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含氮配體/金屬配合物修飾的V/Mo/W多金屬氧簇的合成,結(jié)構(gòu)及其催化性能研究

發(fā)布時間:2021-11-12 23:16
  多金屬氧簇(POMs)是一類結(jié)構(gòu)類型獨特、性能多樣的無機簇合物。不僅在主客體化學(xué)、生物化學(xué)、納米技術(shù)及電、磁和光化學(xué)材料等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。而且是一種活性高、反應(yīng)條件溫和、腐蝕性小、選擇性好的綠色環(huán)保型催化劑。本論文中通過渡金屬,含氮雜環(huán)配體與多金屬氧簇反應(yīng)合成了三類化合物。詳細(xì)研究了所得化合物的組成結(jié)構(gòu),并對部分化合物的催化性能進行了深入研究,具體內(nèi)容如下:1.合成了四個過渡金屬修飾的[V10O28]簇同構(gòu)化合物:[TMAH]2[Mn(H2O)5]2[V10O28]·H2O(1),[TMAH]2[Zn(H2O)5]2[V10O28]·2H2O(2),[TEAH]2[Co(H2O)5]2[V10O28]·2H2O(3),[TMAH]2[Ni(H2O)5]2[V10O28]·2H2O(4)(TMAH=四甲基銨陽離子;TEAH=四乙基銨陽離子)。確定了化合物的晶體結(jié)構(gòu),并考察了化合物1-3在分子氧作氧化劑的情況下對芳香醇氧化的轉(zhuǎn)化率和選擇性。結(jié)果表明,以乙腈為溶劑,2個大氣壓的氧氣壓力的條件下,化合物2對系列芳香醇氧化生成相應(yīng)醛類的反應(yīng)具有高效的催化活性(轉(zhuǎn)化率65.0%-67.0%... 

【文章來源】:聊城大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】:115 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

含氮配體/金屬配合物修飾的V/Mo/W多金屬氧簇的合成,結(jié)構(gòu)及其催化性能研究


多金屬氧簇的六種常見結(jié)構(gòu)類型

多陰離子,多金屬氧簇,有機官能團,有機聚合物


接成三維網(wǎng)絡(luò)[12]。(圖1.2)圖1.2 有機官能團修飾的反Keggin型多金屬氧簇Matta課題組首創(chuàng)了將同多陰離子通過共價鍵連入有機聚合物或有機共軛體系中的工作[13,14],隨后彭中華課題組開創(chuàng)性的利用DCC法(DCC=N,N’-二環(huán)己基碳二亞胺),使用氨基上的氮原子取代同多陰離子上的氧原子,合成了一系列多金屬氧酸鹽的有機胺衍生物[15-17]。并且在一些結(jié)構(gòu)中存在可以進一步配位的多吡啶基團,因此可以和其他過渡金屬或者貴金屬形成復(fù)合材料(圖1.3)。圖 1.3 同多陰離子有機胺衍生物的合成

有機胺,多陰離子,衍生物,貴金屬


[15-17]。并且在一些結(jié)構(gòu)中存在可以進一步配位的多吡啶基團,因此可以和其他過渡金屬或者貴金屬形成復(fù)合材料(圖1.3)。圖 1.3 同多陰離子有機胺衍生物的合成

【參考文獻】:
期刊論文
[1]合成二苯甲酮的新方法[J]. 陳忠秀.  精細(xì)化工. 2003(03)
[2]二苯甲酮系列產(chǎn)品的合成及應(yīng)用[J]. 劉忠澤.  精細(xì)化工中間體. 2002(02)
[3]Keggin結(jié)構(gòu)鎢磷酸稀土鐠鹽雜多藍的合成及抗艾滋病病毒(HIV-1)活性的研究[J]. 劉術(shù)俠,劉彥勇,王恩波,曾毅,李澤琳.  高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報. 1996(08)
[4]錫石捕收劑——水楊氧肟酸[J]. 陳競清,賴景陀,葉少岐,朱軍.  有色金屬(選礦部分). 1987(03)



本文編號:3491829

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