藥物殘留會給生態(tài)環(huán)境和人類健康造成威脅,因此建立快速、高效的分析檢測方法具有重要意義。碳量子點是一種近年來受到廣泛關(guān)注的單分散“零維”碳納米材料,擁有優(yōu)異的熒光特性、光學穩(wěn)定性、水溶性、生物相容性等優(yōu)勢。相比較于常規(guī)的金屬半導體量子點以及有機染料,“綠色”碳量子點的制備原料通常是可再生的生物質(zhì)資源,由于其原料豐富、制備過程簡單、光學性能出色且不涉及強酸及有機溶劑的使用,因此它具有極大的社會經(jīng)濟效益,并大規(guī)模的應用于各個生產(chǎn)領域當中。本文以碳量子點為基礎制備熒光傳感器,用于食品中藥物殘留的檢測。其主要內(nèi)容如下:首先,將生物質(zhì)材料芒果皮通過水熱合成法制備碳量子點并進一步改性。將所檢測的硝磺草酮作為目標分子,利用3-氨丙基三乙氧基硅烷作為功能單體,加入正硅酸乙酯用于構(gòu)建聚合結(jié)構(gòu),通過溶膠凝膠法一步制備得到具有特異性選擇的熒光傳感器。通過透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜等對材料進行一系列表征�？疾靝H、激發(fā)波長、溶劑等條件對熒光傳感器的光學性能的影響,并對其作用機理進行深入的研究。最后將熒光傳感器應用到玉米樣品中硝磺草酮的檢測,線性范圍為15-3000 nmol/L,檢出限為4.7nmol/L... 

【文章來源】：東北林業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１食品中藥物殘留??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｄｒｕｇ?ｒｅｓｉｄｕｅｓ?ｉｎ?ｆｏｏｄ??

泳法［１３］等。色譜法以及質(zhì)譜法通常需要對樣品采取一系列的處理之后才能進行??有效分析，這些預處理的操作過程繁瑣，大量使用有機溶劑并且所需時間較長。毛細管??電泳法和電化學傳感器法盡管操作過程簡便，能夠?qū)崿F(xiàn)快速檢測，然而仍然具有靈敏度??偏低，重復性較差等問題，嚴重影響了測試結(jié)果的準確性和可靠性。??１．２碳量子點??１．２．１碳量子點的簡介??碳量子點（ＣＱＤｓ），也被叫作碳點、碳納米晶和碳納米點，是一種單分散的零維納??米材料，通常其尺寸從幾到幾十納米不等，形狀近乎呈準球形。如圖１－２所示，ＣＱＤｓ??是由無定形或納米晶體結(jié)構(gòu)的ｓｐ２／ｓｐ３碳核和外層的含０／Ｎ官能團組成［１４］。許多相關(guān)報??道表明，可以利用添加其它的雜元素原子以及有機官能團等目的性的優(yōu)化ＣＱＤｓ的空間??結(jié)構(gòu)和物理化學性能。ＣＱＤｓ由于其獨特的結(jié)構(gòu)導致具有許多特性，包括：光致發(fā)光、??光穩(wěn)定性、生物相容性以及上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射等［力。??ｉｉ＿??圖１－２?ＣＱＤｓ的示意圖［１６】??Ｆｉｇ．?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＣＱＤｓ［１６］??（１）光致發(fā)光??光致發(fā)光是ＣＱＤｓ的最常見的光學特征之一ｔｍ，指所制備的ＣＱＤｓ的熒光發(fā)射峰最??強位置處的熒光強度與所選激發(fā)波長具有較大相關(guān)性，這可能是由于ＣＱＤｓ表面上發(fā)射??點的數(shù)量或分布的不同以及粒徑差異造成的。??（２）光穩(wěn)定性??在連續(xù)激發(fā)光激發(fā)下，傳統(tǒng)熒光材料極易產(chǎn)生光漂白的現(xiàn)象，因而在很大程度上限??制了其在生物標記和生物成像中的應用。相反，即使在用氙燈或激光連續(xù)照射的狀態(tài)??下，ＣＱＤｓ熒光穩(wěn)定并且沒有光閃爍，所以它們更適合于長期生物標記和成像實驗。??（３）上

