催化在人類文明進(jìn)步與世界經(jīng)濟(jì)發(fā)展中扮演著非常重要的角色。它能夠以一種高效,綠色和經(jīng)濟(jì)的方式將原材料轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂懈吒郊又档幕ぎa(chǎn)品和燃料等,因而被廣泛應(yīng)用于能源,化工,食品,醫(yī)藥,電子等各個(gè)領(lǐng)域,被稱為“現(xiàn)代工業(yè)的心臟”。目前,全世界90%以上的化學(xué)生產(chǎn)過(guò)程都離不開(kāi)催化。催化科學(xué)主要分為三個(gè)領(lǐng)域:多相催化、均相催化和酶催化。多相催化具有高穩(wěn)定性、容易分離的優(yōu)點(diǎn)使得其廣泛應(yīng)用在各個(gè)領(lǐng)域中,目前工業(yè)中使用的催化反應(yīng)基本都是多相催化劑,缺點(diǎn)是組分復(fù)雜、結(jié)構(gòu)不清晰、原子利用率低;均相催化具有結(jié)構(gòu)明確、高活性的優(yōu)點(diǎn),但是因?yàn)槌杀靖�、分離困難,極大地限制了其應(yīng)用;酶催化具有高特異選擇性和高活性,但是酶極其不穩(wěn)定,非常容易失活。因此設(shè)計(jì)合成高效、穩(wěn)定、高選擇性、低成本、易分離的催化材料是催化科學(xué)與技術(shù)發(fā)展的核心。單原子催化劑集均相催化獨(dú)立單一清晰的活性中心和100%的原子利用率、多相催化穩(wěn)定和易分離回收、酶催化高選擇性的優(yōu)勢(shì)于一身,被認(rèn)為最有希望建立起多相催化、均相催化、酶催化之間的橋梁,最有希望建立催化大一統(tǒng)理論的超級(jí)明星學(xué)科。我們從實(shí)驗(yàn)的角度有力地證明了這一認(rèn)識(shí),所制備的多相單原子鈀催化劑首次實(shí)現(xiàn)了... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：120 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．２顆粒的大小與其表面原子比的關(guān)系

Ｅｎｚｙｍｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ??？?Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ?ｓｐｅｃｉｆｉｃｉｔｙ??？?Ｖｅｒｙ?ｈｉｇｈ?ａｃｔｉｖｉｔｙ??？?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ａｎｄ?ｐＨ?ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ??“?Ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ?ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｈｏｍｏｇｅｎｅｏｕｓ?ｃａｔａｌｙｓｔ?今、Ｊ??Ｓ?Ｉ－Ｈｉｇｈ?ｓｔａｂｉｌｉｔｙ?Ｉ．?Ｈｉｇｈ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?！?ｉ??Ｍ?Ｅａｓｙｓｅｐａｒａｔ．ｏｎ?？?Ｗｅｌｌ－ｄｅｆｉｎｅｄ?ｓｔａｔｕｒｅ?１??Ｉ?丨卜版??圖１．３單原子催化劑結(jié)合均相催化、多相催化、酶催化的優(yōu)勢(shì)［２１］。??３??

?第一章緒論???子的相互作用來(lái)阻止金屬原子的聚集。與均相催化劑中的配體的作用類似，單??原子催化劑中的載體在能穩(wěn)定單個(gè)金屬原子的同時(shí)需要保留開(kāi)放的反應(yīng)位點(diǎn)。??隨著合成和分析技術(shù)的發(fā)展，大量的基底材料被報(bào)道可以作為單原子催化劑的??載體（圖１．４），如金屬氧化物，金屬氫氧化物［６７＃］，單原子合金金屬［６９＿７（）］，??沸石［７“７２］，金屬有機(jī)框架材料（ＭＯＦ）?［７３＿７４］，硅［７５＿７６］，碳基材料［４３，７７＿７９］，有機(jī)??聚合物［８Ｍ１］，氮化物［８２４４］和碳化物［８５］等。通過(guò)對(duì)載體的功能化，如部分表面水??化［８６］，堿金屬的引入［８７），或者利用乙二醇酯物種修飾［８８］等策略實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)載體對(duì)??金屬單原子的錨定作用。此外載體類型的不同可以影響金屬中心的鍵合類型、??配位數(shù)和空間環(huán)境，從而導(dǎo)致結(jié)合位點(diǎn)的顯著不同。??ｍｅｔａｌ?（ｈｙｄｒｊｏｘｉｄｅ＊?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｍｅｔａｉｆｓ）?ｍｉｃｒｏ／ｍｃｓｏｐｏｒｏｕｓ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ??驚？躦編嫌圓??Ｐｔ，／Ｃｕ?Ｐｔ，／ＭＣＭ－２２??＠?ｓｕｒｔａｏｃ?ｃｓｔＫＭｉ?＠?０?ｏｒｉｏｇｃｄ?？ｔｏ?＠?ｍｃｌａｉ?ｓｉｔｅ?＠?Ａ＝?ｓｔｔｏ?Ｒ－０?ｂｏｎｄｓ??？感＿霧■寫??Ａｕ．／Ｆｅ３０４?Ｐｔ，／ＣｅＯ；?Ｐｔ．／Ａｌ，ｓＦｅ４?Ｐ｛，ｆｐ〇ｆｊ＾ｊｙｎｎ＊ＭＯＦ??＾?ａｔｏｐ?０?ｓｉｔｅ?您?ｅｕｂ＆ｕｒｔａｃｅ?ｃａＵｏｎ?？?ｉｒｏｎ?ｓｉｔｅ?＠?ｐｏｒｔ＾ｙｒ．ｎ?？Ｊｅ?霉?ｏａｓｅ?ｓｉ�。�??Ａｕ．／ＮｉＰｅＣＯＨ），?Ｔｉ．／ＭＣＭ－４１?Ｆｅ，／ＳｉＯ？??＠?ｓｕ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Single-atom heterogeneous catalysts based on distinct carbon nitride scaffolds[J]. Zupeng Chen,Evgeniya Vorobyeva,Sharon Mitchell,Edvin Fako,Nuúria López,Sean M.Collins,Rowan K.Leary,Paul A.Midgley,RolAND Hauert,Javier Pérez-Ramírez.  National Science Review. 2018(05)
[2]二維材料限域單原子催化劑研究進(jìn)展（英文）[J]. 王勇,張文華,鄧德會(huì),包信和.  催化學(xué)報(bào). 2017(09)



本文編號(hào)：3303852