揮發(fā)性有機物（VOCs）污染大氣環(huán)境,危害人體健康,尋求高效VOCs廢氣處理方法是環(huán)保研究熱點。本文研究了有序球狀介孔ZnO負載Fe-Cu-Zr復合催化劑的制備方法,采用多種表征方法對催化劑的物化性能進行探討,研究了催化劑（ZnO-3M）在不同降解因素下對乙酸丁酯的降解率,通過表征催化劑前后的變化以及檢測反應中間產(chǎn)物和最終產(chǎn)物,探討了催化降解乙酸丁酯的機理。得到主要結(jié)論如下:（1）通過醇熱法與溶膠凝膠法制備的催化劑對乙酸丁酯的降解對比,得出醇熱法制備的催化劑結(jié)構(gòu)更加蓬松,晶面結(jié)構(gòu)更好,呈現(xiàn)出有序球狀介孔結(jié)構(gòu),比表面積更大,催化降解乙酸丁酯效果更好。醇熱法制備的ZnO/（Fe-Cu-Zr=1:1:2）、煅燒溫度450℃（簡稱ZnO-3M）,常溫下（25℃）對初始濃度500 ppm乙酸丁酯的降解率為35%,T₅₀=116℃,T₉₀=200℃,270℃完全去除,具有良好的低溫催化活性。（2）不同摩爾比活性組分對催化劑結(jié)構(gòu)與催化活性有明顯影響。發(fā)現(xiàn)隨著鋯元素增多,載體的晶胞尺寸變大,衍射峰尖峰增多,同時電子密度增大使結(jié)合能變低,催化劑的氧化還原增強,... 

【文章來源】：浙江工商大學浙江省

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

催化氧化乙酸丁酯實驗流程圖

有序球狀介孔ZnO負載Fe-Cu-Zr復合催化劑的制備及其降解乙酸丁酯特性研究22比表面積，與表3.1中數(shù)據(jù)吻合。還可以看到，a和b曲線在相對不高的壓力之下曲線向上彎曲證明了表面存在較強的吸附質(zhì)，說明兩種催化劑表面都有著較強的吸附能力。圖3.3（B）為兩種制備工藝催化劑的孔徑尺寸分布圖，可以看到兩種催化劑均的孔徑基本都集中在20nm以內(nèi)，這說明兩種催化劑晶粒都屬于介孔和微孔結(jié)構(gòu)。納米材料的的特性取決于晶粒的結(jié)構(gòu)[56]，介孔材料對VOCs有著較強的吸附和催化氧化能力。而醇熱法可以產(chǎn)生尺寸與形狀均可控的晶粒結(jié)構(gòu)[57]。介孔的存在，能增強能量與物質(zhì)的傳遞，還能促使催化劑表面的活性點位的激發(fā)。醇熱法制備的粒子分布略大于溶膠凝膠法，這是因為顆粒之間在反應釜內(nèi)定容高壓產(chǎn)生高作用力，使得ZnO的晶胞尺寸略有變大。圖3.3不同工藝制備催化劑的吸附脫附曲線（A）、孔徑尺寸圖（B）Fig.3.3Adsorptiondesorptioncurve(A)andporesize(B)ofcatalystspreparedbydifferentprocesses

有序球狀介孔ZnO負載Fe-Cu-Zr復合催化劑的制備及其降解乙酸丁酯特性研究233.3.4XRD結(jié)果分析圖3.4為不同工藝制備催化劑（ZnO/Fe:Cu:Zr=1:1:2）的XRD圖。其中圖3.4中a、b分別代表溶膠凝膠法與醇熱法制備的催化劑X射線衍射圖。其中在33.11o、35.6o、和56.11o發(fā)現(xiàn)了Fe2O3衍射峰，其分別對應（104）、（110）、（211）晶體結(jié)構(gòu)（PDF#890597）。在35.46o、48.82o和51.37o發(fā)現(xiàn)了CuO的衍射峰，與標準圖卡（PDF#895895）匹配，其分別對應CuO的（002）、（202）和（112）晶體結(jié)構(gòu)；在30.2o發(fā)現(xiàn)ZrO2的衍射峰與（011）對應，在62.74o、67.84o發(fā)現(xiàn)ZnO衍射峰，分別對應（103）和（112）晶體結(jié)構(gòu)（PDF#800074）。兩種工藝制備的催化劑的衍射峰都能找到，這說明這兩種工藝制備的催化劑活性組分都可以共存。且發(fā)現(xiàn)圖b的各位置與a相比較略有變小，根據(jù)布拉格方程[58]，這證明醇熱法制備的晶胞體積變大，與BET表征的醇熱法催化劑較大比較面積結(jié)果相一致，這是因為醇熱法的熱力學性質(zhì)使得粒子間與載體間產(chǎn)生了協(xié)同作用。圖3.4不同工藝制備催化劑的XRD圖Fig.3.4XRDpatternofcatalystpreparedbydifferentprocesses3.3.5SEM和TEM結(jié)果分析圖3.5為不同工藝制備的催化劑（ZnO/Fe:Cu:Zr=1:1:2）的SEM和TEM圖，其中，圖3.5中a、b分別為溶膠凝膠法和醇熱法制備的催化劑的SEM圖。圖a可以看出溶膠凝膠法制備的催化劑呈現(xiàn)出片狀結(jié)構(gòu)，粒徑大小不一，排列錯綜且稀疏的一種無序狀態(tài)。圖b中醇熱法制備的催化劑產(chǎn)生了有序球狀結(jié)構(gòu)，顆粒均勻，粒徑大部分在50nm以內(nèi)，

【參考文獻】：
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博士論文
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本文編號：3359508