硫脲和檸檬酸獲得的Ｎ－ＣＱＤｓ作為增感劑固定在Ｔｉ〇２上。??以此制備了具有高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)的納米復合材料用于改善Ｃ〇２的光還原活性。在納米復合??材料內(nèi)形成了?Ｎ－ＣＱＤｓ和Ｔｉ０２納米片之間緊密集成的界面，給電荷的分散和轉(zhuǎn)移提供??了高效的通道。與原始Ｔｉ〇２相比，光電轉(zhuǎn)換性能明顯增強。??１．２．２碳量子點的制備方法??ＣＱＤｓ的合成研究中，越來越多方便、迅速、綠色經(jīng)濟的方法被開發(fā)出來。依據(jù)選??擇的原料以及機理不同大致可以劃分為“自上而下”以及“自下而上”兩種方式路線則。如??圖１－３所示，“自上而下”的方法，是指利用碳的前驅(qū)體，例如：碳納米管、石墨烯、碳??棒等富碳原料，通過激光剝蝕、電弧法或等離子體處理等方式得到納米碳點，在通過表??面鈍化的方式使其發(fā)光。相對而言，“自下而上”就是利用分子量較小的有機材料作為前??驅(qū)體，利用水熱法、微波法等高溫高壓的方法以及熱裂解、化學氧化等氧化的方式來得??到所需碳點。??Ｔｏｐ－ｄｏｗｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?黎黎??Ｇｒａｐｈｉｔｅ?Ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｏｘｉｄｅ?（ＧＯ）?ＧＯ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ＧＱＤｓ??Ｂｏｔｔｏｎｖｕｐ?ｍｅｔｈｏｄｓ??ｉＨｐ＇?＇費卷．??Ｓｉｎａｌｌ－ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ?Ｐｏｌｙｐｈｅｎｙｌｅｎｅ?ＧＱＤｓ??圖１－３?ＣＱＤｓ的合成方法示意圖［２１］??Ｆｉｇ．?１－３?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＣＱＤｓ［２１］??－３?－??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]磺胺嘧啶分子印跡電化學傳感器的制備及其快速檢測食品中磺胺嘧啶藥物殘留[J]. 趙玲鈺,秦思楠,高林,高文惠.  食品科學. 2018(22)
[2]水熱法制備的熒光碳量子點[J]. 王莉,呂婷,阮楓萍,鄧德剛,徐時清.  發(fā)光學報. 2014(06)
[3]一步微波法合成碳點及其熒光性質(zhì)研究[J]. 王珊珊,米渭清,朱紅,王芳輝.  光譜學與光譜分析. 2012(10)
[4]液相色譜-四極桿/離子阱質(zhì)譜快速測定蜂蜜中痕量硝基咪唑類藥物及其代謝物殘留[J]. 張鴻偉,簡慧敏,林黎明,陳亮珍,梁成珠,袁濤,湯志旭,蔡雪,秦良勇.  分析測試學報. 2012(07)

博士論文
[1]摻氮碳量子點的熒光可調(diào)機理探討及離子檢測應用[D]. 方黎洋.中國石油大學(華東) 2017

碩士論文
[1]固相微萃取—內(nèi)部萃取電噴霧電離質(zhì)譜法檢測環(huán)境水藥物殘留的研究[D]. 寇偉.吉林大學 2019
[2]基于分子印跡—流動注射化學發(fā)光傳感器檢測硝基咪唑類物質(zhì)[D]. 譚利.重慶師范大學 2018
[3]比率熒光傳感體系的構(gòu)建及其在快速檢測方面的應用[D]. 劉雯.山東師范大學 2018
[4]新型功能碳量子點的合成及其熒光分析應用[D]. 劉鳳娟.曲阜師范大學 2018
[5]新型水溶性熒光碳量子點的制備、性質(zhì)及其應用研究[D]. 范雨竹.西南大學 2017
[6]碳量子點的發(fā)光機理及其在藥物分析中的應用研究[D]. 劉澤棲.西南大學 2017
[7]限進材料的制備及其在藥物分析中的應用[D]. 魏纏玲.寧夏大學 2017
[8]對位取代基對稀土—苯甲酸配合物發(fā)光性質(zhì)影響的定量研究[D]. 呂晉茹.湖南科技大學 2012
[9]分子印跡介孔硅膠材料與限進材料的合成、評價及應用[D]. 閆帥磊.河北大學 2012



本文編號：3373486