本文關(guān)鍵詞：兩親性嵌段共聚物的合成及其pH敏感行為研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：兩親性嵌段共聚物因其特殊的性能,在醫(yī)藥、生物和催化等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值,近年來隨著高分子科學(xué)和生物醫(yī)學(xué)的高速發(fā)展,具備生物可降解、生物相容和環(huán)境響應(yīng)的膠束已成為新的發(fā)展趨勢。本文以人們對特殊功能性材料的需求為出發(fā)點,制備出具有pH響應(yīng)性的兩親性嵌段共聚物,研究了其在選擇性溶劑中的自組裝行為、pH敏感性及對藥物的可控釋放行為。 本論文的主要研究內(nèi)容如下： 1.以2-芐基三硫代碳酸酯基乙醇為引發(fā)劑和辛酸亞錫為催化劑,通過丙交酯的開環(huán)聚合制備了聚乳酸(PLA)大分子引發(fā)劑,然后加入第二單體甲基丙烯酸-N,N-二甲氨基乙酯并利用RAFT方法合成了兩親性嵌段共聚物PLA-b-PDMAEMA。通過傅立葉紅外光譜儀(FT-IR)及核磁共振譜儀(1H-NMR和13C-NMR)測試手段可以確定合成出的目標產(chǎn)物為PLA macro-CTA和PLA-b-PDMAEMA.由1HNMR計算獲得嵌段共聚物PLA19-b-PDMAEMA21和PLA19-b-PDMAEMA34的分子量分別為6233g/mol和8217g/mol,通過GPC測試了聚合物的分子量及其分布,其分子量分布系數(shù)較低,且測得的分子量相對通過1HNMR譜的計算值偏小,這是由于PDMAEMA的強極性效應(yīng)與GPC柱的吸附作用而引起的。采用TGA和接觸角測試發(fā)現(xiàn),PDMAEMA段的引入能提高材料的熱穩(wěn)定性和親水性。 2.通過PLA-b-PDMAEMA共聚物在選擇性溶劑中的自組裝,利用馬爾文納米粒度儀研究了其膠束化行為,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在等同條件下,親水段越長,得到的膠束粒徑越大；聚合物溶液的濃度越大,相應(yīng)的膠束粒徑越大；在酸性水溶液中,由于PDMAEMA鏈段在靜電斥力下充分伸展,得到的膠束粒徑越大；反之粒徑變小。以阿司匹林為疏水性模型藥物通過馬爾文納米粒度儀研究了PLA-b-PDMAEMA膠束在不同pH值環(huán)境下的控制釋放性能,結(jié)果表明該載藥膠束在酸性條件下藥物釋放較快,隨著溶液pH值的增大,藥物的釋放速率降低；且共聚物的疏水基團取代量越高,藥物從膠束中的釋放速率越慢。 3.通過化學(xué)交聯(lián)劑1,2-雙(2-碘乙氧基)乙烷將PLA-b-PDMAEMA膠束的殼層發(fā)生交聯(lián)反應(yīng),制備了殼交聯(lián)膠束。加入共溶劑THF后,采用馬爾文納米粒度儀發(fā)現(xiàn)殼交聯(lián)膠束發(fā)生了溶脹而沒溶解,未交聯(lián)膠束粒徑減小到幾乎消失,這證明了殼交聯(lián)膠束結(jié)構(gòu)的形成。另外,采用馬爾文納米粒度儀發(fā)現(xiàn),殼交聯(lián)膠束的粒徑隨著BIEE濃度的增大呈非線性變化；且其仍具有pH響應(yīng)性,當(dāng)溶液呈酸性時膠束的流體力學(xué)直徑變大,反之變小。 以上實驗結(jié)果表明,兩親性嵌段共聚物PLA-b-PDMAEMA具有很好的pH響應(yīng)性,在不同的pH值下,其共聚物膠束作為藥物載體具有不同的藥物釋放速率,這些研究工作可以促進環(huán)境敏感性嵌段共聚物在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域方面的應(yīng)用。另外殼交聯(lián)膠束具有較好的穩(wěn)定性和pH響應(yīng)性,這為其今后作為藥物載體打下基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：共聚物 自組裝 pH響應(yīng) 藥物載體 殼交聯(lián)
