鑒于介孔二氧化硅材料所具有的高比表面積,孔徑可調(diào),表面具有豐富的易于修飾的硅羥基、好的水熱穩(wěn)定性、形貌可控及合成步驟簡(jiǎn)單等特點(diǎn),論文以不同形貌介孔二氧化硅及其催化劑的制備與其在有機(jī)氧化反應(yīng)中的催化性能為研究?jī)?nèi)容,開(kāi)展了以下幾個(gè)方面的工作:（1）通過(guò)水熱法（軟模板法）合成了具有籠狀結(jié)構(gòu)的介孔SBA-16,以此為載體,利用接枝法制備了SBA-16-pro-Cu（I）催化劑,并將其用作α-酮酰胺合成反應(yīng)的催化劑,發(fā)現(xiàn)在空氣為氧源的前提下,催化劑對(duì)苯乙酮和哌啶直接氧化偶聯(lián)合成α-酮酰胺的反應(yīng)具有很高的催化活性（產(chǎn)率高達(dá)88%）,同時(shí)對(duì)一系列的酮類和胺類底物的擴(kuò)展反應(yīng)都具有較高的催化活性和比較高的選擇性,實(shí)現(xiàn)了該類反應(yīng)催化過(guò)程的非均相化。使用過(guò)程中,催化劑極易從反應(yīng)體系中分離并重復(fù)使用,數(shù)次循環(huán)使用后催化劑活性沒(méi)有明顯的降低。（2）以多壁碳納米管作為硬模板制備了中空管狀介孔二氧化硅,并在管內(nèi)負(fù)載銅鐵復(fù)合氧化物納米粒子（CFO）制備了CFO@SiO₂催化劑,并將其用于環(huán)己烷選擇性氧化反應(yīng),在無(wú)溶劑、過(guò)氧化氫作為氧化劑的條件下,可以達(dá)到74%的環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率和71%的環(huán)己酮選擇性... 

【文章來(lái)源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：118 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 介孔二氧化硅材料
        1.1.1 介孔材料簡(jiǎn)介
        1.1.2 二氧化硅材料的制備方法
        1.1.3 介孔二氧化硅材料制備的機(jī)理
        1.1.4 常見(jiàn)的介孔二氧化硅材料
        1.1.5 介孔二氧化硅材料的功能化
        1.1.6 介孔二氧化硅材料在催化反應(yīng)中的應(yīng)用
    1.2 α-酮酰胺的合成反應(yīng)
        1.2.1 在Pd基催化劑催化下合成α-酮酰胺
        1.2.2 基于Cu基催化劑的α-酮酰胺的合成
        1.2.3 其他過(guò)渡金屬催化下合成α-酮酰胺
        1.2.4 碘基催化劑催化下合成α-酮酰胺
    1.3 環(huán)己烷氧化反應(yīng)
        1.3.1 環(huán)己烷氧化反應(yīng)中的氧化劑研究
        1.3.2 環(huán)己烷氧化反應(yīng)中催化劑的研究
    1.4 Baeyer-Villiger（B-V）氧化反應(yīng)
        1.4.1 B-V氧化反應(yīng)的氧化劑的研究
        1.4.2 B-V氧化反應(yīng)的催化劑的研究
    1.5 本論文的主要思路和研究?jī)?nèi)容
第二章 一價(jià)銅離子修飾的SBA-16的合成及其在α-酮酰胺合成反應(yīng)中的催化性能研究
    2.1 選題目的及意義
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.2.2 催化劑的制備
        2.2.3 催化劑的表征
        2.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的表征
        2.3.2 催化劑活性研究
        2.3.3 SBA16pro-Cu(Ⅰ)參與的α-酮酰胺合成的可能的催化機(jī)理
    2.4 本章小結(jié)
第三章 中空二氧化硅納米管負(fù)載的銅鐵復(fù)合氧化物催化劑的制備及其在環(huán)己烷氧化反應(yīng)中的催化性能研究
    3.1 選題目的及意義
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        3.2.2 CFO@SiO_2納米管催化劑的制備
        3.2.3 催化劑的表征
        3.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑CFO@SiO_2納米管的表征
        3.3.2 催化劑活性研究
        3.3.3 CFO@SiO_2催化的環(huán)己烷氧化反應(yīng)可能的機(jī)理
    3.4 本章小結(jié)
第四章 無(wú)金屬介孔SiO_2納米棒催化劑用于Baeyer-Villiger氧化反應(yīng)
    4.1 選題目的及意義
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        4.2.2 介孔二氧化硅納米棒催化劑的制備
        4.2.3 催化劑的表征
        4.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑活性研究
        4.3.2 催化劑形貌表征
        4.3.3 mSiO_2納米棒參與的環(huán)己酮氧化反應(yīng)的可能的催化機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間的研究成果
致謝



本文編號(hào)：3481195