發(fā)布時間：2021-11-05 16:02

　　以3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）、水楊醛和銅離子為改性劑,通過后嫁接法制得銅席夫堿配合物改性SBA-15（Cu-SBA-15）,并以毒死蜱為模型藥物,制備了毒死蜱/銅席夫堿配合物改性SBA-15緩釋體系。利用TEM、SEM、XRD、N2吸附-脫附、TG、FTIR和XPS對SBA-15、氨基改性SBA-15（NH₂-SBA-15）、水楊醛希夫堿改性SBA-15（SA-SBA-15）的形貌、結(jié)構(gòu)和Cu-SBA-15的配位情況進行了表征,考察了SBA-15在改性前后對毒死蜱的吸附量和緩釋性能,并著重探究了毒死蜱/銅席夫堿配合物改性SBA-15載藥體系在不同pH值下的釋藥行為。結(jié)果表明,APTES和水楊醛能夠通過后嫁接法修飾于SBA-15,修飾后仍保持十分有序的孔道結(jié)構(gòu)。SBA-15通過改性后,其對毒死蜱的吸附量由100 mg·g^-1增加至195 mg·g^-1,且其對藥物的緩釋性能也得到改善。毒死蜱/銅席夫堿配合物改性SBA-15緩釋體系顯示出明顯的pH值響應(yīng)性,pH=3時的釋藥速率大于pH=11時,而在中性條件下的緩釋效... 

【文章來源】：無機化學(xué)學(xué)報. 2017,33(03)北大核心SCICSCD

【文章頁數(shù)】：9 頁

【部分圖文】：

SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM圖

第3期林粵順等：pH值響應(yīng)性毒死蜱/銅席夫堿配合物改性SBA-15的制備及緩釋性能2.1.2TEM分析圖2為SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的TEM圖。從圖中可以看出，三者均顯示出規(guī)整的六方相孔道結(jié)構(gòu)[15]，這與上述XRD分析結(jié)果相吻合。此外，圖中還表明，APTES和水楊醛嫁接到SBA-15，并未破壞SBA-15的孔道結(jié)構(gòu)，仍為十分規(guī)整的介孔結(jié)構(gòu)。2.1.3SEM分析圖3為SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的SEM圖。從圖中可見，三者的形狀都屬于棒狀結(jié)構(gòu)，這與一般SBA-15形狀相類似[24]，說明了經(jīng)過APTES和水楊醛改性后，NH2-SBA-15和SA-SBA-15仍保持原來的形狀。2.1.4N2吸附-脫附分析圖4為SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脫附等溫線以及相應(yīng)的孔徑分布圖。從圖4a可知，三者的N2吸附-脫附等溫線均屬于LangmuirⅣ型，在相對壓力為0.6~0.8時，發(fā)生毛細凝聚現(xiàn)象，吸附量明顯發(fā)生突躍，并在脫附過程中逐漸出現(xiàn)遲滯線，表明它們都為介孔體系[25]。由表1圖1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的XRD圖Fig.1XRDpatternsofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15圖3SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的SEM圖Fig.3SEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)圖2SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM圖Fig.2TEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)表1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)Table1PorestructuralparameterofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15SampleSBET/(m2·g-1)Porevolume/(cm3·g-1)Averageporesize/nmSBA-158051.0016.9NH2-SBA-153360.6856.1SA-SBA-152650.5125.9449

1080、800和467cm-1處出現(xiàn)了二氧化硅骨架上Si-O-Si的特征吸收峰，而在3400和965cm-1處分別為Si-OH的伸縮振動峰和彎曲振動峰。譜線b為NH2-SBA-15的，與譜線a相比較，在2800~3000cm-1出現(xiàn)亞甲基的伸縮振動峰，說明APTES已嫁接于SBA-15。譜線c為SA-SBA-15的，在1490cm-1處出現(xiàn)的雙峰為水楊醛上苯環(huán)的伸縮振動峰，這表明水楊醛已嫁接于NH2-SBA-15而制得水楊醛改性介孔硅[26-27]。結(jié)合前面的氮氣吸附-脫附分析以及TG分析，這些都證明了APTES和水楊醛已嫁接到SBA-15的孔道上。譜線d為Cu-SBA-圖4SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脫附等溫線(a)和孔徑分布圖(b)Fig.4N2adsorption-desorptionisotherms(a)andporesizedistribution(b)ofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15圖5SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TG圖Fig.5TGcurvesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)圖6SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)、SA-SBA-15(c)、Cu-SBA-15(d)和CH-Cu-SBA-15(e)的FTIR圖Fig.6FTIRspectraofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b),SA-SBA-15(c),Cu-SBA-15(d)andCH-Cu-SBA-15(e)450

【參考文獻】：
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