基于氧空位的三種材料制備及電催化性質(zhì)研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-25 15:40
自二十世紀(jì)末以來(lái),全球面臨著嚴(yán)重的環(huán)境污染以及巨大的能源危機(jī)問題。治理污染和尋求新能源已迫在眉睫。研究顯示,電催化技術(shù)的深入發(fā)展,可為上述問題提供解決方案。電催化劑對(duì)電催化領(lǐng)域的發(fā)展起著核心作用。應(yīng)用缺陷工程構(gòu)建富氧空位的電催化劑是近些年的研究熱點(diǎn)之一,缺陷工程被認(rèn)為是提高催化劑活性和穩(wěn)定性的有效策略。探究材料中氧空位的產(chǎn)生及其在電催化過程的作用機(jī)制的研究意義重大。本論文應(yīng)用氧空位缺陷誘導(dǎo)調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)及表面結(jié)構(gòu)的策略,探究了含氧空位材料在電化學(xué)傳感和能源轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存中的應(yīng)用。采用不同的方法調(diào)控材料中氧空位,構(gòu)建了三種含氧空位的納米材料,并探究了它們的結(jié)構(gòu)、組成等性能,研究了相應(yīng)的電催化活性,并對(duì)相應(yīng)的電催化機(jī)理進(jìn)行推測(cè)。具體內(nèi)容如下:(1)從富氧空位的二氧化鈰材料入手,通過水熱煅燒結(jié)合的方式制備了立方螢石型CeO2。應(yīng)用X射線衍射(XRD),掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜分析(EDS)的表征分析技術(shù),對(duì)所制備的CeO2的結(jié)構(gòu),形貌以及化學(xué)組成進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,成功制備了立方螢石型的CeO2納米塊;谄錁(gòu)...
【文章來(lái)源】:西安建筑科技大學(xué)陜西省
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
晶體缺陷分類圖
大量的研究表明,材料的形貌、結(jié)構(gòu)對(duì)晶體中缺陷的種類和濃度有著很大的影響,同時(shí)也對(duì)催化活性有著較大的影響。如圖1.2所示,Liu等[42]通過對(duì)Co3O4納米片表面電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)改變氧空位的濃度,使其與塊狀Co3O4相比顯示出更高的比電容量。同時(shí),富氧空位的Co3O4亦表現(xiàn)出良好的倍率性能和更長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定壽命。Fang等[43]合成了富氧空位的TiO2納米片,通過在不同溫度下的退火條件,引入和調(diào)整晶體結(jié)構(gòu)中的氧空位。研究結(jié)果表明,合成的TiO2納米片是N2還原反應(yīng)(NRR)的有效電催化劑,其結(jié)構(gòu)特征和形態(tài)特征之間的協(xié)同作用是具備高電催化活性的主要原因。1.2.2 摻雜
正電子湮沒技術(shù)(Positron annihilation lifetime spectroscopy,PALS),是一項(xiàng)較新的核物理技術(shù),它利用正電子在凝聚物質(zhì)中的湮沒輻射帶出物質(zhì)內(nèi)部的微觀結(jié)構(gòu)、電子動(dòng)量分布及缺陷狀態(tài)等信息,從而提供一種非破壞性的研究手段而備受人們青睞[60]。正電子湮滅壽命譜是無(wú)損探測(cè)納米材料中缺陷的有效手段。正電子的湮沒壽命譜可以反映晶體材料中缺陷的大小和種類,且壽命譜的相對(duì)強(qiáng)度還可以反映缺陷濃度的高低。測(cè)量正電子在介質(zhì)中的湮沒壽命譜,通過求解得到正電子在介質(zhì)中的湮沒壽命值及其相應(yīng)的相對(duì)強(qiáng)度,就能得到介質(zhì)結(jié)構(gòu)中氧空位和氧空位濃度的相關(guān)信息[61]。Ji等[62]應(yīng)用正電子湮沒壽命譜表征了TiO2以及在500°C下氫化的TiO2(H-TiO2-500)。如圖1.3(B)的PALS圖譜所示,H-TiO2-500(385.8 ps)的湮沒壽命比原始TiO2(357.0 ps)長(zhǎng)得多,且H-TiO2-500相應(yīng)強(qiáng)度的比值也比原始TiO2高1.98倍。結(jié)果表明,H-TiO2-500中誘導(dǎo)生成了氧空位,中性Ti3+-氧空位締合體的相互作用致使了正電子湮沒壽命譜變化。1.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]質(zhì)子輻照對(duì)Yb摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體薄膜缺陷與磁性的影響[J]. 陳衛(wèi)賓,劉學(xué)超,卓世異,柴駿,施爾畏. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2018(08)
