在烴類(lèi)蒸汽裂解制乙烯反應(yīng)中,爐出口氣中往往含有微量的乙炔等雜質(zhì)。在生產(chǎn)乙烯下游產(chǎn)品聚乙烯的反應(yīng)過(guò)程中,使用的齊格勒-納塔催化劑非常容易因?yàn)橐胰簿酆隙氯淇椎?導(dǎo)致催化劑活性的下降,因此,大量乙烯中痕量乙炔的脫除逐漸成為乙烯工業(yè)中重要的一環(huán)�，F(xiàn)今工業(yè)上用于乙炔選擇性加氫的鈀催化劑存在著選擇性極低和易產(chǎn)生綠油導(dǎo)致失活的問(wèn)題,其改性方法主要有兩種:加入第二種金屬或添加有機(jī)物作為助劑,通過(guò)形成配體或改變催化劑接觸氣氛提高催化劑選擇性。本論文嘗試使用固載化離子液體改性鈀催化劑,使用體積分?jǐn)?shù)分別為乙炔0.3%,氫氣0.6%,乙烯30%,氮?dú)?9%的反應(yīng)氣,并在170?C,6000 h^-1的反應(yīng)條件下,得到了100%的乙炔轉(zhuǎn)化率,并乙烯選擇性從未改性鈀催化劑的-20%提高到固載離子液體改性鈀催化劑的90%以上。該催化劑中使用的離子液體是1-丙基-3-甲基咪唑氯鹽（[Prmim][Cl]）,其粘度較大,在固載在載體上后會(huì)造成傳質(zhì)速率降低,導(dǎo)致了催化劑達(dá)到100%乙炔轉(zhuǎn)化率的所需的反應(yīng)溫度比鈀催化劑有所提高。通過(guò)索氏提取實(shí)驗(yàn)并評(píng)價(jià)提取前后的催化劑,將催化劑中鈀活性中心的位置大致定位... 

【文章來(lái)源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】：67 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

乙烯與乙炔在A位點(diǎn)及E位點(diǎn)上的加氫機(jī)理簡(jiǎn)圖

存在的乙烯基團(tuán)。根據(jù)H-P方案，Borodzinski等修正了乙炔加氫在鈀催化劑表面的機(jī)理（圖1.2），認(rèn)為乙烯只能極少量的吸附在A位點(diǎn)表面的原因是乙烯分子與C-C鍵垂直方向上的分子尺度（4.3 ）與乙炔（3.4 ）相比較大，該機(jī)理能夠較好的解釋Bond等人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，并較完整地解釋了Pd催化劑對(duì)于乙炔加氫體系具有較高乙烯選擇性的原因。圖 1.2 修改后的乙炔加氫體系反應(yīng)機(jī)理圖(α 和 ε 分別為 A 位點(diǎn)和 E 位點(diǎn)中的 Pd 表面吸附位點(diǎn)，γ 為被碳沉積物覆蓋的 Pd 表面吸附位點(diǎn))Fig. 1.2 The mechanism of acetylene and ethylene hydrogenation after modification (α and ε arethe Pd adsorption sites in sites A and sites E, γ is the Pd adsorption sites covered by carbondeposits)隨著Pd催化劑上乙炔加氫反應(yīng)機(jī)理的不斷探索，反應(yīng)中乙烷和C4組分的生成機(jī)理也有了進(jìn)一步的解釋。除了在圖1.2中第⑤，⑦，⑧步所示意的A位點(diǎn)吸附乙炔和氫氣從而加氫生成乙烷[19]外，還有另一種機(jī)理[20

浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文 文獻(xiàn)綜述同時(shí)發(fā)揮多相催化劑易與反應(yīng)物和產(chǎn)物分離、可回收的優(yōu)點(diǎn)，并較大程度上降離子液體使用量。1.6.1 離子液體的固載方式將離子液體固載在載體上的主要是利用載體與離子液體陰陽(yáng)離子之間的相互作用，通過(guò)一定的處理方法將其均勻的鋪蓋在載體上，而多次的重復(fù)覆蓋可增加離子液體層的厚度，從而達(dá)到調(diào)控載體表面某些性質(zhì)（如酸度，親疏水性等的目的，如圖 1.3 所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]固載化離子液體的制備及其在催化加氫反應(yīng)中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 徐冰瑩,馬青青,金欣,于世濤.  化工進(jìn)展. 2017(09)
[2]固載化離子液體催化酯化反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 段曉磊,遲騁,朱麗君,周玉路,項(xiàng)玉芝,夏道宏.  化工進(jìn)展. 2015(12)
[3]催化裂解制低碳烯烴技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 王志喜,王亞?wèn)|,張睿,孟祥海,劉植昌,徐春明.  化工進(jìn)展. 2013(08)
[4]石腦油催化裂解反應(yīng)特性及影響因素分析[J]. 魏曉麗,毛安國(guó),張久順,龍軍.  石油煉制與化工. 2013(07)
[5]重油催化熱裂解（CPP）制烯烴成套技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用[J]. 王大壯,王鶴洲,謝朝鋼,吳雷.  石油煉制與化工. 2013(01)
[6]生物乙醇制乙烯初探[J]. 賈寶瑩,杜平,杜風(fēng)光,孫沛勇,牛德龍.  化工進(jìn)展. 2012(05)
[7]石腦油催化裂解制低碳烯烴技術(shù)進(jìn)展及其技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析[J]. 劉劍,孫淑坤,張永軍,汲永鋼,萬(wàn)書(shū)寶,賀德福.  化學(xué)工業(yè). 2011(11)
[8]蒸汽裂解制乙烯工藝技術(shù)進(jìn)展[J]. 王立文.  煉油與化工. 2011(04)
[9]甲醇制烯烴催化劑研究進(jìn)展[J]. 田樹(shù)勛,朱偉平.  天然氣化工（C1化學(xué)與化工）. 2009(06)
[10]重油直接裂解制乙烯技術(shù)的開(kāi)發(fā)[J]. 沙穎遜,崔中強(qiáng),王明黨,王國(guó)良.  煉油設(shè)計(jì). 2000(01)

博士論文
[1]離子液體中鈀催化烯炔偶聯(lián)反應(yīng)研究[D]. 李建曉.華南理工大學(xué) 2014

碩士論文
[1]SiO2固載的咪唑基手性硫醚配體—鈀（Ⅱ）催化劑的合成及應(yīng)用研究[D]. 蔡雅靜.河南工業(yè)大學(xué) 2010



本文編號(hào)：3390474