發(fā)布時間：2017-05-06 17:07

  本文關(guān)鍵詞：苯選擇加氫和環(huán)己烯水合催化反應(yīng)過程研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】： 將多步反應(yīng)集成在同一反應(yīng)器中進行可以簡化工藝、節(jié)約資源、減少排放。為此,本文對苯選擇加氫制備環(huán)己烯、環(huán)己烯水合制備環(huán)己醇及環(huán)己醇氧化制備環(huán)己酮等反應(yīng)進行了研究,并在此基礎(chǔ)上對苯選擇加氫與環(huán)己烯水合反應(yīng)的集成及環(huán)己烯水合與環(huán)己醇氧化反應(yīng)的集成過程進行了初步探索。 研究了操作條件和催化劑制備條件對苯選擇加氫制環(huán)己烯反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,沉淀法制備的4%Ru-1%Zn/納米SiO2催化劑效果最好,在沉淀劑與Ru的摩爾比為6.8:1,還原溫度為300℃,反應(yīng)溫度為120℃,ZnSO4的濃度為0.2 mol·L-1,反應(yīng)時間為75min時,環(huán)己烯的收率和選擇性分別達到22.6%和48.9%。采用XRD、比表面及孔隙度、CO化學(xué)吸附等手段對催化劑進行了表征。 優(yōu)化了環(huán)己烯水合反應(yīng)的操作條件,結(jié)果表明,以SiO2/Al2O3比為25的HZSM-5分子篩為催化劑,在不使用溶劑時,110℃反應(yīng)4h,環(huán)己醇的收率最高為13.5%。使用溶劑苯乙酮時,環(huán)己醇的收率達到17.7%。采用原子吸收光譜、氨程序升溫脫附、吡啶吸附紅外光譜對分子篩催化劑進行了表征。 參照環(huán)己烯水合反應(yīng)的操作條件,考察了溫度、時間、催化劑TS-1分子篩用量對環(huán)己醇氧化反應(yīng)的影響,H2O2為氧化劑。實驗發(fā)現(xiàn),環(huán)己酮的收率處在14.8%-17.1%之間。在環(huán)己烯水合與環(huán)己醇氧化反應(yīng)的集成過程中,由于HZSM-5分子篩的存在,H2O2在反應(yīng)加熱的過程中幾乎就分解完全了,同時,體系中發(fā)生了嚴(yán)重的積碳現(xiàn)象,這使得環(huán)己酮的最高收率僅為0.825%。因此,將環(huán)己烯水合和環(huán)己醇氧化集成在一起的反應(yīng)過程有待進一步深入研究。 對苯選擇加氫與環(huán)己烯水合反應(yīng)的集成過程進行了初步研究,結(jié)果表明:Ru-Zn/SiO2與HZSM-5催化劑機械混合時,生成了大量的環(huán)己烷,而環(huán)己烯和環(huán)己醇的量卻很少。制備了Ru-Zn/HZSM-5負(fù)載型催化劑,考察了負(fù)載量、還原溫度、焙燒溫度及添加劑等對催化性能的影響。只有少量環(huán)己醇生成,此集成過程有待深入探討。
【關(guān)鍵詞】：苯 環(huán)己烯 環(huán)己醇 環(huán)己酮 選擇加氫 水合 氧化 集成
【學(xué)位授予單位】：河北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：O643.32
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-22
• §1-1 前言10
• §1-2 苯選擇加氫反應(yīng)制備環(huán)己烯10-14
• 1-2-1 苯選擇加氫催化劑11
• 1-2-2 反應(yīng)工藝11-13
• 1-2-3 反應(yīng)機理13-14
• §1-3 環(huán)己烯水合反應(yīng)制備環(huán)己醇14-16
• 1-3-1 溶劑的作用14-15
• 1-3-2 沸石分子篩外表面的修飾15
• 1-3-3 反應(yīng)器形式的改進15
• 1-3-4 反應(yīng)精餾技術(shù)15-16
• §1-4 環(huán)己醇脫氫反應(yīng)制備環(huán)己酮16
• §1-5 環(huán)己醇氧化反應(yīng)制備環(huán)己酮16-19
• 1-5-1 鉬、鎢催化系列17-18
• 1-5-2 鈦硅分子篩催化劑18
• 1-5-3 其它催化體系18-19
• §1-6 環(huán)己烯一步氧化制備環(huán)己酮19-20
• §1-7 反應(yīng)過程集成系統(tǒng)20-21
• §1-8 本文主要內(nèi)容21-22
• 第二章 實驗方法22-28
• §2-1 化學(xué)原料與試劑22-23
• §2-2 催化劑制備23
• 2-2-1 苯選擇加氫反應(yīng)用催化劑23
