鑭摻雜TiO 2 /g-C 3 N 4 復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化活性研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-23 02:39
以工業(yè)二氧化鈦(TiO2)、硝酸鑭(LaN3O9·5H2O)、三聚氰胺(C3H6N6)為原料制備了La摻雜TiO2/g-C3N4復(fù)合光催化劑.采用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅里葉變換紅外(FT-IR)、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)、熒光光譜(PL)等表征方法對(duì)光催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,表明復(fù)合樣品中La以La3+形式存在于TiO2晶體中,并形成TiO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu),其禁帶寬度減小、吸收帶邊紅移,光催化效率有明顯提高.以亞甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物評(píng)價(jià)其光催化活性,鑭摻雜量為4%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))、煅燒溫度為520℃、煅燒時(shí)間為2 h時(shí),復(fù)合樣品光催化活性最佳,在12 LED燈下,180 min后對(duì)10 mg·L
【文章來源】:環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2017,37(03)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
TiO2、不同La含量樣品的XRD圖譜
),所以x%La/TiO2/g-C3N4光催化劑中沒有La2O3生成.初步判斷x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合光催化劑中存在g-C3N4和銳鈦礦相TiO2.3.2XPS分析圖2a、b分別是TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的XPS全譜掃描圖,可以看出TiO2/g-C3N4樣品中含有C、N、O、Ti4種元素;4%La/TiO2/g-C3N4樣品中含有C、N、O、Ti、La5種元素.圖1TiO2、不同La含量樣品的XRD圖譜Fig.1XRDpatternsofsamplesfabricatedwithvaryingcontentsofLaandTiO2圖2TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的XPS全譜掃描圖Fig.2XPSsurveyspectraforg-C3N4/TiO2(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)由圖3aC1s的XPS能譜圖,可以看出兩種樣品中C1s的結(jié)合能未發(fā)生變化,284.8eV和288.1eV處的特征峰對(duì)應(yīng)于游離炭C—C(Dongetal.,2011)和N—(C)3的結(jié)合能(Mirandaetal.,2013;Lietal.,2007).圖3bN1s的XPS能譜圖可以擬合成兩個(gè)峰:398.6eV和400.1eV,分別對(duì)應(yīng)于C—N—C和N—(C)3的結(jié)合能.圖3cTiO2/g-C3N4樣品的兩個(gè)峰:529.65eV和532.24eV分別是TiO2晶格中的O2-,吸附的H2O中的O2-;4%La/TiO2/g-C3N4樣品中除了有529.84eV對(duì)應(yīng)的TiO2晶格中的O2-,還有531.25eV對(duì)應(yīng)的表面羥基氧的峰,說明La的摻雜使催化劑的表面吸附更多H2O、OH-,通過空穴氧化生成更多具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基,進(jìn)而提高光催化活性(杜景紅等,2015).圖3d是Ti2p的XPS能譜圖,經(jīng)過擬合后發(fā)現(xiàn),兩種樣品中的Ti2p的峰分別在458.5和464.1eV處,即Ti2p3/2和Ti2p1/2,與純TiO2一致,?
N4和4%La/TiO2/g-C3N4的紅外光譜圖見圖4,TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的紅外光譜圖相似,在3000~3500cm-1Bi2O3、TiO2和2.5Bi/T均出現(xiàn)了因?yàn)闃悠肺剿肿佣a(chǎn)生的吸收峰.1240、1322、1408cm-1和1635cm-1處的吸收峰屬于CN雜環(huán)的伸縮振動(dòng);805cm-1處的峰是典型的三嗪單元C—N的彎曲振動(dòng)(Fuetal.,2013),這些峰標(biāo)志著樣品中生成了一定量的g-C3N4.618cm-1處的吸收峰歸屬于Ti—O鍵的伸縮振動(dòng),表明樣品中有TiO2存在.圖4TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的紅外光譜圖Fig.4FT-IRspectraforTiO2/g-C3N4(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)3.4UV-Vis分析圖5a為TiO2/g-C3N4以及不同La含量的La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收光譜圖.根據(jù)紫外-可見分析制得的樣品(Ahv)1/2-hv關(guān)系圖估算樣品的帶隙能大小,即圖5b.