發(fā)布時間：2021-11-02 09:54

　　沸石分子篩是一類重要的無機晶體材料,由于具有可調(diào)控的形貌和孔道結(jié)構(gòu),在工業(yè)催化、吸附分離、離子交換等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。磷酸鋁分子篩（AlPO₄-5）是沸石家族中一類重要的組成部分,自1982年被首次報道以來就受到國內(nèi)外學者的廣泛研究。將Si或者過渡金屬元素引入磷酸鋁分子篩的骨架中,可以使得原本呈電中性的磷酸鋁分子篩展現(xiàn)出特定的酸性或離子交換性等性能。傳統(tǒng)的分子篩合成方法通常為水熱或溶劑熱法,浪費了大量水資源的同時,高的蒸汽壓和大量有機溶劑的使用還造成了很大的安全隱患和環(huán)境壓力。而無溶劑法的出現(xiàn),使這些問題得到了解決。與傳統(tǒng)水熱法不同,這種綠色環(huán)保的合成方法具有低自生壓力、高產(chǎn)物收率、合成簡便等優(yōu)勢,一經(jīng)出現(xiàn)便引起了研究者們極大地興趣。本論文在微波輻射條件下以活性炭作為硬模板和反應(yīng)介質(zhì),通過無溶劑法合成了含有不同雜原子的AFI型磷酸鋁分子篩,主要研究內(nèi)容如下:首先,以活性炭為反應(yīng)介質(zhì),使用微波輔助無溶劑法合成了SAPO-5分子篩,通過改變硅源、活性炭處理方式、研磨方式和時間、反應(yīng)時間、硅鋁比和加熱方式等條件對合成進行了優(yōu)化,并探討了該體系下上述條件對合成的影響。采... 

【文章來源】：蘭州理工大學甘肅省

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

AFI型磷酸鋁分子篩結(jié)構(gòu)示意圖

炭為介質(zhì)無溶劑法合成SAPO-5及苯烷基化性能研究圖解

共問?樣品BET比表面積(m2/g)外表面積(m2/g)微孔表面積(m2/g)微孔體積(cm3/g)介孔體積(cm3/g)收率a%Si2-M20-t2-S0.2-raw7026440.0210.16254Si2-M20-t2-S0.3-raw15369840.0390.37658Hydrothermal307462610.1210.05433注：a：合成產(chǎn)物的收率[137]：收率=msamplem(Al2O3+P2O5+SiO2)。式中msample代表焙燒后產(chǎn)品的質(zhì)量；m(Al2O3+P2O5+SiO2)代表初始凝膠中三種無機氧化物的質(zhì)量。表2.4為典型樣品的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)，從表中可以看出，樣品硅鋁比對BET比表面積影響很大，結(jié)合之后的圖2.12分析，造成這一差距原因可能來源于樣品Si2-M20-t2-S0.3-raw具有的多種晶體形貌。水熱法合成的對比樣擁有最大的BET比表面積，達到了樣品Si2-M20-t2-S0.3-raw的兩倍以上，這主要歸因于過量的活性炭破壞了Si2-M20-t2-S0.3-raw晶體的整體性，導致樣品結(jié)晶度下降，然而需要注意的是，這一行為增大了樣品的外表面積，可能是晶體尺寸變小引起的。對比樣品的介孔體積，樣品Si2-M20-t2-S0.2-raw(0.16cm3/g)與Jin等人[61]所報道的無溶劑法合成的SAPO-5樣品(0.17cm3/g)差不多，而樣品Si2-M20-t2-S0.3-raw擁有最大的介孔體積，達到了0.376cm3/g，普遍大于其它文獻中所報道的單獨使用無溶劑法或離子熱法[138,139]合成的SAPO-5分子篩，這一點主要歸功于碳模板起到的作用[80]。從合成樣品的收率來看，該方法合成樣品的收率幾乎可以達到水熱法的兩倍，說明該方法對無機物的原子利用率較水熱法更高，這一點與Xiao等[65]所報道的無溶劑法的特點一致。2.3.3SEM分析圖2.12典型樣品的SEM圖Fig.2.12SEMimagesoftypicalsamplesSi2-M20-t2-S0.2-rawSi2-M20-t2-S0.3-rawHydrothermal

【參考文獻】：
期刊論文
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碩士論文
[1]離子熱法合成ZSM-22沸石分子篩的研究[D]. 韓艷玲.中國地質(zhì)大學(北京) 2018
[2]高結(jié)晶度和鐵含量FeAPO-5分子篩的綠色合成及其苯酚羥基化性能研究[D]. 張曉曉.蘭州理工大學 2018
[3]微波輻射條件下AFI型分子篩的形貌控制與催化性能的研究[D]. 楊威.大連工業(yè)大學 2014
[4]離子熱合成雜原子磷酸鋁分子篩及在芐基化反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 李曉斌.蘭州理工大學 2014



本文編號：3471822