Ni-W/γ-Al 2 O 3 催化劑對煤焦油加氫脫硫脫氮性能的研究
發(fā)布時間:2021-10-25 09:19
煤焦油加氫是在高溫高壓下,在催化劑作用下進(jìn)行加氫改質(zhì),從而獲得汽油、柴油、煤油等燃料。煤焦油加氫制取燃料油不僅有效利用了煤化工下游副產(chǎn)物,同時也可以為日趨緊張的原油供應(yīng)提供一種有效的補(bǔ)充途徑。中低溫煤焦油一般由碳、氫、硫、氮、氧和微量的金屬元素組成,其中氮含量(0.45%1.30%)和硫含量(0.29%0.40%)較高。若煤焦油作為粗制燃料燃燒,會導(dǎo)致煙氣中含有大量的SOx和NOx,不符合國家廢氣排放標(biāo)準(zhǔn),這使加氫脫硫脫氮成為煤焦油加氫清潔化制取燃料油過程中必須解決的關(guān)鍵問題之一。本論文以γ-Al2O3為載體,采用等體積浸漬法制備了五種金屬原子比相同而金屬負(fù)載量不同的Ni-W基催化劑。通過X射線衍射(XRD)、光電子能譜(XPS)、程序升溫脫附(NH3-TPD)、氮氣吸附、高分辨透射電鏡(HRTEM)等技術(shù)對催化劑進(jìn)行了表征。在固定床反應(yīng)器中,以中低溫煤焦油為原料,考察了催化劑的HDN和HDS性能。結(jié)果表明,負(fù)載金屬后,催化劑的總酸量減少,且以中強(qiáng)酸為主。隨著金屬負(fù)載量的增加,催化劑的硫化程度逐漸增...
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 選題依據(jù)及意義
1.2 煤焦油分類及性質(zhì)
1.2.1 煤焦油的分類
1.2.2 煤焦油的組成
1.3 煤焦油加氫脫氮和加氫脫硫研究進(jìn)展
1.3.1 煤焦油中的含氮化合物
1.3.2 含氮化合物加氫脫氮反應(yīng)
1.3.3 加氫脫氮反應(yīng)機(jī)理
1.3.4 煤焦油中的含硫化合物
1.3.5 含硫化合物加氫脫硫反應(yīng)
1.3.6 加氫脫硫反應(yīng)機(jī)理
1.3.7 含氮化合物對加氫脫硫反應(yīng)的影響
1.4 加氫脫硫脫氮催化劑研究現(xiàn)狀
1.4.1 催化劑活性組分的研究現(xiàn)狀
1.4.2 催化劑載體的研究現(xiàn)狀
1.4.3 催化劑助劑的研究現(xiàn)狀
1.5 研究背景及研究內(nèi)容
1.5.1 研究背景
1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料與儀器
2.2 催化劑的制備
2.2.1 催化劑載體的制備
2.2.2 浸漬液的配制
2.2.3 共浸漬法制備催化劑NiW/γ-Al_2O_3
2.2.4 分步浸漬法制備催化劑NiWF/γ-Al_2O_3
2.3 催化劑表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 氮氣吸附
2.3.3 程序升溫脫附(NH_3-TPD)
2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.3.5 高分辨透射電鏡(HRTEM)
2.4 催化劑的活性評價
2.4.1 評價裝置
2.4.2 催化劑裝填
2.4.3 催化劑活性評價條件
2.5 煤焦油加氫產(chǎn)物分析
2.5.1 氮含量測定
2.5.2 硫含量測定
2.5.3 氣質(zhì)分析(GC-MS)
2.5.4 元素分析
第三章 金屬含量對Ni-W催化劑加氫脫硫脫氮性能的影響
3.1 催化劑的組成
3.2 催化劑的表征與討論
3.2.1 XRD分析
3.2.2 氮氣吸附分析
3.2.3 NH_3-TPD分析
3.2.4 XPS分析
3.2.5 HRTEM分析
3.3 催化劑的活性評價
3.4 本章小結(jié)
第四章 F改性對Ni-W催化劑加氫脫硫脫氮性能的影響
4.1 催化劑的組成
4.2 催化劑的表征與討論
4.2.1 XRD分析
4.2.2 氮氣吸附分析
4.2.3 XPS分析
4.2.4 NH_3-TPD分析
4.2.5 HRTEM分析
4.3 催化劑的活性評價
4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國內(nèi)煤焦油深加工工藝概述[J]. 施玉山,郭小杰. 棗莊學(xué)院學(xué)報. 2013(02)
[2]Ni-Mo基催化劑上卟啉加氫脫氮(英文)[J]. Eika W.QIAN,Satoshi ABE,Yusaku KAGAWA,Hiroyuki IKEDA. 催化學(xué)報. 2013(01)
[3]高溫煤焦油加氫技術(shù)與發(fā)展[J]. 周軍,高明彥,孫建軍. 山東化工. 2012(06)
[4]煤焦油加工技術(shù)進(jìn)展及工業(yè)化現(xiàn)狀[J]. 胡發(fā)亭,張曉靜,李培霖. 潔凈煤技術(shù). 2011(05)
[5]煤焦油加工技術(shù)現(xiàn)狀及深加工發(fā)展方向[J]. 杜明明. 廣州化工. 2011(20)
[6]低溫煤焦油的綜合利用[J]. 張軍民,劉弓. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2010(03)
[7]檸檬酸對NiW/Al2O3加氫脫硫催化劑硫化行為的影響[J]. 聶紅,龍湘云,劉清河,李大東. 石油學(xué)報(石油加工). 2010(03)
[8]國內(nèi)煤焦油的加工工業(yè)現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 江巨榮. 廣州化工. 2009(04)
[9]載體酸性對鎳金屬催化劑芳烴加氫抗硫性能的影響[J]. 黎成勇,黃華. 工業(yè)催化. 2006(06)
