有效的開發(fā)和資源化利用CO₂,并將其轉(zhuǎn)化成有價(jià)值的燃料或化學(xué)品成為可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的重要方向。CO₂加氫合成甲酸是一個(gè)原子經(jīng)濟(jì)反應(yīng),且甲酸是CO₂加氫生成甲醇、甲酸甲酯等化學(xué)品的重要中間物種,其生成往往也是速控步驟。因此,深入研究CO₂加氫合成甲酸,不僅對于惰性分子CO₂和小分子氫氣的活化、利用具有現(xiàn)實(shí)意義,而且具有重要的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)意義。本論文從CO₂的活化機(jī)理出發(fā)設(shè)計(jì)兩種多相催化劑體系,考察其CO₂加氫合成甲酸的催化性能,得到如下結(jié)論:1.采用等體積浸漬法制備不同氧化物擔(dān)載的Ru基催化劑,并考察其CO₂加氫生成甲酸的催化性能。通過對活性組分、金屬擔(dān)載量、堿、氣體壓力等因素的考察,結(jié)果發(fā)現(xiàn):0.28%Ru/CeO₂作為催化劑,CO₂的壓力為1.5 MPa,H₂壓力為2.5 MPa,1,8-二氮雜二環(huán)十一碳-7-烯（DBU）作為堿添加劑,甲醇作溶劑的條... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 二氧化碳簡介
    1.2 二氧化碳的活化
        1.2.1 輻射活化
        1.2.2 生物活化
        1.2.3 等離子體活化
        1.2.4 還原活化
        1.2.5 配位活化
    1.3 二氧化碳加氫生成甲酸均相催化劑體系
        1.3.1 均相催化劑的反應(yīng)性能
        1.3.2 均相催化劑的反應(yīng)機(jī)理
    1.4 二氧化碳加氫生成甲酸多相催化劑體系
        1.4.1 體相催化
        1.4.2 負(fù)載型催化劑
            1.4.2.1 Au基催化劑
            1.4.2.2 Pd基催化劑
            1.4.2.3 Ru基催化劑
        1.4.3 固載化多相催化劑
            1.4.3.1 嫁接分子催化劑
            1.4.3.2 COFs催化劑
    1.5 本課題的思路
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 X-射線粉末衍射(XRD)
        2.2.2 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.2.3 透射電鏡(TEM)
        2.2.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.2.5 固體核磁(NMR)
    2.3 催化劑活性評價(jià)
3 Ru基催化劑上二氧化碳加氫合成甲酸的研究
    3.1 催化劑的制備
    3.2 Ru/CeO_2催化劑上二氧化碳加氫性能研究
        3.2.1 不同活性組分對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.2 不同載體對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.3 活性組分擔(dān)載量對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.4 氣體分壓比對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.5 不同溶劑對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.6 不同堿添加劑對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.7 不同溫度對二氧化碳加氫性能的影響
        3.2.8 催化劑制備方法和穩(wěn)定性考察
    3.3 Ru/CeO_2催化劑的表征
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 HRTEM表征
        3.3.3 XPS表征
    3.4 本章小結(jié)
4 Co-Au/SiO_2-Schiff催化劑上二氧化碳加氫合成甲酸的研究
    4.1 Co-Au/SiO_2-Schiff催化劑的制備
    4.2 Co-Au/SiO_2-Schiff催化劑上二氧化碳加氫合成甲酸的研究
        4.2.1 不同金基雙金屬催化劑上二氧化碳加氫性能
        4.2.2 不同預(yù)處理對Co-Au/SiO_2-Schiff二氧化碳加氫性能的影響
    4.3 Co-Au/SiO_2-Schiff催化劑的表征
        4.3.1 IR表征
        4.3.2 XRD表征
        4.3.3 STEM表征
        4.3.4 XPS表征
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3314816