本文關(guān)鍵詞：Fe_3O_4及CoFe_2O_4磁性納米粒子催化過氧化氫降解有機(jī)污染物，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著各行業(yè)的快速發(fā)展,我國廢水產(chǎn)生量不斷增大。很多廢水中含有有毒有害的難降解有機(jī)污染物,給人類和環(huán)境的健康發(fā)展帶來了嚴(yán)重的危害。本文選擇印染廢水中可能存在的含氮染料羅丹明B為模型,以高級(jí)氧化法中的非均相類Fenton法處理。采用水熱法合成Fe3O4和CoFe2O4磁性納米粒子,并使用X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、N2吸附-脫附、震動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)等進(jìn)行表征。將制備的Fe3O4和CoFe2O4納米粒子用于催化H2O2降解羅丹明B,并研究了反應(yīng)的影響因素、機(jī)理以及兩種納米粒子的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。在Fe3O4納米粒子催化H2O2降解羅丹明B的研究中,當(dāng)羅丹明B的初始濃度為20 mg·L-1時(shí),室溫下反應(yīng)的最佳條件如下:pH值為7.00,Fe3O4納米粒子用量為1.2 g·L-1,H2O2用量為140 mmol·L-1。最佳條件下6h內(nèi)羅丹明B能夠被完全移除,總有機(jī)碳的去除率為38.20%。以超聲輔助反應(yīng)或反應(yīng)溫度升高時(shí),反應(yīng)速率顯著增大。當(dāng)以純水替代緩沖溶液時(shí),反應(yīng)速率未發(fā)生改變,降低了反應(yīng)的條件限制。在反應(yīng)機(jī)理方面,反應(yīng)中有羥基自由基的參與,沒有電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的存在。在可重復(fù)利用性和穩(wěn)定性方面,反應(yīng)后的Fe3O4納米粒子結(jié)晶性略有降低,但結(jié)構(gòu)和組成未發(fā)生改變,穩(wěn)定性良好;循環(huán)利用5次時(shí),即使有納米粒子損失的影響,相對活性仍能保持80.47%,具備一定的可重復(fù)利用性。在CoFe2O4納米粒子催化H2O2降解羅丹明B的研究中,室溫下的最佳反應(yīng)條件如下:pH值為7.50,CoFe2O4納米粒子用量為0.3 g·L-1,H2O2用量為140mmol·L-1。最佳條件下6h內(nèi)羅丹明B能夠被完全移除,總有機(jī)碳(TOC)的去除率為42.72%。以超聲輔助反應(yīng)或反應(yīng)溫度升高時(shí),反應(yīng)速率亦能顯著增大。除降解RhB外,該體系也能用于降解含2,4-D和氯嘧磺隆的有機(jī)廢水,并且有著較高的去除率。在反應(yīng)機(jī)理方面,反應(yīng)體系中有羥基自由基、超氧自由基和單線態(tài)氧的參與,存在電子轉(zhuǎn)移機(jī)制,反應(yīng)中RhB的有效移除來自于多種因素的共同作用,主要貢獻(xiàn)來自于羥基自由基和超氧自由基,分別為33.47%和51.06%。在穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性方面,反應(yīng)后的CoFe2O4納米粒子結(jié)構(gòu)和組成未發(fā)生改變,結(jié)晶性也未發(fā)現(xiàn)明顯變化,具有優(yōu)秀的穩(wěn)定性;循環(huán)利用5次,在含納米粒子損失影響的情況下,仍有90.65%的相對活性,具有良好的可重復(fù)利用性。
【關(guān)鍵詞】：非均相類Fenton 磁性納米粒子 催化劑 降解 水處理
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703;O621.251
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-20
• 1.1 課題研究的背景和意義10-11
• 1.2 納米材料催化降解水中有機(jī)污染物的研究進(jìn)展11-15
• 1.2.1 光催化降解有機(jī)污染物12
• 1.2.2 電化學(xué)催化降解有機(jī)污染物12-13
• 1.2.3 微波輔助降解有機(jī)污染物13-14
• 1.2.4 濕式氧化法催化降解有機(jī)污染物14-15
• 1.2.5 其他方法催化降解有機(jī)污染物15
• 1.3 非均相類Fenton法降解有機(jī)污染物的研究現(xiàn)狀15-18
• 1.3.1 零價(jià)鐵納米粒子15-16
• 1.3.2 金屬氧化物納米粒子16-17
• 1.3.3 含碳納米復(fù)合材料17-18
• 1.3.4 其他納米材料18
• 1.4 課題主要研究的目的和意義18-19
• 1.5 本文主要研究內(nèi)容19-20
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分20-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器設(shè)備20-22
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑20-21
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備21-22
• 2.2 材料制備方法22
• 2.2.1 Fe_3O_4納米粒子的制備22
• 2.2.2 CoFe_2O_4納米粒子的制備22
• 2.3 材料表征方法22-24
• 2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)22-23
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)23
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)23
• 2.3.4 X-射線光電子能譜（XPS）23
