苯水相二次有機(jī)氣溶膠的光譜質(zhì)譜研究
發(fā)布時(shí)間：2021-12-17 10:54
二次有機(jī)氣溶膠（SOA）是大氣細(xì)粒子(PM2.5)的重要組成部分,它們能夠散射、吸收太陽輻射,影響大氣能見度,危害人類健康。機(jī)動(dòng)車尾氣排放、溶劑使用等人為源排放的苯、甲苯等苯系物是SOA的主要前體物。苯是最簡單的苯系物,排放到大氣后與OH自由基反應(yīng)產(chǎn)生半揮發(fā)性和難揮發(fā)性產(chǎn)物,這些產(chǎn)物通過凝結(jié)或氣相/粒子相分配形成SOA粒子。此外,苯能溶于雨滴、云霧、液相氣溶膠等水相中,經(jīng)過一系列化學(xué)反應(yīng),水分揮發(fā)后產(chǎn)生SOA粒子。水相過程對SOA的貢獻(xiàn)與氣相過程相當(dāng),已成為當(dāng)前大氣化學(xué)研究的熱點(diǎn)。本論文搭建水相反應(yīng)裝置,紫外光照過氧化氫產(chǎn)生OH自由基啟動(dòng)苯水相光氧化反應(yīng),采用TSI 9302霧化器霧化反應(yīng)溶液,通過擴(kuò)散干燥管后產(chǎn)生SOA粒子,利用在線和離線質(zhì)譜和光譜儀器表征SOA的粒徑和化學(xué)組分,考察重金屬離子、還原性氮化合物對苯水相SOA的影響情況,取得如下實(shí)驗(yàn)成果:采用氣溶膠激光飛行時(shí)間質(zhì)譜儀在線測得OH自由基啟動(dòng)苯水相光氧化反應(yīng)產(chǎn)生的SOA粒子質(zhì)譜含有苯環(huán)(質(zhì)荷比m/z=39（C3H3+）和m/z=65（C<...
【文章來源】：閩南師范大學(xué)福建省
【文章頁數(shù)】：87 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
二次有機(jī)氣溶膠的形成過程[20]
第1章緒論3圖1.2常見的煙霧腔實(shí)驗(yàn)裝置[21]人們對于SOA形成機(jī)制的研究主要使用煙霧腔、流動(dòng)管和液相反應(yīng)器等模擬裝置。常見的煙霧腔裝置如圖1.2所示，主要分為配氣系統(tǒng)，溫控系統(tǒng)、反應(yīng)系統(tǒng)和產(chǎn)物檢測系統(tǒng)[21]。Hu等人[22]通過其課題組搭建的體積為0.8m3箱體的煙霧箱系統(tǒng)，表征得到該反應(yīng)器內(nèi)有效光強(qiáng)為0.21min1，100nm顆粒物的壁損失常數(shù)約6.9×105s1。在此基礎(chǔ)上，他們采用α-蒎烯-O3暗反應(yīng)體系測試了該系統(tǒng)在模擬研究SOA生成方面的能力。Wang等人[23]搭建了一個(gè)新的雙反應(yīng)器煙霧箱，用于研究可生成臭氧或二次有機(jī)氣溶膠的大氣氧化過程，研究了間二甲苯在不同NOx條件下光氧化得到的SOA產(chǎn)率。Jia和Xu使用煙霧腔系統(tǒng)研究了不同相對濕度的條件下，苯和乙苯與O3、NOx反應(yīng)生成的SOA主要組分是羧酸、乙二醛水合物和芳香化合物，在高相對濕度條件下，增強(qiáng)了水相自由基反應(yīng)和乙二醛的水合反應(yīng)，不可逆地增強(qiáng)了苯和乙苯形成SOA的能力[24]。Martian-Reviejo和Wirtz研究了氣相條件下苯的光氧化反應(yīng)，其生成SOA的機(jī)理如圖1.3所示，研究表明，幾乎95%的苯光氧化反應(yīng)起始苯與OH自由基反應(yīng)通過向芳香環(huán)中添加OH進(jìn)行，產(chǎn)生相應(yīng)的羥基環(huán)己二烯基或苯-OH加合物，苯是形成SOA的重要前驅(qū)體[25]。
閩南師范大學(xué)理學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.3Martian-Reviejo等人研究的苯氣相光氧化反應(yīng)機(jī)理[25]張春陽等人采用如圖1.4所示的流動(dòng)管實(shí)驗(yàn)裝置，研究了在波長為254nm+185nm紫外光照射下，甲苯初始濃度、停留時(shí)間、相對濕度、O2濃度等因素對甲苯光降解效率的影響，體系中檢測到的中間產(chǎn)物主要為苯和苯甲醛，在沒有O2的條件下，甲苯可直接吸收185nm波長分解，主要中間產(chǎn)物為苯；在水分子和O2的條件下，甲苯與體系中的OH自由基反應(yīng)，先轉(zhuǎn)化為苯甲醛，最后轉(zhuǎn)化為苯[26]。Babar等人[27]采用流動(dòng)管反應(yīng)器研究了NH3對α-蒎烯的分解和與臭氧光氧化反應(yīng)生成二次有機(jī)氣溶膠的影響。Xu等人[28]研究了水相和光化學(xué)處理對北京地區(qū)二次有機(jī)氣溶膠形成和演化的影響，研究表明，水相反應(yīng)導(dǎo)致高氧化SOA的生成。Ge等人[29]在美國弗雷斯諾開展霧時(shí)期細(xì)粒子組分和粒徑分布的調(diào)查表明，霧滴的液相反應(yīng)能造成SOA貢獻(xiàn)和OA老化度的增加。