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O631.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-36
• 1.1 引言9
• 1.2 兩親性嵌段共聚物的合成方法9-15
• 1.2.1 原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ATRP)10-11
• 1.2.2 可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移自由基聚合(RAFT)11-14
• 1.2.3 氮氧穩(wěn)定自由基聚合(NMP)14-15
• 1.3 聚合物膠束的制備及載藥方法15-17
• 1.3.1 兩親性嵌段共聚物的自組裝15-16
• 1.3.2 膠束的制備及表征16
• 1.3.3 聚合物膠束的載藥方式16-17
• 1.4 高分子膠束結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定17-20
• 1.4.1 殼交聯(lián)膠束18-19
• 1.4.2 核交聯(lián)膠束19-20
• 1.5 環(huán)境敏感的嵌段共聚物20-25
• 1.5.1 溫度響應(yīng)型和氧化還原響應(yīng)型聚合物20-21
• 1.5.2 pH響應(yīng)型聚合物21-23
• 1.5.3 pH響應(yīng)型膠束在醫(yī)學(xué)方面的應(yīng)用23-25
• 1.6 PLA及PDMAEMA的研究現(xiàn)狀25-26
• 1.7 本課題的研究意義及內(nèi)容26-28
• 參考文獻28-36
• 第二章 兩親性嵌段共聚物的制備及表征36-49
• 2.1 引言36-37
• 2.2 實驗部分37-39
• 2.2.1 原料與試劑37
• 2.2.2 實驗儀器與測試37-38
• 2.2.3 PLA-b-PDMAEMA共聚物的制備38-39
• 2.3 結(jié)果與討論39-45
• 2.3.1 鏈轉(zhuǎn)移劑的結(jié)構(gòu)表征39-40
• 2.3.2 共聚物的結(jié)構(gòu)表征40-42
• 2.3.3 GPC表征共聚物的分子量及其分布42-43
• 2.3.4 TGA測共聚物的熱穩(wěn)定性43-44
• 2.3.5 接觸角測試44-45
• 2.4 本章小結(jié)45-47
• 參考文獻47-49
• 第三章 聚合物膠束的pH敏感性及其作為藥載的研究49-63
• 3.1 引言49-50
• 3.2 實驗部分50-52
• 3.2.1 原料與試劑50
• 3.2.2 實驗儀器與測試50
• 3.2.3 膠束溶液的制備50-51
• 3.2.4 載藥膠束的制備51-52
• 3.2.5 載藥膠束的體外釋放研究52
• 3.3 結(jié)果與討論52-59
• 3.3.1 膠束結(jié)構(gòu)的表征52-54
• 3.3.2 PLA-b-PDMAEMA濃度對自組裝形態(tài)的影響54-55
• 3.3.3 PLA-b-PDMAEMA嵌段比對自組裝形態(tài)的影響55
• 3.3.4 PLA-b-PDMAEMA膠束的pH敏感性55-57
• 3.3.5 載藥膠束的體外釋放行為研究57-59
• 3.4 本章小結(jié)59-61
• 參考文獻61-63
• 第四章 殼交聯(lián)膠束的制備及其pH響應(yīng)性研究63-72
• 4.1 引言63-64
• 4.2 實驗部分64-65
• 4.2.1 原料與試劑64
• 4.2.2 實驗儀器與測試64-65
• 4.2.3 殼交聯(lián)膠束溶液的制備65
• 4.3 結(jié)果與討論65-68
• 4.3.1 SCL膠束的穩(wěn)定性測試65-66
• 4.3.2 交聯(lián)劑濃度對SCL膠束形態(tài)的影響66-68
• 4.3.3 SCL膠束的pH敏感性68
• 4.4 本章小結(jié)68-70
• 參考文獻70-72
• 致謝72-73
• 附錄73

【參考文獻】

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本文編號：343455