隨著不可再生石油基能源儲備的迅速枯竭以及溫室氣體排放量增加和日益嚴(yán)重的環(huán)境污染問題,豐富而低成本的可再生能源,作為可持續(xù)地生產(chǎn)液體燃料和化學(xué)品的一個有前途的替代品,在工業(yè)界和學(xué)術(shù)界都引起了越來越多的關(guān)注。其中,源自不可食用的木質(zhì)纖維素的5-羥甲基糠醛（HMF）是衍生自碳水化合物通過糖的酸性條件下水解而產(chǎn)生的產(chǎn)品,被認(rèn)為是制造高附加值化學(xué)品和生物燃料中最具潛力的生物質(zhì)基的平臺分子之一。在HMF的所有重要衍生物中,特別是HMF進(jìn)一步氫解產(chǎn)生的2,5-二甲基呋喃（DMF）,具有高沸點(diǎn),高能量含量和高附加辛烷值及低揮發(fā)性等出色性能,已被確定為一種可以代替乙醇的生物質(zhì)衍生液體燃料。因此開發(fā)一種將HMF轉(zhuǎn)化為DMF的高效的催化劑變得越來越重要。層狀雙金屬氫氧化物（LDH）由于其酸堿性、穩(wěn)定性、陰陽離子的可調(diào)換性等特點(diǎn)被用作催化劑載體以及前驅(qū)體,而其煅燒后衍生的混合金屬氧化物（MMO）因其具高比表面,記憶效應(yīng),熱穩(wěn)定性等優(yōu)良特性在催化領(lǐng)域備受關(guān)注,近年來以Co、Ni、Al等過渡金屬制備的LDH催化材料更得到研究者青睞。本文以尿素水熱法制備的LDH為前驅(qū)體,研究類水滑石氧化物及氧化物與鈷卟啉復(fù)合后對5... 

【文章來源】：山東農(nóng)業(yè)大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：61 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

-羥甲基糠醛的結(jié)構(gòu)式

Ni基類水滑石氧化物及其復(fù)合材料催化5-羥甲基糠醛加氫性能研究4圖22,5-二甲基呋喃的結(jié)構(gòu)式Fig.2Thestructureof2,5-dimethylfuran近年，DMF因其優(yōu)越的理化性質(zhì)被廣泛研究。與目前大量生產(chǎn)的生物燃料乙醇相比較，DMF不溶于水且具有更高的沸點(diǎn)，便于運(yùn)輸和儲存，同時DMF有較高的辛烷值及能量密度，與汽油相比更為接近（如表2所示），因此DMF是一種可被應(yīng)用于交通的理想液體燃料。表2DMF和乙醇與汽油的性質(zhì)比較Table2.ComparisonofthepropertiesofDMF,ethanolandgasoline項目汽油DMF乙醇相對分子量100-10596.1346.07液體密度744.6889.7790.9沸點(diǎn)96.393.077.3辛烷值90-100119110水溶性不溶不溶易溶1.1.35-羥甲基糠醛轉(zhuǎn)化為2,5－二甲基呋喃的途徑HMF因具有多功能性的官能團(tuán)，在其還原的過程中除生成DMF以外，還會得到其他不同程度的副產(chǎn)物。如圖3所示，HMF加氫制備DMF主要有三個步驟:首先HMF的羥基加氫脫水得到5-甲基糠醛(5-MF)或者HMF中的羰基選擇性加氫生成2,5-二羥甲基呋喃(BHMF)，然后5-MF進(jìn)一步選擇性加氫以及BHMF加氫脫水都生成5-甲基-2-呋喃甲醇(MFA)，最后MFA加氫脫水獲得目標(biāo)產(chǎn)物2,5-二甲基呋喃(DMF)。然而2,5-二甲基呋喃過度加氫會產(chǎn)生2,5-己二酮，糠醇(FA)和2-己醇(HOL)等副產(chǎn)物。圖3HMF加氫至DMF可能的反應(yīng)途徑Fig.3ThepossiblereactionpathwayofhydrogenationofHMFintoDMF

Ni基類水滑石氧化物及其復(fù)合材料催化5-羥甲基糠醛加氫性能研究4圖22,5-二甲基呋喃的結(jié)構(gòu)式Fig.2Thestructureof2,5-dimethylfuran近年，DMF因其優(yōu)越的理化性質(zhì)被廣泛研究。與目前大量生產(chǎn)的生物燃料乙醇相比較，DMF不溶于水且具有更高的沸點(diǎn)，便于運(yùn)輸和儲存，同時DMF有較高的辛烷值及能量密度，與汽油相比更為接近（如表2所示），因此DMF是一種可被應(yīng)用于交通的理想液體燃料。表2DMF和乙醇與汽油的性質(zhì)比較Table2.ComparisonofthepropertiesofDMF,ethanolandgasoline項目汽油DMF乙醇相對分子量100-10596.1346.07液體密度744.6889.7790.9沸點(diǎn)96.393.077.3辛烷值90-100119110水溶性不溶不溶易溶1.1.35-羥甲基糠醛轉(zhuǎn)化為2,5－二甲基呋喃的途徑HMF因具有多功能性的官能團(tuán)，在其還原的過程中除生成DMF以外，還會得到其他不同程度的副產(chǎn)物。如圖3所示，HMF加氫制備DMF主要有三個步驟:首先HMF的羥基加氫脫水得到5-甲基糠醛(5-MF)或者HMF中的羰基選擇性加氫生成2,5-二羥甲基呋喃(BHMF)，然后5-MF進(jìn)一步選擇性加氫以及BHMF加氫脫水都生成5-甲基-2-呋喃甲醇(MFA)，最后MFA加氫脫水獲得目標(biāo)產(chǎn)物2,5-二甲基呋喃(DMF)。然而2,5-二甲基呋喃過度加氫會產(chǎn)生2,5-己二酮，糠醇(FA)和2-己醇(HOL)等副產(chǎn)物。圖3HMF加氫至DMF可能的反應(yīng)途徑Fig.3ThepossiblereactionpathwayofhydrogenationofHMFintoDMF


本文編號：3465024