[2]同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)技術(shù)在元素研究中的應(yīng)用[J]. 隋美霞,牟曉玲,劉海霞,楊趙偉,王宇星,任燕鋒,劉大森. 核農(nóng)學(xué)報(bào). 2009(06)
本文編號(hào):3302307
【文章來(lái)源】:西安建筑科技大學(xué)陜西省
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
晶體缺陷分類圖
大量的研究表明,材料的形貌、結(jié)構(gòu)對(duì)晶體中缺陷的種類和濃度有著很大的影響,同時(shí)也對(duì)催化活性有著較大的影響。如圖1.2所示,Liu等[42]通過對(duì)Co3O4納米片表面電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)改變氧空位的濃度,使其與塊狀Co3O4相比顯示出更高的比電容量。同時(shí),富氧空位的Co3O4亦表現(xiàn)出良好的倍率性能和更長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定壽命。Fang等[43]合成了富氧空位的TiO2納米片,通過在不同溫度下的退火條件,引入和調(diào)整晶體結(jié)構(gòu)中的氧空位。研究結(jié)果表明,合成的TiO2納米片是N2還原反應(yīng)(NRR)的有效電催化劑,其結(jié)構(gòu)特征和形態(tài)特征之間的協(xié)同作用是具備高電催化活性的主要原因。1.2.2 摻雜
正電子湮沒技術(shù)(Positron annihilation lifetime spectroscopy,PALS),是一項(xiàng)較新的核物理技術(shù),它利用正電子在凝聚物質(zhì)中的湮沒輻射帶出物質(zhì)內(nèi)部的微觀結(jié)構(gòu)、電子動(dòng)量分布及缺陷狀態(tài)等信息,從而提供一種非破壞性的研究手段而備受人們青睞[60]。正電子湮滅壽命譜是無(wú)損探測(cè)納米材料中缺陷的有效手段。正電子的湮沒壽命譜可以反映晶體材料中缺陷的大小和種類,且壽命譜的相對(duì)強(qiáng)度還可以反映缺陷濃度的高低。測(cè)量正電子在介質(zhì)中的湮沒壽命譜,通過求解得到正電子在介質(zhì)中的湮沒壽命值及其相應(yīng)的相對(duì)強(qiáng)度,就能得到介質(zhì)結(jié)構(gòu)中氧空位和氧空位濃度的相關(guān)信息[61]。Ji等[62]應(yīng)用正電子湮沒壽命譜表征了TiO2以及在500°C下氫化的TiO2(H-TiO2-500)。如圖1.3(B)的PALS圖譜所示,H-TiO2-500(385.8 ps)的湮沒壽命比原始TiO2(357.0 ps)長(zhǎng)得多,且H-TiO2-500相應(yīng)強(qiáng)度的比值也比原始TiO2高1.98倍。結(jié)果表明,H-TiO2-500中誘導(dǎo)生成了氧空位,中性Ti3+-氧空位締合體的相互作用致使了正電子湮沒壽命譜變化。1.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]質(zhì)子輻照對(duì)Yb摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體薄膜缺陷與磁性的影響[J]. 陳衛(wèi)賓,劉學(xué)超,卓世異,柴駿,施爾畏. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2018(08)
[2]同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)技術(shù)在元素研究中的應(yīng)用[J]. 隋美霞,牟曉玲,劉海霞,楊趙偉,王宇星,任燕鋒,劉大森. 核農(nóng)學(xué)報(bào). 2009(06)
本文編號(hào):3302307
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