可以看出x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收帶邊相對(duì)于TiO2/g-C3N4有明顯的紅移,且4%La/TiO2/g-C3N4的禁帶寬度為2.18eV,遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于TiO2的禁帶寬度.這可能是由于La3+摻雜TiO2后在禁帶中產(chǎn)生了新的雜質(zhì)能級(jí),使電子躍遷需要的能量降低,從而拓寬了光譜響應(yīng)范圍,提高了對(duì)可見光的吸收和利用.圖5TiO2/g-C3N4以及x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收光譜(a)及TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的禁帶寬度圖(b)Fig.5UV-VisDRSofTiO2/g-C3N4andx%La/TiO2/g-C3N4(a)andimageofbandgapofTiO2/g-C3N4and4%La/TiO2/g-C3N4
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]La3+摻雜TiO2粉體的化學(xué)沉淀法制備條件優(yōu)化[J]. 杜景紅,嚴(yán)繼康,張家敏,劉意春,甘國友,易健宏. 稀有金屬材料與工程. 2015(11)
[2]氧化鑭粉體的制備及其對(duì)晶粒粒度的影響[J]. 李德貴,張金磊,覃銘,鄧玉萍. 無機(jī)鹽工業(yè). 2014(11)
[3]鑭-氟共摻雜二氧化鈦結(jié)構(gòu)及催化性能研究[J]. 王瑞芬,王福明,安勝利,許劍軼,趙杰,張胤. 稀有金屬材料與工程. 2014(09)
[4]形貌依賴的ZnO陰極射線發(fā)光性質(zhì)研究[J]. 呂珊珊,楚學(xué)影,王記萍,方芳,李金華,方鉉,魏志鵬,王曉華. 發(fā)光學(xué)報(bào). 2014(06)
[5]鑭摻雜TiO2/活性炭纖維復(fù)合光催化材料的制備及性能[J]. 陳鵬,陳勇,陳超,谷科成. 材料導(dǎo)報(bào). 2014(10)
[6]水熱法制備具有高光催化活性的鑭摻雜二氧化鈦納米晶(英文)[J]. 焦艷超,朱明峰,陳鋒,張金龍. 催化學(xué)報(bào). 2013(03)
[7]Cu/La共摻雜TiO2光催化氧化水中的氨氮[J]. 劉佳,龍?zhí)煊?陳前林,杜坤. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2013(02)
[8]La高摻雜對(duì)銳鈦礦型TiO2電子結(jié)構(gòu)和吸收光譜影響的第一性原理研究[J]. 敖特根,侯清玉,迎春. 鈦工業(yè)進(jìn)展. 2012(01)
[9]膠原纖維為模版制備TiO2及La/TiO2納米纖維及光催化活性研究[J]. 蔡莉,吳昊,廖學(xué)品,石碧. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(04)
[10]Fe摻雜ZnO納米球的光學(xué)特性[J]. 李春萍,張健,濮春英,李金華,王曉華. 發(fā)光學(xué)報(bào). 2010(02)
本文編號(hào):3512955
【文章來源】:環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2017,37(03)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
TiO2、不同La含量樣品的XRD圖譜
),所以x%La/TiO2/g-C3N4光催化劑中沒有La2O3生成.初步判斷x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合光催化劑中存在g-C3N4和銳鈦礦相TiO2.3.2XPS分析圖2a、b分別是TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的XPS全譜掃描圖,可以看出TiO2/g-C3N4樣品中含有C、N、O、Ti4種元素;4%La/TiO2/g-C3N4樣品中含有C、N、O、Ti、La5種元素.圖1TiO2、不同La含量樣品的XRD圖譜Fig.1XRDpatternsofsamplesfabricatedwithvaryingcontentsofLaandTiO2圖2TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的XPS全譜掃描圖Fig.2XPSsurveyspectraforg-C3N4/TiO2(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)由圖3aC1s的XPS能譜圖,可以看出兩種樣品中C1s的結(jié)合能未發(fā)生變化,284.8eV和288.1eV處的特征峰對(duì)應(yīng)于游離炭C—C(Dongetal.,2011)和N—(C)3的結(jié)合能(Mirandaetal.,2013;Lietal.,2007).圖3bN1s的XPS能譜圖可以擬合成兩個(gè)峰:398.6eV和400.1eV,分別對(duì)應(yīng)于C—N—C和N—(C)3的結(jié)合能.圖3cTiO2/g-C3N4樣品的兩個(gè)峰:529.65eV和532.24eV分別是TiO2晶格中的O2-,吸附的H2O中的O2-;4%La/TiO2/g-C3N4樣品中除了有529.84eV對(duì)應(yīng)的TiO2晶格中的O2-,還有531.25eV對(duì)應(yīng)的表面羥基氧的峰,說明La的摻雜使催化劑的表面吸附更多H2O、OH-,通過空穴氧化生成更多具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基,進(jìn)而提高光催化活性(杜景紅等,2015).圖3d是Ti2p的XPS能譜圖,經(jīng)過擬合后發(fā)現(xiàn),兩種樣品中的Ti2p的峰分別在458.5和464.1eV處,即Ti2p3/2和Ti2p1/2,與純TiO2一致,?
