釩基催化劑催化氧氣氧化生物質(zhì)制備含氧化學(xué)品的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-30 07:25
隨著化石能源的日益衰竭以及利用過程中引起的環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重,開發(fā)可再生的生物質(zhì)能源替代化石能源,由其轉(zhuǎn)化制備高附加值的化學(xué)品有重要意義。本課題以生物質(zhì)的高值利用為目標(biāo),以可溶性糖、纖維素、木質(zhì)素和天然生物質(zhì)玉米芯為研究對(duì)象,將酸水解、金屬催化與氧氣氧化相結(jié)合,研究了生物質(zhì)在高溫水中轉(zhuǎn)化為具有高附加值含氧化學(xué)品的反應(yīng)。通過設(shè)計(jì)新型催化體系,對(duì)生物質(zhì)的選擇性氧化進(jìn)行研究,確定了反應(yīng)中的關(guān)鍵轉(zhuǎn)化途徑,構(gòu)建了生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為含氧化學(xué)品的工藝方法,并對(duì)反應(yīng)過程中的核心技術(shù)和理論問題進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。主要的研究內(nèi)容及結(jié)論如下:1.H5PV2Mo10O40-H2SO4水溶液體系催化氧氣氧化纖維素制備甲酸的研究:以H5PV2Mo10O40為催化劑,以H2SO4為添加物,研究了 pH值對(duì)催化氧化纖維素制備甲酸的影響,通過H2SO4調(diào)節(jié)pH由1.79降低至0.56,纖維素轉(zhuǎn)化率由60%升高至100%,甲酸收率由28%升高至61%(碳收率);探究了 pH值對(duì)催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)pH值的降低有利于促進(jìn)催化劑H5PV2Mo10O40質(zhì)子化和解離,從而提高催化劑電子親和力和體系氧化還原能力;探索了 pH值對(duì)纖維...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:144 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1-3葡萄糖在6當(dāng)量的H5PVv2Mo1()04()作用下C-C鍵斷裂生成甲酸的反應(yīng)??
京普析通用的TU-1901,對(duì)合成的雜多酸催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行確定和分析。所用的X射線??衍射分析儀為日本理學(xué)公司的UWmalll,對(duì)合成的雜多酸催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。對(duì)催??化劑結(jié)構(gòu)的表征如圖2-1至3所示,與文獻(xiàn)一致。??I八j??4000?3500?3000?2500?2000?1500?1000?500??Wavenumber/cm"1??圖2-1催化劑H5PV2M〇1Q04〇的紅外特征譜圖。??Fig.?2-1?FTIR?spectrum?of?H5PV2M010O40.??18??
圖?2-3?催化劑?H5PV2M〇1()04〇?的?UV-vis?譜圖。??Fig.?2-3?UV-vis?spectrum?of?H5PV2M010O40.??H下催化劑溶液進(jìn)行了?51V?NMR表征來觀察添加不同量硫酸后溶化。所用的核磁共振波譜儀為BrukerAVIII?400,。埃?cm3樣品細(xì)管鎖場,掃描頻率105.2?MHz,頻譜寬度58.6?kHz,采集時(shí)間128。V的化學(xué)位移以V0C13外標(biāo)法進(jìn)行定位,對(duì)雜多酸溶液釩不同pH下催化劑溶液進(jìn)行了循環(huán)伏安表征來觀察添加不同量硫力的變化。所用的電化學(xué)工作站為上海辰華CHI660D,測量在三碳工作電極,Pt絲對(duì)電極和甘汞參比電極。掃描速度是50?mV/s,原能力進(jìn)行分析。??19??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]乙酸生產(chǎn)技術(shù)研究進(jìn)展及市場分析[J]. 張麗平. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2016(01)
[2]國內(nèi)外乙酸生產(chǎn)消費(fèi)現(xiàn)狀及市場分析[J]. 崔小明. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2014(05)
[3]從《世界能源統(tǒng)計(jì)年鑒》看世界能源供需變化[J]. 王宏峰. 能源研究與利用. 2013(04)
[4]甲酸用途與生產(chǎn)的研究進(jìn)展[J]. 張敏,周婧斐,沈崢,周雪飛,張亞雷,陳杰. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué). 2012(01)
[5]摻雜Fe作為第二種金屬組分的V-HMS催化劑的苯羥基化反應(yīng)(英文)[J]. 馮素姣,岳斌,汪玉,葉林,賀鶴勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(12)
[6]直接甲酸燃料電池的研究進(jìn)展[J]. 沈娟章,楊改秀,唐亞文,陸天虹. 應(yīng)用化學(xué). 2010(08)
[7]甲縮醛合成工藝研究進(jìn)展[J]. 顏康,喬旭,陳群. 化工進(jìn)展. 2010(06)
[8]甲酸生產(chǎn)工藝技術(shù)及應(yīng)用[J]. 寧忠培,戴志謙,李天文,林朝陽,永桃,周國成. 化學(xué)工程師. 2009(04)
[9]間苯二甲酸制備高性能醇酸樹脂[J]. 吳曉聰,馮宇川,劉柏根. 江西化工. 2006(04)
[10]間苯二甲酸生產(chǎn)技術(shù)及應(yīng)用[J]. 張國鋼,朱春英,李軍良,馬友光. 合成纖維工業(yè). 2005(04)
本文編號(hào):3372344
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:144 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1-3葡萄糖在6當(dāng)量的H5PVv2Mo1()04()作用下C-C鍵斷裂生成甲酸的反應(yīng)??