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Thermal benzene activation by 3d transition metal（Sc-Cu） oxide cations[J]. Jiatong Cui,Yue Zhao,Ming Wang,Shanshan Wang,Jiabi Ma. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]霧霾頻發(fā)區(qū)域典型城市大氣PM2.5中金屬污染特征及來源分析[J]. 鄧林俐,張凱山. 環(huán)境工程. 2020(05)
[3]蘭州市大氣苯系物的化學(xué)活性特征與健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 管賢賢,齊安安,雷春妮,周小平,張松林,薛鑫. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2020(02)
[4]南京江北新區(qū)冬季PM2.5中化學(xué)組分的晝夜變化特征及其來源解析[J]. 邱晨晨,于興娜,丁鋮,時(shí)政,張瑞芳,侯思宇,侯新紅. 環(huán)境科學(xué). 2020(02)
[5]Observation of chemical components of PM2.5 and secondary inorganic aerosol formation during haze and sandy haze days in Zhengzhou, China[J]. Zhangsen Dong,Fangcheng Su,Zhenya Zhang,Shenbo Wang. Journal of Environmental Sciences. 2020(02)
[6]醫(yī)院環(huán)境微生物氣溶膠分布特性與健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 趙煒,孫強(qiáng),李杰,王亞娥,謝慧娜,宋鵬飛. 蘭州交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2019(04)
[7]激光解吸電離技術(shù)在線測量苯水相二次有機(jī)氣溶膠[J]. 馮狀狀,黃明強(qiáng),徐俊,蔡順有,趙衛(wèi)雄,胡長進(jìn),顧學(xué)軍,張為俊. 光學(xué)技術(shù). 2019(04)
[8]南京城市大氣氨-銨的高頻演化及其氣粒轉(zhuǎn)化機(jī)制[J]. 邵生成,常運(yùn)華,曹芳,林煜棋,范美益,謝鋒,洪一航,章炎麟. 環(huán)境科學(xué). 2019(10)
[9]中國西北干旱半干旱區(qū)氣溶膠分類及特征[J]. 白冰,張強(qiáng),陳旭輝,劉洋,劉峰民. 中國沙漠. 2019(05)
[10]苯水相光氧化反應(yīng)形成二次有機(jī)氣溶膠的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 馮狀狀,黃明強(qiáng),徐俊,蔡順有,趙衛(wèi)雄,胡長進(jìn),顧學(xué)軍,張為俊. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2019(07)
博士論文
[1]長三角西部地區(qū)氣溶膠光學(xué)性質(zhì)及云凝結(jié)核活化特性研究[D]. 沈毅成.南京大學(xué) 2019
[2]尾氣增氧人工濕地污染物強(qiáng)化去除機(jī)制及其氧化亞氮減排效能研究[D]. 張馨文.山東大學(xué) 2018
[3]中國氣溶膠中重金屬的特征、來源及其長途傳輸對城市空氣質(zhì)量及海域生態(tài)環(huán)境的可能影響[D]. 張蓉.復(fù)旦大學(xué) 2011
碩士論文
[1]氨與甲苯二次有機(jī)氣溶膠形成含氮化合物的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 徐俊.閩南師范大學(xué) 2019
[2]杭州大氣顆粒物的形態(tài)和來源解析以及金屬元素在污染天氣的作用[D]. 金徐伊飛.浙江工業(yè)大學(xué) 2019
[3]泛第三極地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性及變化趨勢研究[D]. 陳怡璇.蘭州大學(xué) 2019
[4]硫酸銨/乙二醛水相反應(yīng)產(chǎn)物的質(zhì)譜、光譜研究[D]. 劉海鵬.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2019
[5]銅類芬頓反應(yīng)對電鍍廢水中有機(jī)物降解的研究[D]. 馬瑩瑩.南昌航空大學(xué) 2016
