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兩例基于四卡賓鈀結構基元的異相催化劑的制備及其催化性能研究

發(fā)布時間:2021-08-29 04:19
  氮雜環(huán)卡賓是有機金屬化學中一類非常重要的配體,已被廣泛應用于結合鈀離子形成氮雜環(huán)卡賓鈀均相催化劑中,并推動如水相Suzuki交叉耦合反應等多種有機反應的發(fā)展。近幾年,關于水溶性的氮雜環(huán)卡賓金屬絡合物的研究越來越多,隨之文獻也越來越多。但是,具有均相催化、異相回收特點的氮雜環(huán)卡賓鈀催化劑很少見。這類水溶性催化劑可以用于碳碳偶聯(lián)反應,并實現(xiàn)循環(huán)利用。除了后合成修飾的方法,通過兩步法可以把具有催化活性的氮雜環(huán)金屬卡賓引入到金屬有機框架中從而合成雙金屬有機框架材料。具體過程是預先合成含有金屬卡賓配體,然后以其為配體再和其他金屬離子反應。這樣,均相化的催化活性成分有機金屬卡賓就實現(xiàn)了異相化。在本論文中,我們合成了兩個含有氮雜環(huán)四卡賓鈀Pd-NHTC的鈀化合物并對其催化性質展開了研究。I.通過螯合的雙齒氮雜環(huán)卡賓配合物合成了含有四齒氮雜環(huán)卡賓鈀配合物的鈀/鉛雙金屬有機框架Pd(II)–Pb(II)–MOF。其可以高效的催化苯炔的自身偶聯(lián)反應及苯炔與硼酸、烯丙基鹵代烴的三組分偶聯(lián)反應,且反應條件溫和。II.本文合成了一個p H響應的氮雜環(huán)四卡賓鈀配合物,其具有很好地空氣穩(wěn)定性,而且極易受溶液p H值... 

【文章來源】:山東師范大學山東省

【文章頁數(shù)】:103 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

兩例基于四卡賓鈀結構基元的異相催化劑的制備及其催化性能研究


氮雜環(huán)卡賓的電子效應

過渡金屬配合物


第一例氮雜環(huán)卡賓過渡金屬配合物的催化應用

前線軌道理論,δ鍵


圖 4 前線軌道理論鈀配合物(Pd-NHC)具有多樣化的催化性能,是在應用最多的一類有機物質。“鈀屬于 d10過渡金屬子躍遷形成δ鍵或π鍵;另外鈀在催化反應時既

【參考文獻】:
期刊論文
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[3]貴金屬催化劑的應用研究進展[J]. 盧雯婷,陳敬超,馮晶,于杰.  稀有金屬材料與工程. 2012(01)
[4]XPS光電子峰和俄歇電子峰峰位表[J]. 劉芬,趙志娟,邱麗美,趙良仲.  分析測試技術與儀器. 2009(01)
[5]水——有機化學中的綠色介質[J]. 趙喜芝,李曉霞.  化學工程師. 2004(02)



本文編號:3369894

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