• 2.3.5 N_2吸附-脫附23
• 2.3.6 磁性能測試（VSM）23-24
• 2.4 Fe_3O_4納米粒子催化H_2O_2降解羅丹明B的研究方法24-27
• 2.4.1 Fe_3O_4納米粒子催化H_2O_2降解羅丹明B24-26
• 2.4.2 Fe_3O_4納米粒子的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性研究26
• 2.4.3 Fe_3O_4納米粒子催化H_2O_2降解有機(jī)污染物機(jī)理的研究26-27
• 2.5 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解有機(jī)污染物的研究方法27-31
• 2.5.1 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解羅丹明B27-28
• 2.5.2 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解 2,4-D和氯嘧磺隆28
• 2.5.3 CoFe_2O_4納米粒子的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性研究28-29
• 2.5.4 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解有機(jī)污染物機(jī)理的研究29-31
• 第3章 Fe_3O_4納米粒子的制備及其催化H_2O_2降解羅丹明B的研究31-48
• 3.1 引言31
• 3.2 Fe_3O_4納米粒子的制備和表征31-36
• 3.2.1 不同方法制備Fe_3O_4納米粒子31-32
• 3.2.2 X-射線衍射(XRD)表征32
• 3.2.3 掃描電子顯微鏡(SEM)表征32-33
• 3.2.4 透射電子顯微鏡(TEM)表征33-34
• 3.2.5 X-射線光電子能譜(XPS)表征34
• 3.2.6 N2吸附-脫附表征34-35
• 3.2.7 磁性質(zhì)（VSM）表征35-36
• 3.3 Fe_3O_4納米粒子催化H_2O_2降解RhB36-43
• 3.3.1 Fe_3O_4納米粒子催化活性的驗(yàn)證36-37
• 3.3.2 羅丹明B初始濃度的確定37
• 3.3.3 不同方法制得Fe_3O_4納米粒子活性比較37-38
• 3.3.4 制備過程中蛋清對Fe_3O_4納米粒子催化活性的影響38-39
• 3.3.5 pH值對Fe_3O_4納米粒子催化活性的影響39
• 3.3.6 Fe_3O_4納米粒子用量對RhB移除率的影響39-40
• 3.3.7 H_2O_2濃度對RhB移除率的影響40-41
• 3.3.8 溫度對RhB移除速率的影響41-42
• 3.3.9 超聲輔助及在純水中降解42
• 3.3.10總有機(jī)碳的移除42-43
• 3.4 Fe_3O_4納米粒子的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性43-45
• 3.4.1 Fe_3O_4納米粒子的穩(wěn)定性43-44
• 3.4.2 Fe_3O_4納米粒子的可重復(fù)利用性44-45
• 3.5 Fe_3O_4納米粒子催化H_2O_2降解有機(jī)污染物機(jī)理的探究45-46
• 3.5.1 羥基自由基的檢測45-46
• 3.5.2 電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的探究46
• 3.6 本章小結(jié)46-48
• 第4章 CoFe_2O_4納米粒子的制備及其催化H_2O_2降解有機(jī)污染物的研究48-66
• 4.1 引言48
• 4.2 CoFe_2O_4納米粒子的制備和表征48-52
• 4.2.1 CoFe_2O_4納米粒子的制備48
• 4.2.2 X-射線衍射(XRD)表征48-49
• 4.2.3 掃描電子顯微鏡(SEM)表征49
• 4.2.4 透射電子顯微鏡(TEM)表征49-50
• 4.2.5 X-射線光電子能譜(XPS)表征50-51
• 4.2.6 N_2吸附-脫附表征51-52
• 4.2.7 磁性質(zhì)（VSM）表征52
• 4.3 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解RhB52-57
• 4.3.1 CoFe_2O_4納米粒子催化活性的驗(yàn)證52-53
• 4.3.2 pH值對CoFe_2O_4納米粒子催化活性的影響53-54
• 4.3.3 CoFe_2O_4納米粒子用量對RhB移除速率的影響54
• 4.3.4 H_2O_2濃度對RhB移除速率的影響54-55
• 4.3.5 溫度對RhB移除速率的影響55-56
• 4.3.6 超聲對RhB移除速率的影響56
• 4.3.7 總有機(jī)碳的移除56-57
• 4.4 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解 2,4-D和氯嘧磺隆57-58
• 4.5 CoFe_2O_4納米粒子的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性58-60
• 4.5.1 CoFe_2O_4納米粒子的穩(wěn)定性58-59
• 4.5.2 CoFe_2O_4納米粒子的可重復(fù)利用性59-60
• 4.6 CoFe_2O_4納米粒子催化H_2O_2降解有機(jī)污染物機(jī)理的探究60-64
• 4.6.1 羥基自由基的檢測60-61
• 4.6.2 超氧自由基的檢測61-62
• 4.6.3 pH對自由基產(chǎn)生量的影響62-63
• 4.6.4 電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的探究63-64
• 4.6.5 不同活性物質(zhì)或機(jī)制對RhB移除的貢獻(xiàn)率研究64
• 4.7 本章小結(jié)64-66
• 結(jié)論66-68
• 參考文獻(xiàn)68-76
• 致謝76

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：354005