[6]運(yùn)用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)研究成都大氣重金屬（Pb，Cu，Zn）污染[D]. 彭輝.西南交通大學(xué) 2016
[7]南京北郊重金屬氣溶膠特征及來源分析[D]. 秦鑫.南京信息工程大學(xué) 2015
[8]實(shí)驗(yàn)室模擬大氣中醛類與硫酸銨及胺類的液相反應(yīng)研究[D]. 王林鵬.山東大學(xué) 2015
[9]青島沿海大氣氣溶膠中水溶性離子和金屬元素的分布特征及其來源解析[D]. 陳曉靜.中國海洋大學(xué) 2014
[10]醛類化合物水相形成二次有機(jī)氣溶膠的初步研究[D]. 祁騫.山東大學(xué) 2014
本文編號：3539973
【文章來源】：閩南師范大學(xué)福建省
【文章頁數(shù)】：87 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
二次有機(jī)氣溶膠的形成過程[20]
第1章緒論3圖1.2常見的煙霧腔實(shí)驗(yàn)裝置[21]人們對于SOA形成機(jī)制的研究主要使用煙霧腔、流動(dòng)管和液相反應(yīng)器等模擬裝置。常見的煙霧腔裝置如圖1.2所示，主要分為配氣系統(tǒng)，溫控系統(tǒng)、反應(yīng)系統(tǒng)和產(chǎn)物檢測系統(tǒng)[21]。Hu等人[22]通過其課題組搭建的體積為0.8m3箱體的煙霧箱系統(tǒng)，表征得到該反應(yīng)器內(nèi)有效光強(qiáng)為0.21min1，100nm顆粒物的壁損失常數(shù)約6.9×105s1。在此基礎(chǔ)上，他們采用α-蒎烯-O3暗反應(yīng)體系測試了該系統(tǒng)在模擬研究SOA生成方面的能力。Wang等人[23]搭建了一個(gè)新的雙反應(yīng)器煙霧箱，用于研究可生成臭氧或二次有機(jī)氣溶膠的大氣氧化過程，研究了間二甲苯在不同NOx條件下光氧化得到的SOA產(chǎn)率。Jia和Xu使用煙霧腔系統(tǒng)研究了不同相對濕度的條件下，苯和乙苯與O3、NOx反應(yīng)生成的SOA主要組分是羧酸、乙二醛水合物和芳香化合物，在高相對濕度條件下，增強(qiáng)了水相自由基反應(yīng)和乙二醛的水合反應(yīng)，不可逆地增強(qiáng)了苯和乙苯形成SOA的能力[24]。Martian-Reviejo和Wirtz研究了氣相條件下苯的光氧化反應(yīng)，其生成SOA的機(jī)理如圖1.3所示，研究表明，幾乎95%的苯光氧化反應(yīng)起始苯與OH自由基反應(yīng)通過向芳香環(huán)中添加OH進(jìn)行，產(chǎn)生相應(yīng)的羥基環(huán)己二烯基或苯-OH加合物，苯是形成SOA的重要前驅(qū)體[25]。
閩南師范大學(xué)理學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1.3Martian-Reviejo等人研究的苯氣相光氧化反應(yīng)機(jī)理[25]張春陽等人采用如圖1.4所示的流動(dòng)管實(shí)驗(yàn)裝置，研究了在波長為254nm+185nm紫外光照射下，甲苯初始濃度、停留時(shí)間、相對濕度、O2濃度等因素對甲苯光降解效率的影響，體系中檢測到的中間產(chǎn)物主要為苯和苯甲醛，在沒有O2的條件下，甲苯可直接吸收185nm波長分解，主要中間產(chǎn)物為苯；在水分子和O2的條件下，甲苯與體系中的OH自由基反應(yīng)，先轉(zhuǎn)化為苯甲醛，最后轉(zhuǎn)化為苯[26]。Babar等人[27]采用流動(dòng)管反應(yīng)器研究了NH3對α-蒎烯的分解和與臭氧光氧化反應(yīng)生成二次有機(jī)氣溶膠的影響。Xu等人[28]研究了水相和光化學(xué)處理對北京地區(qū)二次有機(jī)氣溶膠形成和演化的影響，研究表明，水相反應(yīng)導(dǎo)致高氧化SOA的生成。Ge等人[29]在美國弗雷斯諾開展霧時(shí)期細(xì)粒子組分和粒徑分布的調(diào)查表明，霧滴的液相反應(yīng)能造成SOA貢獻(xiàn)和OA老化度的增加。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Thermal benzene activation by 3d transition metal（Sc-Cu） oxide cations[J]. Jiatong Cui,Yue Zhao,Ming Wang,Shanshan Wang,Jiabi Ma. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]霧霾頻發(fā)區(qū)域典型城市大氣PM2.5中金屬污染特征及來源分析[J]. 鄧林俐,張凱山. 環(huán)境工程. 2020(05)