[10]高溫煤焦油加氫制取汽油和柴油[J]. 燕京,呂才山,劉愛華,達(dá)建文. 石油化工. 2006(01)
博士論文
[1]中國石油進(jìn)口依存度問題研究[D]. 張祺.武漢大學(xué) 2013
[2]預(yù)硫化型NiMo加氫催化劑的研究[D]. 柴永明.中國石油大學(xué) 2007
[3]磷化鎳催化劑的制備及其加氫脫氮反應(yīng)性能研究[D]. 魯墨弘.大連理工大學(xué) 2007
本文編號:3457103
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:75 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 選題依據(jù)及意義
1.2 煤焦油分類及性質(zhì)
1.2.1 煤焦油的分類
1.2.2 煤焦油的組成
1.3 煤焦油加氫脫氮和加氫脫硫研究進(jìn)展
1.3.1 煤焦油中的含氮化合物
1.3.2 含氮化合物加氫脫氮反應(yīng)
1.3.3 加氫脫氮反應(yīng)機(jī)理
1.3.4 煤焦油中的含硫化合物
1.3.5 含硫化合物加氫脫硫反應(yīng)
1.3.6 加氫脫硫反應(yīng)機(jī)理
1.3.7 含氮化合物對加氫脫硫反應(yīng)的影響
1.4 加氫脫硫脫氮催化劑研究現(xiàn)狀
1.4.1 催化劑活性組分的研究現(xiàn)狀
1.4.2 催化劑載體的研究現(xiàn)狀
1.4.3 催化劑助劑的研究現(xiàn)狀
1.5 研究背景及研究內(nèi)容
1.5.1 研究背景
1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗原料與儀器
2.2 催化劑的制備
2.2.1 催化劑載體的制備
2.2.2 浸漬液的配制
2.2.3 共浸漬法制備催化劑NiW/γ-Al_2O_3
2.2.4 分步浸漬法制備催化劑NiWF/γ-Al_2O_3
2.3 催化劑表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 氮氣吸附
2.3.3 程序升溫脫附(NH_3-TPD)
2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.3.5 高分辨透射電鏡(HRTEM)
2.4 催化劑的活性評價
2.4.1 評價裝置
2.4.2 催化劑裝填
2.4.3 催化劑活性評價條件
2.5 煤焦油加氫產(chǎn)物分析
2.5.1 氮含量測定
2.5.2 硫含量測定
2.5.3 氣質(zhì)分析(GC-MS)
2.5.4 元素分析
第三章 金屬含量對Ni-W催化劑加氫脫硫脫氮性能的影響
3.1 催化劑的組成
3.2 催化劑的表征與討論
3.2.1 XRD分析
3.2.2 氮氣吸附分析
3.2.3 NH_3-TPD分析
3.2.4 XPS分析
3.2.5 HRTEM分析
3.3 催化劑的活性評價
3.4 本章小結(jié)
第四章 F改性對Ni-W催化劑加氫脫硫脫氮性能的影響
4.1 催化劑的組成
4.2 催化劑的表征與討論
4.2.1 XRD分析
4.2.2 氮氣吸附分析
4.2.3 XPS分析
4.2.4 NH_3-TPD分析
4.2.5 HRTEM分析
4.3 催化劑的活性評價
4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]國內(nèi)煤焦油深加工工藝概述[J]. 施玉山,郭小杰. 棗莊學(xué)院學(xué)報. 2013(02)
[2]Ni-Mo基催化劑上卟啉加氫脫氮(英文)[J]. Eika W.QIAN,Satoshi ABE,Yusaku KAGAWA,Hiroyuki IKEDA. 催化學(xué)報. 2013(01)
[3]高溫煤焦油加氫技術(shù)與發(fā)展[J]. 周軍,高明彥,孫建軍. 山東化工. 2012(06)
[4]煤焦油加工技術(shù)進(jìn)展及工業(yè)化現(xiàn)狀[J]. 胡發(fā)亭,張曉靜,李培霖. 潔凈煤技術(shù). 2011(05)
[5]煤焦油加工技術(shù)現(xiàn)狀及深加工發(fā)展方向[J]. 杜明明. 廣州化工. 2011(20)
[6]低溫煤焦油的綜合利用[J]. 張軍民,劉弓. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2010(03)
[7]檸檬酸對NiW/Al2O3加氫脫硫催化劑硫化行為的影響[J]. 聶紅,龍湘云,劉清河,李大東. 石油學(xué)報(石油加工). 2010(03)
[8]國內(nèi)煤焦油的加工工業(yè)現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 江巨榮. 廣州化工. 2009(04)
[9]載體酸性對鎳金屬催化劑芳烴加氫抗硫性能的影響[J]. 黎成勇,黃華. 工業(yè)催化. 2006(06)
[10]高溫煤焦油加氫制取汽油和柴油[J]. 燕京,呂才山,劉愛華,達(dá)建文. 石油化工. 2006(01)
博士論文
[1]中國石油進(jìn)口依存度問題研究[D]. 張祺.武漢大學(xué) 2013
[2]預(yù)硫化型NiMo加氫催化劑的研究[D]. 柴永明.中國石油大學(xué) 2007
[3]磷化鎳催化劑的制備及其加氫脫氮反應(yīng)性能研究[D]. 魯墨弘.大連理工大學(xué) 2007
本文編號:3457103
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