N4和4%La/TiO2/g-C3N4的紅外光譜圖見圖4,TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的紅外光譜圖相似,在3000~3500cm-1Bi2O3、TiO2和2.5Bi/T均出現(xiàn)了因?yàn)闃悠肺剿肿佣a(chǎn)生的吸收峰.1240、1322、1408cm-1和1635cm-1處的吸收峰屬于CN雜環(huán)的伸縮振動(dòng);805cm-1處的峰是典型的三嗪單元C—N的彎曲振動(dòng)(Fuetal.,2013),這些峰標(biāo)志著樣品中生成了一定量的g-C3N4.618cm-1處的吸收峰歸屬于Ti—O鍵的伸縮振動(dòng),表明樣品中有TiO2存在.圖4TiO2/g-C3N4(a)和4%La/TiO2/g-C3N4(b)的紅外光譜圖Fig.4FT-IRspectraforTiO2/g-C3N4(a)and4%La/TiO2/g-C3N4(b)3.4UV-Vis分析圖5a為TiO2/g-C3N4以及不同La含量的La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收光譜圖.根據(jù)紫外-可見分析制得的樣品(Ahv)1/2-hv關(guān)系圖估算樣品的帶隙能大小,即圖5b.可以看出x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收帶邊相對(duì)于TiO2/g-C3N4有明顯的紅移,且4%La/TiO2/g-C3N4的禁帶寬度為2.18eV,遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于TiO2的禁帶寬度.這可能是由于La3+摻雜TiO2后在禁帶中產(chǎn)生了新的雜質(zhì)能級(jí),使電子躍遷需要的能量降低,從而拓寬了光譜響應(yīng)范圍,提高了對(duì)可見光的吸收和利用.圖5TiO2/g-C3N4以及x%La/TiO2/g-C3N4復(fù)合樣品的吸收光譜(a)及TiO2/g-C3N4和4%La/TiO2/g-C3N4的禁帶寬度圖(b)Fig.5UV-VisDRSofTiO2/g-C3N4andx%La/TiO2/g-C3N4(a)andimageofbandgapofTiO2/g-C3N4and4%La/TiO2/g-C3N4
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]La3+摻雜TiO2粉體的化學(xué)沉淀法制備條件優(yōu)化[J]. 杜景紅,嚴(yán)繼康,張家敏,劉意春,甘國友,易健宏. 稀有金屬材料與工程. 2015(11)
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[3]鑭-氟共摻雜二氧化鈦結(jié)構(gòu)及催化性能研究[J]. 王瑞芬,王福明,安勝利,許劍軼,趙杰,張胤. 稀有金屬材料與工程. 2014(09)
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[5]鑭摻雜TiO2/活性炭纖維復(fù)合光催化材料的制備及性能[J]. 陳鵬,陳勇,陳超,谷科成. 材料導(dǎo)報(bào). 2014(10)
[6]水熱法制備具有高光催化活性的鑭摻雜二氧化鈦納米晶(英文)[J]. 焦艷超,朱明峰,陳鋒,張金龍. 催化學(xué)報(bào). 2013(03)
[7]Cu/La共摻雜TiO2光催化氧化水中的氨氮[J]. 劉佳,龍?zhí)煊?陳前林,杜坤. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2013(02)
[8]La高摻雜對(duì)銳鈦礦型TiO2電子結(jié)構(gòu)和吸收光譜影響的第一性原理研究[J]. 敖特根,侯清玉,迎春. 鈦工業(yè)進(jìn)展. 2012(01)
[9]膠原纖維為模版制備TiO2及La/TiO2納米纖維及光催化活性研究[J]. 蔡莉,吳昊,廖學(xué)品,石碧. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(04)
[10]Fe摻雜ZnO納米球的光學(xué)特性[J]. 李春萍,張健,濮春英,李金華,王曉華. 發(fā)光學(xué)報(bào). 2010(02)
本文編號(hào):3512955
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