• 2-2-2 環(huán)己烯水合反應(yīng)用催化劑23
• 2-2-3 苯選擇加氫與環(huán)己烯水合集成反應(yīng)用催化劑23
• §2-3 活性評價23
• §2-4 產(chǎn)物分析及計算方法23-26
• 2-4-1 SP-3420A型色譜儀及分析條件23-24
• 2-4-2 產(chǎn)物定性分析24
• 2-4-3 產(chǎn)物定量分析24-26
• §2-5 催化劑表征26-28
• 2-5-1 原子吸收光譜26
• 2-5-2 氨程序升溫脫附26
• 2-5-3 吡啶吸附紅外光譜26-27
• 2-5-4 比表面及孔隙度27
• 2-5-5 CO化學(xué)吸附27
• 2-5-6 X射線衍射分析27
• 2-5-7 氣相色譜-質(zhì)譜分析27-28
• 第三章 苯選擇加氫和環(huán)己烯水合反應(yīng)過程熱力學(xué)分析28-33
• §3-1 環(huán)己烯水合反應(yīng)過程的熱力學(xué)分析28-31
• 3-1-1 熱力學(xué)模型28-29
• 3-1-2 計算方法29-30
• 3-1-3 結(jié)果與討論30-31
• §3-2 苯選擇加氫反應(yīng)過程的熱力學(xué)分析31-33
• 3-2-1 前言31
• 3-2-2 平衡常數(shù)的計算方法31-32
• 3-2-3 結(jié)果與討論32-33
• 第四章 苯選擇加氫制環(huán)己烯催化反應(yīng)過程研究33-41
• §4-1 前言33
• §4-2 結(jié)果與討論33-40
• 4-2-1 反應(yīng)時間對苯選擇加氫反應(yīng)的影響33-34
• 4-2-2 反應(yīng)溫度對苯選擇加氫反應(yīng)的影響34
• 4-2-3 無機添加劑對苯選擇加氫反應(yīng)的影響34
• 4-2-4 ZnSO_4濃度對苯選擇加氫反應(yīng)的影響34-35
• 4-2-5 有機添加劑對苯選擇加氫反應(yīng)的影響35-36
• 4-2-6 Ru負(fù)載量對苯選擇加氫反應(yīng)的影響36
• 4-2-7 不同載體對苯選擇加氫反應(yīng)的影響36
• 4-2-8 助劑Zn的使用對苯選擇加氫反應(yīng)的影響36-38
• 4-2-9 載體粒徑對苯選擇加氫反應(yīng)的影響38
• 4-2-10 還原溫度對苯選擇加氫反應(yīng)的影響38-39
• 4-2-11 預(yù)焙燒催化劑對苯選擇加氫反應(yīng)的影響39-40
• §4-3 小結(jié)40-41
• 第五章 環(huán)己烯水合制環(huán)己醇催化反應(yīng)過程研究41-47
• §5-1 前言41
• §5-2 結(jié)果與討論41-46
• 5-2-1 不同類型分子篩對水合反應(yīng)的影響41-42
• 5-2-2 SiO_2/Al_2O_3比對水合反應(yīng)的影響42-44
• 5-2-3 反應(yīng)溫度對水合反應(yīng)的影響44
• 5-2-4 反應(yīng)時間對水合反應(yīng)的影響44-45
• 5-2-5 催化劑用量對水合反應(yīng)的影響45
• 5-2-6 溶劑的篩選45-46
• §5-3 小結(jié)46-47
• 第六章 由苯制環(huán)己酮相關(guān)催化反應(yīng)過程研究47-57
• §6-1 環(huán)己醇氧化制環(huán)己酮催化反應(yīng)過程研究47-49
• 6-1-1 反應(yīng)溫度的影響47-48
• 6-1-2 反應(yīng)時間的影響48
• 6-1-3 氧化反應(yīng)催化劑用量的影響48-49
• §6-2 環(huán)己烯水合與環(huán)己醇氧化反應(yīng)的集成49-52
• 6-2-1 H_20_2用量的影響49
• 6-2-2 反應(yīng)時間的影響49-50
• 6-2-3 正交實驗50-52
• 6-2-4 H_20_2分解的測定52
• §6-3 苯選擇加氫與環(huán)己烯水合反應(yīng)的集成52-55
• 6-3-1 單一催化劑的機械混合53
• 6-3-2 負(fù)載型雙功能催化劑53-54
• 6-3-3 負(fù)載量對集成反應(yīng)的影響54
• 6-3-4 還原溫度對集成反應(yīng)的影響54-55
• 6-3-5 焙燒處理條件對集成反應(yīng)的影響55
• §6-4 小結(jié)55-57
• 第七章 結(jié)論57-58
• 參考文獻58-62
• 致謝62-63
• 攻讀學(xué)位期間所取得的相關(guān)科研成果63

【引證文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 魏s

本文編號：348778