京普析通用的TU-1901,對(duì)合成的雜多酸催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行確定和分析。所用的X射線??衍射分析儀為日本理學(xué)公司的UWmalll,對(duì)合成的雜多酸催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。對(duì)催??化劑結(jié)構(gòu)的表征如圖2-1至3所示,與文獻(xiàn)一致。??I八j??4000?3500?3000?2500?2000?1500?1000?500??Wavenumber/cm"1??圖2-1催化劑H5PV2M〇1Q04〇的紅外特征譜圖。??Fig.?2-1?FTIR?spectrum?of?H5PV2M010O40.??18??
圖?2-3?催化劑?H5PV2M〇1()04〇?的?UV-vis?譜圖。??Fig.?2-3?UV-vis?spectrum?of?H5PV2M010O40.??H下催化劑溶液進(jìn)行了?51V?NMR表征來觀察添加不同量硫酸后溶化。所用的核磁共振波譜儀為BrukerAVIII?400,。埃?cm3樣品細(xì)管鎖場,掃描頻率105.2?MHz,頻譜寬度58.6?kHz,采集時(shí)間128。V的化學(xué)位移以V0C13外標(biāo)法進(jìn)行定位,對(duì)雜多酸溶液釩不同pH下催化劑溶液進(jìn)行了循環(huán)伏安表征來觀察添加不同量硫力的變化。所用的電化學(xué)工作站為上海辰華CHI660D,測量在三碳工作電極,Pt絲對(duì)電極和甘汞參比電極。掃描速度是50?mV/s,原能力進(jìn)行分析。??19??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]乙酸生產(chǎn)技術(shù)研究進(jìn)展及市場分析[J]. 張麗平. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2016(01)
[2]國內(nèi)外乙酸生產(chǎn)消費(fèi)現(xiàn)狀及市場分析[J]. 崔小明. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2014(05)
[3]從《世界能源統(tǒng)計(jì)年鑒》看世界能源供需變化[J]. 王宏峰. 能源研究與利用. 2013(04)
[4]甲酸用途與生產(chǎn)的研究進(jìn)展[J]. 張敏,周婧斐,沈崢,周雪飛,張亞雷,陳杰. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué). 2012(01)
[5]摻雜Fe作為第二種金屬組分的V-HMS催化劑的苯羥基化反應(yīng)(英文)[J]. 馮素姣,岳斌,汪玉,葉林,賀鶴勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(12)
[6]直接甲酸燃料電池的研究進(jìn)展[J]. 沈娟章,楊改秀,唐亞文,陸天虹. 應(yīng)用化學(xué). 2010(08)
[7]甲縮醛合成工藝研究進(jìn)展[J]. 顏康,喬旭,陳群. 化工進(jìn)展. 2010(06)
[8]甲酸生產(chǎn)工藝技術(shù)及應(yīng)用[J]. 寧忠培,戴志謙,李天文,林朝陽,永桃,周國成. 化學(xué)工程師. 2009(04)
[9]間苯二甲酸制備高性能醇酸樹脂[J]. 吳曉聰,馮宇川,劉柏根. 江西化工. 2006(04)
[10]間苯二甲酸生產(chǎn)技術(shù)及應(yīng)用[J]. 張國鋼,朱春英,李軍良,馬友光. 合成纖維工業(yè). 2005(04)
本文編號(hào):3372344
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