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受限空間自組裝及其催化性能研究

發(fā)布時間:2021-11-10 12:25
  在超分子組裝研究中,超分子金屬有機組裝體系往往存在穩(wěn)定性相對較弱、容易聚集等問題,因此,賦予金屬有機組裝體系更高的穩(wěn)定性有可能拓展這些體系的應用領域。本論文以配位鍵導向自組裝形成的超分子金屬有機大環(huán)和金屬有機籠子為基礎,以介孔材料為基底,利用受限空間自組裝策略構筑金屬有機組裝體離散分布的有機-無機雜化材料,并對這些超分子復合材料的構筑方法及催化性質進行了系統(tǒng)的研究。主要分為以下幾個部分:第一章簡單介紹了基于配位鍵導向自組裝的超分子組裝體的研究進展以及功能,并提出本論文的研究課題。第二章受自然界中自組裝行為的啟發(fā),為解決目前超分子金屬組裝體系穩(wěn)定性相對較弱、容易聚集的問題,這部分工作中利用配位鍵導向自組裝策略的高效性、多孔材料的空腔限域性質,設計合成了含金屬銥(Ir)的吡啶配體,通過配位鍵導向自組裝構筑含銥的可產生單線態(tài)氧的二維超分子金屬有機大環(huán)。隨后由尺寸匹配原則將其與具有體心立方排列孔籠狀孔的多孔硅材料SBA-16復合,制備有機-無機雜化材料,并進行了一系列的結構表征。因為銥可以產生單線態(tài)氧并催化氧化反應,將其用于氧化胺的反應,因為介孔硅的存在提高了金屬有機大環(huán)的分散性和穩(wěn)定性,復合... 

【文章來源】:華東師范大學上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】:111 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
論文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 基于配位鍵的超分子組裝體
        1.2.1 配位鍵導向自組裝
        1.2.2 二維金屬-有機多邊形的構筑及應用
        1.2.3 三維金屬-有機多面體的構筑及應用
    1.3 受限空間自組裝
        1.3.1 生命體內受限自組裝
        1.3.2 介孔硅內受限自組裝
        1.3.3 介孔碳內受限自組裝
        1.3.4 MOFs內受限自組裝
    1.4 課題的提出
    1.5 參考文獻
第二章 銥金屬有機大環(huán)的受限自組裝及其光催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 合成部分
        2.2.1 含金屬銥(Ir)的吡啶配體的合成
        2.2.3 溶液相中含銥(Ir)的超分子金屬有機大環(huán)的合成與表征
    2.3
        2.3.1 介孔基底的選擇和受限空間中含銥(Ir)的超分子金屬有機大環(huán)的合成
        2.3.2 受限空間中含銥(Ir)的超分子金屬有機大環(huán)的表征
    2.4 復合材料2-10?SBA-16 的催化性能測試
        2.4.1 復合材料2-10?SBA-16的光致氧化胺反應催化劑活性研究
        2.4.2 復合材料2-10?SBA-16 的穩(wěn)定性和再生性研究
    2.5 本章小結
    2.6 參考文獻
第三章 TEMPO修飾的金屬有機籠子的受限自組裝及其非均相連續(xù)催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 合成部分
        3.2.1 TEMPO修飾的吡啶配體的合成
        3.2.2 溶液相中TEMPO功能團化的金屬有機籠子的合成與表征
    3.3 介孔基底的選擇及其功能化修飾的合成與表征
        3.3.1 胺基功能團化的介孔材料FDU-ED的制備
        3.3.2 胺基功能團化的介孔材料FDU-ED的表征
        3.3.3 胺基功能團化的介孔材料FDU-ED的催化性能測試
    3.4 受限空間內TEMPO功能團化的金屬有機籠子的合成與表征
        3.4.1 金屬有機籠子受限自組裝條件研究
        3.4.2 受限空間中TEMPO功能團化的金屬有機籠子的合成
        3.4.3 受限空間中TEMPO修飾的金屬有機籠子的表征
        3.4.4控制對照實驗
    3.5 復合材料Cage@FDU-ED的催化性能測試
        3.5.1 復合材料Cage@FDU-ED的氧化-knoevenagel縮合連續(xù)反應催化劑活性研究
        3.5.2 底物兼容性研究
        3.5.3 復合材料Cage@ FDU-ED的穩(wěn)定性和再生性研究
    3.6 本章小結
    3.7 參考文獻
第四章 實驗部分
    4.1 實驗通則
    4.2 含銥(Ir)的超分子金屬有機大環(huán)的合成
        4.2.1 配體2-8 的合成
        4.2.2 含銥(Ir)的金屬有機大環(huán)2-10 的合成
第五章 全文總結
科研成果
致謝



本文編號:3487246

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