過渡金屬鈀催化的炔烴羰化反應(yīng)是構(gòu)建羧酸、酯、酰胺等高附加值羰基化合物的有效途徑之一。膦配體修飾的鈀催化劑與Br?nsted酸是影響炔烴羰化反應(yīng)的重要因素,二者可以協(xié)同作用生成[Pd-H]⁺活性物種。然而,過量Br?nsted酸的引入往往會導(dǎo)致膦配體的烷基化、[Pd-H]⁺物種的淬滅及設(shè)備的腐蝕。研究表明,與Br?nsted酸相比,Lewis酸能夠以極化醇或H₂O等質(zhì)子給體中O-H鍵的方式提供質(zhì)子,從而與過渡金屬催化劑作用形成金屬氫活性物種。因此,Lewis酸助劑和主催化劑結(jié)合使用可以協(xié)同促進(jìn)炔烴羰化反應(yīng)的進(jìn)行。近年來,兼具多種催化劑的共催化體系成功攻克了許多頗具挑戰(zhàn)的科學(xué)問題,引起人們廣泛關(guān)注。針對使用過量Br?nsted酸帶來的問題,本論文以Lewis酸代替Br?nsted酸,通過構(gòu)建“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系,順利實現(xiàn)了兩類炔烴羰化反應(yīng)—炔烴雙羰化酯化反應(yīng)和炔烴氫羧化反應(yīng)。具體開展了以下研究工作:（1）Xantphos修飾Pd配合物-Al（OTf）₃雙功能催化體系協(xié)同催化炔烴... 

【文章來源】：華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 羰化反應(yīng)
    1.2 “過渡金屬-Lewis酸”共催化體系的構(gòu)建及其在羰化反應(yīng)的應(yīng)用
    1.3 立論依據(jù)與工作內(nèi)容
第二章 膦配體的合成與表征
    2.1 試劑與儀器
    2.2 膦配體的合成與表征
    2.3 本章小結(jié)
第三章 Xantphos修飾Pd配合物-Al(OTf)3雙功能催化體系協(xié)同催化炔烴雙羰化酯化反應(yīng)的研究
    3.1 前言
    3.2 試劑和儀器
    3.3 實驗和分析方法
    3.4 Pd/Xantphos-Al(OTf)3 雙功能催化體系在炔烴雙羰化酯化反應(yīng)中的應(yīng)用
    3.5 本章小結(jié)
第四章 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”雙功能配體構(gòu)建的“過渡金屬Pd配合物-Lewis酸”共催化體系協(xié)同催化炔烴氫羧化反應(yīng)的研究
    4.1 前言
    4.2 試劑和儀器
    4.3 實驗和分析方法
    4.4 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”水油兩親性雙功能配體在鈀催化炔烴氫羧化反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.5 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)
    5.1 結(jié)論
    5.2 存在問題和不足
參考文獻(xiàn)
附錄
科研成果
致謝



本文編號：3497483