雜化分子篩用于光催化降解有機污染物的研究
發(fā)布時間：2021-10-15 12:56
近年來,有機染料引起的水體污染是水污染處理面臨的一個重大問題,嚴重影響自然界生態(tài)平衡。從可持續(xù)發(fā)展的角度看,光催化技術作為一種低成本、安全高效的環(huán)境友好型水污染處理技術被認為是解決能源危機和環(huán)境污染問題最好的方式之一。光催化劑研究主要集中于TiO2、Zn O等半導體材料,但大多只對紫外光響應,量子效率不高。分子篩比表面積大、骨架組成可調(diào)變、活性中心可調(diào)控,可以透過大部分的可見及紫外光。研究改性分子篩、改性分子篩與納米光催化劑復合催化劑是解決納米光催化劑易團聚的不足,提高催化劑光催化活性的有效途徑。本文采用溶膠-凝膠法和水熱法制備了TiO2、TiO2/分子篩復合光催化劑、Zn雜化A型分子篩及TiO2/Zn雜化A型分子篩復合光催化劑,利用XRD、SEM、FT-IR等方法對催化劑進行了表征。以羅丹明B為目標降解物,分別研究了負載量（摻雜量）、溶液p H、反應時間和不同光源對催化劑性能的影響,主要研究結(jié)論如下:一、TiO2/A型分子篩光催化性能研究采用溶膠-凝膠法合成了TiO...
【文章來源】：山東理工大學山東省
【文章頁數(shù)】：73 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化原理示意圖
山東理工大學碩士學位論文第一章緒論81.3.5分子篩及改性分子篩光催化材料多孔材料分為微孔材料、介孔材料、大孔材料三種。分子篩化學式可表示為AO·Al2O3·xSiO2·yH2O，其中A為陽離子，它的基本結(jié)構(gòu)單元是TO4四面體，T為Si或Al原子，TO4四面體通過橋氧鍵連接構(gòu)成籠狀結(jié)構(gòu)，最終形成內(nèi)部有孔道架結(jié)構(gòu)的硅鋁酸鹽骨架結(jié)構(gòu)，如圖1.3所示。常見的分子篩有A型、X型和Y型，其內(nèi)部存在空腔結(jié)構(gòu)，空腔之間相互連通并且能夠進行物質(zhì)能量的傳遞。此外，分子篩還具有良好的離子交換能力、水熱性能及吸附性能等優(yōu)點，被廣泛應用于廢水廢氣處理、石油提純、光催化等領域[55-57]。圖1.3分子篩結(jié)構(gòu)組成圖Fig.1.3Zeolitecomposition1.3.5.1分子篩光催化材料分子篩因其具有的特殊結(jié)構(gòu)性能，不論是作為催化劑還是催化劑載體，都有利于提高其應用效率，尤其是在光催化應用方面有著重要的應用前景與價值，在可見光條件下通過離子交換的方式選擇性的氧化分解烴類小分子化合物，所以近年來備受研究者們關注。1.3.5.2改性分子篩光催化材料分子篩不僅可以單獨作為光催化劑用于催化降解反應，還可以作為具有選擇性的反應載體與其他具有光催化活性的光催化劑或半導體形成復合光催化劑。常見的改性分子篩光催化體系包括：離子交換法制備的金屬離子-分子篩體系，負載半導體氧化物或光敏劑分子篩體系等。另外，一些雜原子分子篩本身就可以作為光催化劑，例如TS-1，ETS-10，HZSM-5等。目前對于改性分子篩光催化體系的研究大多集中在其吸
山東理工大學碩士學位論文第二章實驗方法132.2催化劑的制備2.2.1納米TiO2的制備以鈦酸丁酯、無水乙醇、蒸餾水為基本原料，體積比為1:9:0.1，將反應物分為A液和B液，A液為17mL鈦酸丁酯，100mL無水乙醇以及3~5滴三乙醇胺，B液為剩余50mL無水乙醇與1.7mL的蒸餾水。將A液置于燒杯中，在70℃的水浴中加熱攪拌，將B液滴入A液并控制B液滴速為每秒2～3滴，通過滴加稀硝酸來抑制鈦酸丁酯的水解，減小水解產(chǎn)物的團聚，形成透明凝膠；在60~100℃恒溫條件下對得到的凝膠進行真空干燥，去除凝膠中的水分、有機溶劑和有機基團，得到淡黃色晶體；將得到的晶體研磨后放入電阻爐中，500℃下煅燒3h，得到白色納米TiO2粉末。具體制備工藝流程圖如圖2.1所示。圖2.1溶膠-凝膠法制備納米TiO2流程圖Fig.2.1Processflowchartofsol-gelmethodforpreparingnano-TiO22.2.2TiO2/A型分子篩復合催化劑的制備將適量A型分子篩加入到2mL鈦酸丁酯、12mL無水乙醇混合液中，滴加3~5滴三乙醇胺，攪拌均勻，制得A液；將6mL無水乙醇與0.3mL去離子水混合，制得B液。在強力攪拌下，將B液逐滴加入到A液中，并用硝酸調(diào)節(jié)溶液pH。滴加完畢后，繼續(xù)攪拌直至凝膠態(tài)，在60~100℃恒溫條件下對得到的凝膠進行真空干燥，將干燥后的晶體粉末研磨并放入電阻爐中，500℃下煅燒3h，冷卻至室溫，研磨后得到10%~50%負載量的TiO2/A型分子篩復合催化劑。2.2.3Zn雜化A型分子篩的制備分別以偏鋁酸鈉作為鋁源，硅溶膠作為硅源，硝酸鋅作為鋅源，用氫氧化鈉調(diào)節(jié)堿度，按照Al2O3:SiO2:Zn(NO3)2:Na2O:H2O=1:2:x:2:80的摩爾比例合成不同Zn摻雜量A液攪拌透明凝膠淡黃色晶體干燥煅燒B液TiO2粉末
