金屬空氣電池、燃料電池等新型能量轉換裝置的工業(yè)化應用,可解決太陽能、風能等可再生能源分配不均勻、輸出功率不穩(wěn)定、輸出持續(xù)性差的問題,保證能源輸送均勻化、穩(wěn)定化,極大地改變當前對化石能源消耗依賴過度的現(xiàn)狀。氧還原反應（ORR）與析氧反應（OER）效率,是制約新型能量轉換裝置發(fā)展的關鍵,制備高效ORR、OER催化劑對推動能量轉換裝置發(fā)展、加速可再生能源使用意義重大。研究表明,以生物質為原料制備的碳材料,能夠降低ORR、OER的能壘,提高金屬空氣電池以及燃料電池等設備的能量轉換效率,值得深入研究。本論文以制備可用于高效電催化ORR和OER的可再生、低成本、高活性的生物質衍生碳材料為目標,開發(fā)苦楝子的材料化應用價值,具體工作如下:（1）利用氮原子對碳材料的電子性質的調(diào)控作用,在生物質碳結構中構建ORR催化活性位。以苦楝子為碳源,通過碳化、KOH活化、水熱摻雜、高溫煅燒等處理,得到苦楝子衍生氮摻雜碳材料（FNDC）。FNDC系列材料片狀結構,活性評價表明以氯化銨為氮源摻雜的碳材料FNDC-M催化性能最佳。該材料表面積878 m²·g^–2,堿性條件下OR... 

【文章來源】：鄭州大學河南省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

鋅空氣電池示意圖

1緒論8夠得到催化效率高、導電及傳質性能良好、化學穩(wěn)定性強的衍生碳材料。圖1.23D生物質碳的合成與應用Figure1.2Synthesisandapplicationof3Dbiomasscarbon.1.5.3生物質衍生碳材料的制備1.5.3.1直接碳化法直接碳化法是將生物質在氮氣、氬氣等惰性氣氛中高溫處理，通過高溫煅燒除去其中的非碳元素，實現(xiàn)碳原子富集生成碳材料。直接碳化法根據(jù)熱處理溫度不同可分為三個階段，分別為脫水階段、成型階段及強化階段。460℃以下為材料的脫水階段，此過程中材料含有的水分被除去，材料中易揮發(fā)及不穩(wěn)定組分脫出；460~700℃，材料中大量焦油、酚丁類化合物脫出，碳元素沉積形成材料；700~1000℃，雜質被進一步去除，結構機械性能增強，部分材料會出現(xiàn)缺陷增多或結構垮塌的情況。經(jīng)直接碳化法處理后的生物質衍生碳，孔隙率低、比表面積小，但含碳量高、材料機械強度大、富含缺陷，對構建活性中心有利。如Raymundo等人以海藻為原料來制備生物質碳，海藻中富含海藻酸鈉等成分，利用鈉離子的活化作用，在高溫下直接碳化可得到孔徑豐富的生物質碳，比表面積1307m2·g–1[55]。1.5.3.2水熱碳化法水熱碳化法以水作為溶劑，將反應物置于液相環(huán)境中，低溫高壓下進行反應。

3苦楝子衍生氮摻雜碳材料的制備、表征與氧還原性能研究23銨、氰胺為氮源，制備出FNDC系列氮摻雜的生物質衍生碳材料，用于催化ORR。根據(jù)得到的材料結構及性能信息，分析制備所得材料性能的優(yōu)劣，探明優(yōu)秀性能來源。3.2實驗部分3.2.1材料制備FHC：將清洗后的苦楝子預冷凍8h后，放置于冷凍干燥器中，干燥48h。將脫去水分的苦楝子粉碎成粉末，浸入10%磷酸溶液中，180℃水熱12h。預碳化后的樣品用去離子水清洗至中性，60℃烘干12h后得到制備的材料FHC。FHKC：取2gFHC與8gKOH以1：4的比例混合后，900℃煅燒3h。得到的材料用1：1鹽酸浸泡12h，除去反應不完全的KOH以及可能殘留的K2CO3。之后用濃硝酸浸泡40min，結束后抽濾并用去離子水沖洗至中性，得到樣品FHKC。FNDC：將30mgFHKC分散于15mL的去離子水中，超聲攪拌均勻，制成濃度2mg·mL–1的碳分散液。取分散液100mL，分別加入0.005mol的氯化銨、氰胺或L-組氨酸。待溶質溶解后，超聲30min至溶質分散均勻。然后將溶液置于高壓反應釜中，170℃水熱12h。反應后溶液冷凍干燥48h，研磨后放入管式爐中煅燒，氮氣流下900℃反應1h后得到最終樣品FNDC。根據(jù)使用氮源不同，以氯化銨、氰胺及L-組氨酸為氮源的樣品命名為FNDC-M、FNDC-C、FNDC-L。圖3.1FNDC制備路線圖Figure3.1SynthesisrouteofFNDC.材料的制備過程如圖3.1所示，生物質衍生碳材料制備包括磷酸水熱碳化、KOH活化劑活化、水熱摻雜以及高溫煅燒等步驟。采集到的生物質冷干脫水后用粉碎機粉碎至粉末狀，用50目紗布除去未粉碎大顆粒，得到細密的生物質粉末。粉末經(jīng)過水熱預碳化除去了雜質，結構收縮形成孔洞�；诙喾N原因，亞磷


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