• 2.3.3 元素分析儀(ICP-AES)27
• 2.4 結(jié)果與討論27-37
• 2.4.1 MOF-74(Cu)和MOF-74(Co)27-28
• 2.4.2 雙金屬Cu-Co-MOF-7428
• 2.4.3 雙金屬Cu-Co-MOF-74的ICP表征28-29
• 2.4.4 雙金屬Cu-Co-MOF-74的XRD表征29
• 2.4.5 雙金屬Cu-Co-MOF-74的SEM-EDS表征29-36
• 2.4.6 結(jié)論36-37
• 第三章 MOF-74(Cu和Co)催化氧化環(huán)己烯的性能研究37-47
• 3.1 引言37-38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-39
• 3.2.1 MOF-74(Cu),MOF-74(Co)和雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的制備38
• 3.2.2 催化劑表征38
• 3.2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)38-39
• 3.3 結(jié)果與討論39-46
• 3.3.1 催化劑的表征39
• 3.3.2 環(huán)己烯的催化氧化反應(yīng)39
• 3.3.3 MOF-74(Cu)催化氧化環(huán)己烯39-42
• 3.3.4 MOF-74(Cu)催化劑穩(wěn)定性考察42-43
• 3.3.5 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化氧化環(huán)己烯43-46
• 3.4 本章小結(jié)46-47
• 第四章 MOF-74(Cu和Co)催化氧化苯乙烯的性能研究47-55
• 4.1 引言47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
• 4.2.1 MOF-74(Cu),MOF-74(Co)和雙金屬Cu-Co-MOF-74催化劑的制備47-48
• 4.2.2 催化劑表征48
• 4.2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)48
• 4.3 結(jié)果與討論48-53
• 4.3.1 催化劑的表征48
• 4.3.2 雙金屬Cu-Co-MOF-74催化氧化苯乙烯48-53
• 4.4 本章小結(jié)53-55
• 第五章 全文總結(jié)與課題展望55-57
• 5.1 全文總結(jié)55-56
• 5.2 課題展望56-57
• 參考文獻(xiàn)57-65
• 攻讀學(xué)位期間取得的研究成果65-67
• 致謝67-69
• 浙江師范大學(xué)學(xué)位論文誠(chéng)信承諾書69-71

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 章亞?wèn)|;王振興;蘇媛;;SiO_2負(fù)載雙氯基橋聯(lián)雙核Mo(V)催化劑合成、表征及其催化環(huán)己烯環(huán)氧化性能[J];高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào);2006年04期

2 楊秀洲;徐成華;劉建英;鐘燕;鄭良科;葉芝祥;;V-MCM-41催化環(huán)己烯環(huán)氧化性能[J];化工學(xué)報(bào);2009年09期

  本文關(guān)鍵詞：含Cu和Co的金屬有機(jī)骨架材料催化氧化環(huán)己烯和苯乙烯的性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：355354