丙烯可用于合成聚丙烯、丙烯醛、異丙醇等通用材料,是重要的化工原料,其用量在石油化工行業(yè)排行第二。目前,丙烷催化脫氫工藝已實現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用的催化劑有Pt基、Cr基催化劑雖然擁有良好的催化活性,但各有相應(yīng)的缺陷,Pt為貴金屬,原材料昂貴,而Cr基催化劑有毒性,且都易結(jié)焦失活。因此,尋找對環(huán)境友好、高活性且經(jīng)濟(jì)效益高的催化劑備受研究者們關(guān)注。碳材料具有層次化多孔結(jié)構(gòu)、高比表面積、豐富的表面官能團(tuán)、環(huán)境友好性等顯著特點,如今已作為傕化劑載體或催化劑在電催化和烷烴脫氫等領(lǐng)域中廣泛使用,其中應(yīng)用最多的碳材料催化劑為碳納米管、合成微孔介孔碳材料、納米金剛石、碳纖維等,但直接用活性炭用于丙烷脫氫反應(yīng)的研究報道較少�；钚蕴肯啾绕渌疾牧隙�,制備工藝更簡單,且所需容易環(huán)境并不苛刻,價格低廉易得。盡管氧化脫氫反應(yīng)能耗低,但直接脫氫反應(yīng)條件較易控制,碳材料可避免氧化燃燒及產(chǎn)物深度氧化等副反應(yīng)。因此,本文采用改性前后的商業(yè)活性炭作為丙烷脫氫催化劑,探討其最優(yōu)反應(yīng)條件,研究該催化劑在丙烷催化脫氫反應(yīng)過程中的活性及影響因素,探討其活性位點。論文的主要內(nèi)容如下:（1）采用濃鹽酸去除所購買商業(yè)活性炭雜質(zhì),干燥后直接用于丙... 

【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２．１反應(yīng)裝Ｍ滴程示意圖??

Ｉ?ｓ?ｒ??＆?５Ｑ－?一廣一Ｔ?〇??４０?＿?ＩＩＩ?Ｓｏ?Ｓ?ｒｊ??■?１＾７００?１０－?￣￣?￣＂一—■???３３－Ｉ?｜?＇?Ｉ?＇?Ｉ?＇?Ｉ?１?Ｉ?１?Ｉ?１?Ｉ?１?Ｉ??１￣￣｜￣＇￣￣｜￣￣＇￣｜￣￣＇￣｜￣￣＇￣｜￣￣＇￣｜￣＇￣￣｜￣＇￣￣｜￣ｒ??１５?３３?４５?？０?７５?＊９０?１０５?１２０?０?１５?３０?４－５?０Ｄ?Ｔ５?９０?１Ｑ５?１２０??Ｔｉｍ？?ｉ｛ｃｔｗｉ）?Ｔｉｍｓ?｛ｎｗｉ）??圖３．１活性炭在不同反應(yīng)溫虔下催化性能，分別為Ｕ）丙烷轉(zhuǎn)化率和（ｂ）丙烯選擇性（反??應(yīng)條件：Ｃ５ｌｆｃ：Ａｒ＝２：１８，總流率為?２ＱｍＬ＿ｍｉｉｒ、ｍＡＣ＝〇＿２０ｇｃａｔａｌｙｓｔ）??Ｆｉｇ?Ｊ．?１?Ｔｈｅ?ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ?ｏｆ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｏｎ?ｔｈｅ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?ＡＣ?ｃａｔａｌｙｓｔ，?（ａ）?ｔｈｅ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｏｆ??ｐｒｏｐａｎｅ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｈｅ?ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ．?（Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｃ５Ｈｓ：Ａｒ＝２：１８ｒＴｏｔａｌ?ｆｌｏｗ?ｒａｔｅ??ｉｓ?２０ｉｏＬ；ｍｉｎ＇：ｌ？?ａｎｄ?０．２０ｇ?ｃａｔａｌｙｓｔ．）??１７??