本文編號：3438020
【文章來源】：山東理工大學山東省
【文章頁數(shù)】：73 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化原理示意圖
山東理工大學碩士學位論文第一章緒論81.3.5分子篩及改性分子篩光催化材料多孔材料分為微孔材料、介孔材料、大孔材料三種。分子篩化學式可表示為AO·Al2O3·xSiO2·yH2O，其中A為陽離子，它的基本結(jié)構(gòu)單元是TO4四面體，T為Si或Al原子，TO4四面體通過橋氧鍵連接構(gòu)成籠狀結(jié)構(gòu)，最終形成內(nèi)部有孔道架結(jié)構(gòu)的硅鋁酸鹽骨架結(jié)構(gòu)，如圖1.3所示。常見的分子篩有A型、X型和Y型，其內(nèi)部存在空腔結(jié)構(gòu)，空腔之間相互連通并且能夠進行物質(zhì)能量的傳遞。此外，分子篩還具有良好的離子交換能力、水熱性能及吸附性能等優(yōu)點，被廣泛應用于廢水廢氣處理、石油提純、光催化等領域[55-57]。圖1.3分子篩結(jié)構(gòu)組成圖Fig.1.3Zeolitecomposition1.3.5.1分子篩光催化材料分子篩因其具有的特殊結(jié)構(gòu)性能，不論是作為催化劑還是催化劑載體，都有利于提高其應用效率，尤其是在光催化應用方面有著重要的應用前景與價值，在可見光條件下通過離子交換的方式選擇性的氧化分解烴類小分子化合物，所以近年來備受研究者們關注。1.3.5.2改性分子篩光催化材料分子篩不僅可以單獨作為光催化劑用于催化降解反應，還可以作為具有選擇性的反應載體與其他具有光催化活性的光催化劑或半導體形成復合光催化劑。常見的改性分子篩光催化體系包括：離子交換法制備的金屬離子-分子篩體系，負載半導體氧化物或光敏劑分子篩體系等。另外，一些雜原子分子篩本身就可以作為光催化劑，例如TS-1，ETS-10，HZSM-5等。目前對于改性分子篩光催化體系的研究大多集中在其吸
山東理工大學碩士學位論文第二章實驗方法132.2催化劑的制備2.2.1納米TiO2的制備以鈦酸丁酯、無水乙醇、蒸餾水為基本原料，體積比為1:9:0.1，將反應物分為A液和B液，A液為17mL鈦酸丁酯，100mL無水乙醇以及3~5滴三乙醇胺，B液為剩余50mL無水乙醇與1.7mL的蒸餾水。將A液置于燒杯中，在70℃的水浴中加熱攪拌，將B液滴入A液并控制B液滴速為每秒2～3滴，通過滴加稀硝酸來抑制鈦酸丁酯的水解，減小水解產(chǎn)物的團聚，形成透明凝膠；在60~100℃恒溫條件下對得到的凝膠進行真空干燥，去除凝膠中的水分、有機溶劑和有機基團，得到淡黃色晶體；將得到的晶體研磨后放入電阻爐中，500℃下煅燒3h，得到白色納米TiO2粉末。具體制備工藝流程圖如圖2.1所示。圖2.1溶膠-凝膠法制備納米TiO2流程圖Fig.2.1Processflowchartofsol-gelmethodforpreparingnano-TiO22.2.2TiO2/A型分子篩復合催化劑的制備將適量A型分子篩加入到2mL鈦酸丁酯、12mL無水乙醇混合液中，滴加3~5滴三乙醇胺，攪拌均勻，制得A液；將6mL無水乙醇與0.3mL去離子水混合，制得B液。在強力攪拌下，將B液逐滴加入到A液中，并用硝酸調(diào)節(jié)溶液pH。滴加完畢后，繼續(xù)攪拌直至凝膠態(tài)，在60~100℃恒溫條件下對得到的凝膠進行真空干燥，將干燥后的晶體粉末研磨并放入電阻爐中，500℃下煅燒3h，冷卻至室溫，研磨后得到10%~50%負載量的TiO2/A型分子篩復合催化劑。2.2.3Zn雜化A型分子篩的制備分別以偏鋁酸鈉作為鋁源，硅溶膠作為硅源，硝酸鋅作為鋅源，用氫氧化鈉調(diào)節(jié)堿度，按照Al2O3:SiO2:Zn(NO3)2:Na2O:H2O=1:2:x:2:80的摩爾比例合成不同Zn摻雜量A液攪拌透明凝膠淡黃色晶體干燥煅燒B液TiO2粉末
本文編號：3438020
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