[3]蘭州市大氣苯系物的化學(xué)活性特征與健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 管賢賢,齊安安,雷春妮,周小平,張松林,薛鑫. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2020(02)
[4]南京江北新區(qū)冬季PM2.5中化學(xué)組分的晝夜變化特征及其來源解析[J]. 邱晨晨,于興娜,丁鋮,時(shí)政,張瑞芳,侯思宇,侯新紅. 環(huán)境科學(xué). 2020(02)
[5]Observation of chemical components of PM2.5 and secondary inorganic aerosol formation during haze and sandy haze days in Zhengzhou, China[J]. Zhangsen Dong,Fangcheng Su,Zhenya Zhang,Shenbo Wang. Journal of Environmental Sciences. 2020(02)
[6]醫(yī)院環(huán)境微生物氣溶膠分布特性與健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 趙煒,孫強(qiáng),李杰,王亞娥,謝慧娜,宋鵬飛. 蘭州交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2019(04)
[7]激光解吸電離技術(shù)在線測量苯水相二次有機(jī)氣溶膠[J]. 馮狀狀,黃明強(qiáng),徐俊,蔡順有,趙衛(wèi)雄,胡長進(jìn),顧學(xué)軍,張為俊. 光學(xué)技術(shù). 2019(04)
[8]南京城市大氣氨-銨的高頻演化及其氣粒轉(zhuǎn)化機(jī)制[J]. 邵生成,常運(yùn)華,曹芳,林煜棋,范美益,謝鋒,洪一航,章炎麟. 環(huán)境科學(xué). 2019(10)
[9]中國西北干旱半干旱區(qū)氣溶膠分類及特征[J]. 白冰,張強(qiáng),陳旭輝,劉洋,劉峰民. 中國沙漠. 2019(05)
[10]苯水相光氧化反應(yīng)形成二次有機(jī)氣溶膠的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 馮狀狀,黃明強(qiáng),徐俊,蔡順有,趙衛(wèi)雄,胡長進(jìn),顧學(xué)軍,張為俊. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2019(07)
博士論文
[1]長三角西部地區(qū)氣溶膠光學(xué)性質(zhì)及云凝結(jié)核活化特性研究[D]. 沈毅成.南京大學(xué) 2019
[2]尾氣增氧人工濕地污染物強(qiáng)化去除機(jī)制及其氧化亞氮減排效能研究[D]. 張馨文.山東大學(xué) 2018
[3]中國氣溶膠中重金屬的特征、來源及其長途傳輸對城市空氣質(zhì)量及海域生態(tài)環(huán)境的可能影響[D]. 張蓉.復(fù)旦大學(xué) 2011
碩士論文
[1]氨與甲苯二次有機(jī)氣溶膠形成含氮化合物的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 徐俊.閩南師范大學(xué) 2019
[2]杭州大氣顆粒物的形態(tài)和來源解析以及金屬元素在污染天氣的作用[D]. 金徐伊飛.浙江工業(yè)大學(xué) 2019
[3]泛第三極地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性及變化趨勢研究[D]. 陳怡璇.蘭州大學(xué) 2019
[4]硫酸銨/乙二醛水相反應(yīng)產(chǎn)物的質(zhì)譜、光譜研究[D]. 劉海鵬.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2019
[5]銅類芬頓反應(yīng)對電鍍廢水中有機(jī)物降解的研究[D]. 馬瑩瑩.南昌航空大學(xué) 2016
[6]運(yùn)用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)研究成都大氣重金屬（Pb，Cu，Zn）污染[D]. 彭輝.西南交通大學(xué) 2016
[7]南京北郊重金屬氣溶膠特征及來源分析[D]. 秦鑫.南京信息工程大學(xué) 2015
[8]實(shí)驗(yàn)室模擬大氣中醛類與硫酸銨及胺類的液相反應(yīng)研究[D]. 王林鵬.山東大學(xué) 2015
[9]青島沿海大氣氣溶膠中水溶性離子和金屬元素的分布特征及其來源解析[D]. 陳曉靜.中國海洋大學(xué) 2014
[10]醛類化合物水相形成二次有機(jī)氣溶膠的初步研究[D]. 祁騫.山東大學(xué) 2014
本文編號：3539973
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