上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文?第三童活性炭用于丙烷脫氪反應(yīng)條件的探索??丙烷直接脫氨（ＤＤＨ）是吸熱反應(yīng)，烷烴結(jié)構(gòu)中的Ｃ－Ｈ鍵活性較低，需要??更高的溫度才能活化。因此，反應(yīng)溫度越高，對反應(yīng)越有利１？３。然而，髙溫??將導(dǎo)致烷烴的琛度裂解，生成副產(chǎn)物（如：甲烷、乙烷、乙烯），甚至使傕化劑??因生成碳沉積物而失活。因此，在本章中，將設(shè)置不同的反應(yīng)溫度以討論反應(yīng)??溫度對傕化劑活性的影響。圖３Ｊ?（ａ）與（ｂ）分別給出了不同反應(yīng)溫度下，活??性炭咋丙烷ＤＤＨ中的丙烷轉(zhuǎn)化率與丙烯選擇性的變化。從圖３＿１?Ｕ）中可看出，??隨著反應(yīng)溫度增加，丙烷轉(zhuǎn)化率增大，反應(yīng)時間增長，丙烷轉(zhuǎn)化率呈現(xiàn)緩慢下降??的趨勢。這是由于丙烷ＤＤＨ為吸熱反應(yīng)，反應(yīng)溫度越高越有利于平衡向反應(yīng)向??丙烯生成的方向偏移，故而丙烯轉(zhuǎn)化率越髙。而反應(yīng)溫度越高，轉(zhuǎn)化率隨時間延??長下降越快，則是由于溫度過高導(dǎo)致活性位點的流失和傕化劑內(nèi)部孔道坍塌，擴(kuò)??散阻力增大??在圖３．１?（ｂ）中，隨著反應(yīng)溫度增加，丙烯選擇性逐襯降低，當(dāng)反應(yīng)溫度為??５５０°Ｃ時，丙輝初始選擇性最高，可達(dá)９３．ＳＳ％。這是由于較低的反應(yīng)溫度下，丙??烷少量被話化生成丙烯，并未發(fā)生烷烴的琛度裂解，高溫狀態(tài)下，Ｃ－Ｃ鍵易斷裂??生成乙烯、乙烷等低碳輕類，使選擇性降低在不同反應(yīng)溫度梯度中，考慮??能耗和收率等因素，選擇６００１為最優(yōu)反應(yīng)溫度，６００°Ｃ時，丙烷初始轉(zhuǎn)化率為??３６Ｊ３％，丙烯初始選擇性為７８＿４２°／〇。??３，?３，?２空速對催化劑性能的影響??１０Ｄ－．????????＾■Ｃｏｒｉｖｅｒｓｉｏｒｉ?｜＿ＨＳｃｂｌｅｃ?氐?ｉｃｖ?Ａ?ｔ，??ａ?＾

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]丙烷催化脫氫制丙烯工藝及催化劑的研究進(jìn)展[J]. 晁念杰,李博,李長明,黃劍鋒.  當(dāng)代化工. 2019(08)
[2]丙烷直接脫氫催化劑的研究進(jìn)展（英文）[J]. 胡忠攀,楊丹丹,王政,袁忠勇.  Chinese Journal of Catalysis. 2019(09)
[3]中國頁巖氣儲量世界第一[J]. 舟丹.  中外能源. 2019(01)
[4]橄欖渣基活性炭活化工藝的優(yōu)化（英文）[J]. Nour T.Abdel-Ghani,Ghadir A.El-Chaghaby,Mohamed H.ElGammal,El-Shaimaa A.Rawash.  新型炭材料. 2016(05)
[5]烷烴脫氫制烯烴用碳催化劑的微結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)調(diào)控研究進(jìn)展(英文)[J]. 趙忠奎,葛桂芳,李偉作,郭新聞,王桂茹.  催化學(xué)報. 2016(05)
[6]Phosphate modified carbon nanotubes for oxidative dehydrogenation of n-butane[J]. Yajie Zhang,Rui Huang,Zhenbao Feng,Hongyang Liu,Chunfeng Shi,Junfeng Rong,Baoning Zong,Dangsheng Su.  Journal of Energy Chemistry. 2016(03)
[7]Catalytic alkane dehydrogenations[J]. Yuxuan Zhang,Wubing Yao,Huaquan Fang,Aiguo Hu,Zheng Huang.  Science Bulletin. 2015(15)
[8]納米碳材料非金屬催化的研究進(jìn)展[J]. 孫曉巖,王銳,蘇黨生.  催化學(xué)報. 2013(03)



本文編號：3390857